基于密度泛函理论的CO2对NO异相还原影响的机理研究
2021-10-12于鹏飞车得福
周 赛 ,刘 虎 , 于鹏飞 ,车得福
(西安交通大学 动力工程多相流国家重点实验室,陕西 西安 710049)
NOx是燃煤电站排放的主要污染物之一,是形成酸雨和光化学烟雾的重要前驱物,且能够促进空气中二次颗粒物的形成,加剧雾霾天气发生[1]。煤粉锅炉燃烧过程生成的NOx中95%左右为NO,因此,深入了解燃烧过程中NO的还原机理对火电厂和环境保护具有重要意义。
NO可以通过与HCN、CO和烃基的均相反应或与焦炭的异相反应来还原。研究表明,NO的异相还原,是再燃技术以及低NOx燃烧器等去除NO 的主要机制[2 − 4]。世界各国已经有很多学者致力于研究煤焦对 NO 的异相还原机理[5 − 7],并得出以下结论:

式中,式(2)和式(3)为竞争关系,Cac代表焦炭表面的碳活性位点,C(N)和C(O)分别代表焦炭表面碳氮组分和表面碳氧组分。
但是,在实际的燃烧条件下,NO的异相还原机理将发生较大改变。CO2作为煤燃烧最主要的产物,在常规空气燃烧后期,其体积分数可达到14%−16%,将会对NO异相还原反应产生显著的影响[8, 9]。CO2对焦炭-NO反应的影响规律已经有不少学者进行了实验研究,Liao 等[10 − 12]均在悬浮床反应器中分别进行了N2和CO2气氛下的煤焦-NO异相还原实验,发现CO2气氛下的NO还原率更低,即高含量的CO2会抑制NO被煤焦有效还原,他们将这种抑制作用归因于CO2抢占NO的碳活性位。除高含量CO2的抑制作用外,Aarna等[13, 14]还发现添加2%的CO2对NO-焦炭反应几乎无影响。相反的,吕刚等[15]则在900 ℃条件下研究了不同CO2体积分数(0−30%)对煤焦还原NO的影响,结果表明,CO2体积分数的提高有利于NO-焦炭的反应。……
