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木质素衍生酚类模化物原位加氢脱氧制取苯的研究

2021-09-16谢嘉琪骆仲泱李思敏孙浩然

能源工程 2021年4期
关键词:催化剂实验

谢嘉琪,骆仲泱,李思敏,薛 爽,孙浩然

(浙江大学 能源清洁利用国家重点实验室,浙江 杭州310027)

0 引 言

对于木质纤维素类生物质中的纤维素和半纤维素的研究已经比较成熟,可以取得较好的转化效果。但是,对于占比接近1/3的木质素却难以物尽其用[1-5]。木质素解聚后会生成各种酚类物质[6,7],酚类含有天然的芳环结构,可以直接通过加氢脱氧过程转化为芳香烃如BTX、环烷烃类化合物及其衍生物,在生产平台化合物或高品位液体燃料方面存在巨大潜力[8,9]。

常规的加氢脱氧反应(HDO)需要在高温下进行并提供高氢气分压,存在诸多问题:(1)需要额外提供大量的氢气,有一定危险性且成本高;(2)反应过程中的高压对设备要求高,且装置难以实现小型化,提高了前期投入成本;(3)催化剂容易积碳失活[10-17]。近年来,对于木质素衍生酚类的HDO条件逐渐趋于温和,从一开始需要外加高压氢气,到后面临氢反应,再到部分研究中使用供氢溶剂来提供HDO所需要的氢气。目前,有部分催化剂在常压下加氢效果较好,并且也有关于反应时不提供氢气而使用醇进行原位供氢的探究[18,19]。

Song[20]等在探究木质素在醇体系中,通过Ni/C催化剂的解聚机理时发现,反应时是否通入氢气对于木质素的转化无影响,猜测醇可以提供活性氢物质。随后,通过同位素(H/D)标记实验进行进一步验证。实验结果证实,醇可以在镍催化剂上分解产生氢气并提供给木质素进行解聚反应。Klein[1]等在Song的实验基础上进一步探索Ni/C催化剂的金属负载量对反应的影响。……

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