王安庭,李煜斌*,赵 纯,杜秋燕,王晓东,高志球 (.南京信息工程大学大气物理学院,江苏 南京 0044；.中国科学技术大学地球与空间科学学院,安徽 合肥 3006)

PM2.5是大气污染的重要污染物之一[1-3].准确模拟 PM2.5浓度是开展气象预报业务、保障生产生活的重要基础[4-6].大气污染物主要集中于大气边界层[7-10],大气边界层中的湍流输运是污染物扩散的主要机制[11-14].湍流的发生和发展受制于大气边界层的动力和热力学结构[15],如小风稳定层结大气将抑制湍流,进而可能导致强污染事件[16-17],而在大风或对流性天气的控制下,湍流发展旺盛,通常空气污染的程度也相对较低[18].因此,数值模式中污染物浓度的模拟结果对边界层物理状态和物理过程的刻画十分敏感[19-21].

国内学者对不同边界层方案在不同地区的污染物浓度模拟表现开展了一系列研究.徐敬等[22]和王继康等[23]在华北地区对比了 YSU[24]、MYJ[25]和ACM2[26]对臭氧和 PM2.5模拟的影响,均发现局地闭合的 MYJ方案模拟所得白天边界层污染物浓度明显高于具有非局地闭合项的YSU方案和ACM2方案.这一现象在董春卿等[27]于山西地区对比YSU和MYJ方案的研究中并不明显,这可能与局地下垫面条件、气象背景及污染物平流输送强度有关.蔡子颖等[28]对比了 YSU、MYJ、BL[29]和 MYNN3[30]方案对天津地区PM2.5的预报效果,发现晴空和大风天气BL方案表现较优,阴天和小风天气则YSU和MYJ方案较为理想.Zhao等[31]对比了 YSU、MYJ和ACM2对京津冀地区2015年夏季模拟的臭氧浓度,发现不同边界层方案可导致超过 20%的浓度模拟差别.

国外,Cuchiara等[32]采用 YSU、MYJ、ACM2和QNSE[33]方案对德克萨斯州一次污染天气状况进行模拟,发现YSU方案对污染物的垂直混合更接近观测值.Banks等[34]对比YSU、MYJ、ACM2和BL方案对西班牙伊比利亚半岛春季的空气质量模拟,发现ACM2模拟臭氧浓度更为准确.Parra[35]分析了YSU、MYJ、ACM2、MYNN2[36]、MYNN3和GFS方案[37]对厄瓜多尔安第斯山脉地区污染物浓度模拟的差别,发现 YSU和 MYJ具有更准确的模拟能力.De lange等[38]对比了 YSU、MYJ、ACM2和MYNN2在非洲南部高地草原地区的气象要素模拟能力,发现MYJ和MYNN2的模拟结果更为接近观测值.

综上,不同边界层方案在不同地区的表现不一,针对特定地区深入研究不同边界层方案的模拟特性十分必要[39-41].依据局地闭合和非局地闭合可将当前边界层方案分为 3类,即:非局地闭合方案(如YSU)、局地闭合方案(如 MYJ、BL、QNSE、MYNN2、MYNN3)、局地与非局地混合型闭合方案(如ACM2),本文选取此上述中的4种代表性方案YSU、MYJ、MYNN2和 ACM2进行了对比.同时,根据湍流闭合的阶数,将其分为:一阶闭合(如 YSU 和ACM2)和高阶闭合(如1.5阶的BL、QNSE、MYJ、MYNN2和MYNN3)两类.本文选取YSU和ACM2作为1阶闭合代表、而MYJ和MYNN2作为高阶闭合方案的代表进行分析.本文使用这 4种边界层方案对南京地区冬季一次典型污染过程进行模拟,将模拟结果与观测和再分析资料进行对比分析,解析不同方案在该地区的模拟特性及相应机制,旨在为该地区空气质量模拟和预报提供参考.

1 资料与方法

选取2016年12月28日～2017年1月5日之间南京冬季一次较为典型污染过程进行研究.期间,南京地区受一弱高压中心影响,风速较小,盛行西南风,出现了多次中度污染天气,且于2016年12月31日中午出现了短暂的重度污染天气,至2017年1月5日空气质量转为良好.PM2.5浓度则由2016年12月28日的 25µg/m3逐渐增加到 12月 31日的接近200µg/m3,而后回落至 75µg/m3附近.

1.1 观测资料

本文使用的观测资料包括地面站点资料、探空廓线资料和 ERA5再分析资料.地面站点资料包括时间分辨率为 1h的气象要素及 PM2.5浓度观测,来源于“国家环境空气质量监测网”于南京市布置的9个站点,即中华门(118.78°E,32.02°N)、玄武湖(118.81°E,32.07°N)、仙林大学城(118.92°E,32.09°N)、山西路(118.77°E,32.07°N)、瑞金路(118.81°E,32°04″N)、浦口(118.57°E,32.06°N)、迈皋桥(118.82°E,32.11°N)、草场门(118.75°E,32.06°N)和奥体中心(118.73°E,32.02°N).在分析过程中,本文取9个站点的观测平均值与临近格点的模拟数据平均值进行比较.探空数据来源于中国气象局南京站点(118°48″E,32°00″N)的 L 波段雷达,其每日北京时间8:00和20:00获取气象要素的垂直廓线信息,秒探空数据垂直分辨率约为 4m(包含温度和湿度廓线),分探空数据约为 300m(包含风速风向廓线).边界层高度观测数据来自于一台型号为LB110-ESS-D200的激光雷达,它发射355nm波长的激光脉冲,重复频率为20hz,在无人看管下可24h工作[42].ERA5再分析资料来源于欧洲中期天气预报中心网站(https://cds.climate.copernicus.eu/#!/home),时间分辨率为逐小时,水平分辨率为0.25°×0.25°,垂直分为37层.

1.2 WRF-Chem参数设置

WRF-Chem模式在美国国家大气研究中心(NCAR)研发的天气预报模式WRF基础上加入了化学模块,并在时间和空间上将化学传输模块与气象模块完全耦合.其不仅可用于天气预报或气候预测,还可模拟颗粒物和臭氧等污染物的浓度、扩散和相互作用等[43-44].WRF-Chem模式是研究区域大气污染状况的重要工具[45].本文所采用的WRF-Chem版本是由中国科技大学更新的WRF-Chem3.5.1版本.与WRF-Chem官网公开发布的版本相比,中国科技大学的WRF-Chem版本包含一些附加功能,如气溶胶-雪相互作用、气溶胶物种的辐射强迫诊断以及陆面耦合生物源的VOC排放等.

模式主要设置如下:模式模拟的区域如图 1所示,空间分辨率为 15km,具有 119×112个单元网格.其气象边界由1°×1°的NCEP 全球再分析资料FNL提供;针对化学边界,本文依据 Du等[46]及其前序论文[47-51],设计了一个 lat-lon投影、水平分辨率为1°×1°的全球模拟,为本文的模拟区域提供化学边界.垂直方向分层为41层,其中2km以下有18层,最底层约为64m,模式层顶为100hpa.排放源的层数为20层,气象化学机制采用 CBMZ[52-53]方案,光解过程由FAST-J[54]方案在线计算,气溶胶参数化选用MOSAIC模型.本文模式设置是中国科学技术大学WRF-Chem版本模式设置的延续[46-50].

图1 模式的模拟区域Fig.1 The simulation area

模式中微物理过程参数化方案采用 Morrison two-moment[37]方案,长波辐射和短波辐射方案均采用 RRTMG[55]方案,积云对流参数化方案采用Kain-Fritsch[56]方案.陆面过程参数方案采用 Noah方案[57-60].

本文采用 4种边界层方案,即 YSU、MYJ、MYNN2和ACM2方案,并增加2个敏感性实验方案 ACM2R2和 ACM2R5.其中 ACM2R2在 ACM2方案的基础上,将模式底部6层(约500m)的湍流扩散系数最小阈值设定为 2m2/s.而 ACM2R5在ACM2方案的基础上,将模式底部10层(约1300m)的湍流扩散系数最小阈值设定为5m2/s.另外,YSU、MYNN2、ACM2、ACM2R2和ACM2R5近地面层均对应MM5表面层方案,而MYJ对应Eta表面层方案.

YSU方案是非局地闭合K理论方案.在湍流局地扩散的基础上增加了对流性大尺度湍涡导致的非局地混合作用,同时考虑边界层顶的夹卷过程.

MYJ方案是高阶局地闭合方案,通过湍流动能来闭合湍流方程,求解边界层内的湍流通量.MYJ考虑的物理过程复杂,不能满足假设条件时模拟结果有一定偏差,如在某些区域容易低估大气边界层高度[61].

MYNN2方案具有预报次网格尺度湍流动能的优势.MYNN2方案将气压相关项进行了参数化处理,同时考虑浮力的影响,使得其边界层高度模拟具有显著改善[61].

ACM2方案特点是通过调节湍流扩散项和非局地项之间的比例系数,实现由稳定条件下的局地扩散算法到不稳定条件下的局地扩散项加非局地扩散项算法的平缓过渡.

1.3 模式气象初始场资料及排放源清单

模式气象初始场资料采用分辨率为 1°×1°的NCEP 全球再分析资料FNL,其时间分辨率为6h.模拟时间段为北京时间2016年12月28日00:00～2017年1月5日00:00.

模式外部采用准全球模拟的人为排放是从第 2版半球污染传输(HTAPv2)[62]中获得的,水平分辨率为 0.1°×0.1°,时间为 2010 年.模式内部采用的人为排放源清单来自于清华大学开发的中国多尺度排放清单模型 MEIC[63-65]2015 版本,分辨率为 0.1°×0.1°.MEIC清单是一套基于云计算平台开发的中国大气污染物和温室气体人为源排放清单模型,主要涵盖10种大气污染物和温室气体(SO2、NOx、CO、NMVOC、NH3、CO2、PM2.5、PM10、BC 和 OC).根据相关日变化曲线[66-67]在 MEIC中加入日变化,尽可能降低排放源对模拟结果产生的影响,使排放源具有可靠性.生物质燃烧排放源来自于 NCAR(FINN)的火灾清单,具有小时时间分辨率和 1km 水平分辨率[68].垂直粉尘通量采用GOCART粉尘排放方案[69]计算.

1.4 误差分析

为验证模式模拟结果的准确性,本文采用平均偏差(MB),均方根误差(RMSE)和相关系数(R)评估模式模拟结果.

2 结果与讨论

2.1 PM2.5模拟结果

由图2可见,6种方案均较好地模拟出了PM2.5浓度随时间的变化趋势,然而 1月1日之后,模拟的风速过大叠加增大后的湍流扩散系数导致ACM2R2和 ACM2R5方案显著低于观测值,因此,本文计算了1月1日之前、之后、以及整个时段中的白天、夜间和全天的偏差(表1).由表1可以看出,在1月1日之前,YSU、MYJ、MYNN2和 ACM2均较大地高估了 PM2.5浓度,且夜间偏差大于白天;ACM2R2明显地修正了该高估现象,而ACM2R5则在夜间转为低估.在 1月 1日之后,YSU、MYJ、MYNN2和ACM2在夜间仍显著高估PM2.5浓度,而ACM2R2和ACM2R5则转为显著低估.就整个时段而言,YSU、MYJ和 MYNN2高估 PM2.5浓度,夜间高估更为显著;ACM2白天轻微低估,夜间显著高估;而ACM2R2和ACM2R5白天和夜间都为低估,其中ACM2R5低估更多.

表1 各方案PM2.5浓度模拟值与观测值的对比统计Table 1 Comparison of simulated and observed PM2.5 concentrations in different schemes

图2 各方案PM2.5模拟结果与观测结果对比Fig.2 Comparison of PM2.5 simulation and observation results by thesix schemes

在整个时段中,YSU、MYJ、MYNN2和ACM2,4种方案对于南京地区 PM2.5浓度模拟结果与观测值的MB为24.78～46.04µg/m3,均存在一定的高估,而经过修订后的ACM2R2的MB转为低估为-9.1µg/m3,ACM2R5则进一步加大低估,其MB为-17.33µg/m3.YSU、MYJ和MYNN2的均方根误差约为60µg/m3,而ACM2为49.06µg/m3,ACM2R2和ACM2R5则降低为 40.01,36.01µg/m3.各方案对于南京地区 PM2.5浓度模拟结果与观测值的 R均在 0.7左右,其中YSU、MYJ和MYNN2低于0.7,分别为0.65、0.66和0.63,ACM2为0.71,而ACM2R2和ACM2R5则提高为0.77和0.76.

对整个时段而言,YSU、MYJ、MYNN2和ACM2,4种方案中,ACM2的平均偏差MB和均方根误差RMSE最小,而R最大,说明其在此次污染事件的模拟中对于3个统计指标均表现最优.而另外3种方案中,YSU的均方根误差最大,MYJ的平均偏差MB最大,MYNN2的R最小.此外,经过进一步对湍流扩散系数的修订,ACM2R2和ACM2R5在ACM2的基础上进一步提升了这3个统计指标与观测值的接近程度,其中平均误差由24.7µg/m3优化为-9.1,-17.33µg/m3,均方根误差由 49.06µg/m3减小为40.1,36.1µg/m3,R由0.71提升至0.77和0.76.

2.2 2m温度与10m风速

近地层温度与风速是地-气相互作用中重要的大气下边界信息,其体现了地面过程与大气过程之间相互作用的结果,其中2m温度和10m风速通常作为代表性指标量[70-71].由图3(a)可以看出,6种方案均很好地模拟出 2m温度的日变化特征,即夜间温度低而白天温度高,午后温度达到最大值.模式在白天和夜间对于温度的模拟均存在不同程度上的低估,白天 6种方案模拟结果差异较小,偏差在 0.5℃左右;夜间除MYJ方案与观测数据较为一致外其他4种方案偏差均较大,清晨时分偏差可超过2℃,其中在2016年12月31日和2017年1月1日清晨达将近3℃.

图3 2m温度和10m风速的模拟值与观测值对比Fig.3 Comparison of 2m temperature and 10m wind speedsimulation and observation

由表 2可知,各方案的平均偏差均为负数,其中MYJ偏差最小为-0.3℃,而经过修订的ACM2R5偏差最大达-1.65℃,这是增加的湍流扩散更利用夜间近地层大气与地表进行热交换,从而使得降温更为剧烈.均方根误差中仍是 MYJ最小为 1.48℃,ACM2R5最大为 1.98℃.因为温度变化趋势的模拟与观测十分吻合,6种方案的R都接近1,MYJ为0.97,其余皆为0.96.

表2 2m温度与10m风速观测值与模拟值的对比统计Table 2 Statistical comparison results between simulation and observationfor 2m temperature and 10m wind speed

由图3(b)可以看出,本次污染过程10m风速较小且呈现明显的日变化特征,白天风速较夜间大,中午风速最大一般超过1m/s但最大不超过2m/s,夜间风速极小,至午夜时分基本接近或低于仪器的相应阈值(0.1m/s).6种边界层方案对10m风速的模拟均存在显著高估,偏差最大可超过2m/s.前人研究也发现模式倾向于高估城市中的近地层风速,其主要原因是城市建筑物对风场的减弱作用在模式中被低估[72-73].

由表2可以看出,各方案10m风速的平均偏差均为正值,其中 MYJ偏差最大达 1.71m/s,ACM2R5偏差最小为 1.11m/s.均方根误差也是 MYJ最大为1.82m/s,ACM2R5最小为 1.26.R则是 MYJ最小为0.32,ACM2R5最大为 0.37.所以这3个统计量对于2m温度和10m风速刚好相反,6种方案中MYJ模拟得到的温度偏高风速偏大,而ACM2R5则温度偏低风速偏小.这主要是由于各方案得到的边界层内湍流扩散系数大小所导致.6种方案中 MYJ的湍流扩散系数最小,不利于大气向夜间较冷地面散热,从而温度稍高;另外较小的湍流扩散系数也不利于动量向下混合,从而风速较高;具有较大湍流扩散系数的ACM2R5的机制则刚好相反,从而模拟得出较低温度和较低风速.

2.3 垂直廓线数据对比验证

污染物浓度最高值出现在12月31日中午,为检验不同边界层方案在垂直方向上的模拟状况,选取12月30日以及12月31日当地时间08:00和20:00的2km高度内的探空廓线数据与6种方案的模拟值进行对比,包括温度、纬向风(U风),经向风(V风)和水汽混合比.

整体来看,6种方案在垂直方向上对温度的模拟差异不大,主要的差别集中在地面附近.由图 4可知,南京地区30～31日08:00和20:00,4个时次近地面附近均存在逆温,而6种边界层方案均较好地模拟出了温度随高度的变化趋势,但由于垂直分辨率较粗,所以并不能捕捉其中的温度层结细节,特别是早上8:00,400m左右高度处和晚上20:00,800m左右高度处的温度廓线.这里是残余层与自由大气的交界处,亦受到平流影响,存在气象要素的突变.

图4 温度垂直廓线Fig.4 Temperature vertical profile

对比ACM2和ACM2R2及ACM2R5可知,将模式底部的湍流扩散系数设定一个较小的阈值(5,2m2/s),仅对温度廓线模拟值产生细微影响,主要的区别仍集中在模式底层,ACM2R5的 2m温度的统计量较ACM2偏离观测值更多.

由图 5可以看出,模式对水汽混合比廓线的模拟虽然与观测值较接近,但存着高估或低估现象.相比于风速和温度,不同边界层方案之间湿度模拟值的差别较大,最大可达约 1倍.如图 5(b)中 30日20:00,900m 高度处,MYNN2、ACM2和 ACM2R5的水汽混合比模拟值是YSU和MYJ方案的近1倍,而图 5(d)中 31日 20时 600m 处 YSU、ACM2和ACM2R5是MYNN2方案的将近1倍.这些高估低估的转变以及不同方案之间的巨大差别说明除边界层方案外的其他物理过程(如陆面过程)对水汽的模拟亦有较大影响[74].

图5 水汽混合比垂直廓线Fig.5 Vertical profile of water vapor mixing ratio

图 6中,分探空的风速观测值垂直分辨率约为300m.与温度廓线类似,6种边界层方案的差别仍较小.在地面附近,U风和V风的风速模拟值都倾向于大于观测值(图6c除外),但随着高度的增加,伴随着风向的转变,风速模拟值有可能开始小于观测值(如 400～1200m,1000m高度以上).总体上看,6种方案均较好地模拟出了U风和V风的廓线变化状况,只是风向转折的高度和风速大小与观测值之间仍存在些许差别.

图6 U风和V风垂直廓线Fig.6 U Wind and V Wind vertical profile

2.4 边界层高度对比

边界层高度是模式模拟污染物垂直分布的重要参数,其随时间变化而变化.不同边界层参数化方案诊断边界层高度的方法不尽相同.YSU方案所计算的边界层高度诊断为达到临界理查森数时所对应的高度(稳定情况下临界理查森数为 0.25,不稳定情况下为 0),MYJ方案则将边界层高度诊断为湍流动能强度下降到临界值 0.01m2/s2的高度,MYNN2方案的边界层高度由湍流动能和虚位温廓线共同决定,ACM2方案与YSU类似采用临界理查逊数方法确定边界层高度(临界理查森数为0.25).

基于激光雷达探测大气边界层高度的方法主要有4种:分别为梯度法、标准偏差法、曲线拟合法和小波协方差变换法.由激光雷达接收到的米散射回波信号变化可得激光雷达距离平方校正信号P(z)z2.梯度法是直接根据 P(z)z2随高度衰减速度率大小作为判断大气边界层高度的依据.标准偏差法是利用一定高度范围内P(z)z2测量数据的离散程度来确定大气边界层高度.曲线拟合法是通过构建曲线函数来拟合目标曲线,选取最为吻合的曲线所对应的高度.小波协方差变换法则通过探测信号阶跃变化的高度来确定大气边界层高度[75-76].Fan等[42]利用激光雷达采用立方根梯度算法计算了这一期间的边界层高度变化,并利用秒探空所测得边界层高度对其进行了验证.在夜间,由于残余层的存在,白天的污染物仍可能悬停半空,造成激光雷达所测大气边界层高度可能存在一定程度的高估.

将 Fan等[42]利用激光雷达回波梯度法得到的边界层高度与模式模拟结果对比(图7).由图7可知,边界层高度呈现明显的日变化,一般中午～午后最高,可达1.5km,夜间最低,可低至200m.期间20日夜间和29日早晨由于残余层顶部污染物浓度梯度较大,激光雷达测得的边界层高度出现跳跃式变化,极大的高估边界层高度,这主要是由于夜间残余层顶部被激光雷达错误地识别为边界层高度所导致.整体而言,6种方案均较好地模拟出了边界层高度逐日变化以及日变化特征.如12月28日和29日的观测和模拟的日最大边界层高度均较高(超过 1km),而12月31日、1月1日和3日则较低(低于800m).另外,从日出时分边界层开始发展至中午边界层发展到最高的时段,边界层高度发展速率的模拟在 6种方案中都较为准确.然而,傍晚时分边界层高度下降在模式中通常十分突然(MYNN2除外),这主要是由于地面附近逆温层开始发展,而边界层高度的计算则由逆温层产生前的混合层顶部高度(约 1km)转变为地面附近逆温层的高度(约 100～300m).MYNN2方案中边界层高度的计算合并了虚位温廓线的影响,使得傍晚时分边界层高度的下降较为平缓,与激光雷达观测更为接近.夜间,相比于激光雷达的边界层高度,模式输出的边界层高度均偏低,甚至经常低至几十米.模式结果中这些夜间过低的边界层高度模拟值与夜间偏高的污染物浓度模拟值高度相关,但是由于边界层高度在模式中只是一个诊断量,它同样只是模式的一个模拟结果,并不能作为污染物浓度高估的原因.例如,MYNN2傍晚时分边界层高度下降速率明显低于其他方案,但它的污染物浓度上升速度却与其他方案相同;再如夜间通常MYJ和MYNN2的边界层高度较高,但同样是这种方案的污染物浓度较大.需进一步挖掘不同边界层方案 PM2.5浓度模拟偏差的原因.整体上看 6种方案在模拟边界高度方面偏低;其中MYNN2方案模拟最好,平均偏差MB和均方根误差RMSE最小,R最大,为0.76;其他4种边界层方案差别不大,R均在0.61左右.

表3 模拟的边界层高度误差统计Table 3 Statistical table of errors between simulated and actual boundary layer heights

图7 不同参数化方案边界层高度模拟结果与测量结果对比Fig.7 Comparison of simulation and measurement results of boundary layer height with different parameterization schemes

2.5 湍流扩散系数

在WRF-Chem模式中,湍流引起的热量和物质扩散作用被视作相同,即热量湍流扩散系数和物质湍流扩散系数相等,简称为湍流扩散系数.湍流扩散系数是直接影响污染物扩散的重要参量,它表征了污染物在垂直方向上混合的强度.湍流扩散系数越大,混合越强,垂直方向上的污染物浓度越均匀,从而地表的污染物浓度越低,反之亦然.

图8为6种方案模拟所得的湍流扩散系数从模式底层到 1.3km 高度内的变化.从逐日变化的角度上看,白天湍流扩散系数较大值(大于 5m2/s)所能达到的高度与图7中的日边界层最大高度很好地相互对应,白天湍流扩散系数较大值能达到 1km左右的高度,12月28日和29日较高,12月31日、1月1日和 3日则较低.从日变化的角度上看,湍流扩散系数在夜间各高度上都较小,一般不超过 10m2/s;清晨日出后大约 9:00开始快速增大且大值区快速向上延伸,于 13:00～14:00达到最大值,最大超过 100m2s-1,最高达 1km左右.各边界层方案模拟的湍流扩散系数在白天和晚上均有较大差异,白天YSU较大值向上延伸的高度最高,但 MYJ和 MYNN的值最大,ACM2、ACM2R2和ACM2R5的值最小.夜间各方案的差异更为明显,4种未经修改的方案在这一时段的湍流扩散系数常为最低阈值(小于 0.1m2/s),即湍流被强烈抑制,扩散作用微弱.其中,非局地方案YSU和 ACM2在清晨和傍晚均能模拟出湍流扩散系数.YSU倾向于将扩散模拟在100～500m的高度,这主要是由YSU中边界层顶的夹卷项所贡献.ACM2则将扩散模拟在贴地 100～200m,这与其模式参数化方程有关,ACM2的湍流扩散系数并非像YSU一样直接使用 K理论,而是将模式各层之间的交换进行参数化,其算法与地面热通量高度关联,在地面通量为正值的情况下其交换系数通常不会低至阈值.局地方案MYJ和MYNN在清晨时分能够模拟出较小的交换系数,但在傍晚时分各层交换系数均触及模式最小阈值.

图8 各方案模拟的低空湍流扩散系数分布对比Fig.8 Comparison of low altitudeturbulent diffusion coefficient distribution simulated bythe schemes

由图9可见,湍流扩散系数在9:00左右开始升高,于13:00～ 14:00达最大值,19:00之后则接近0值,直至次日8:00.其中,MYJ和MYNN2整层平均值较大,YSU次之,ACM2最小.

结合污染物浓度模拟(图 10)可以发现,各方案白天湍流扩散系数差别虽然较大,但是污染物浓度模拟却无显著差别;而晚上各方案污染物浓度有所差别,主要是体现在ACM2和另外3种方案之间.傍晚时分 ACM2方案中边界层依然存在一定的扩散,使得污染物浓度上升较慢,从而午夜时分其污染物浓度值显著低于另外3种方案;而YSU方案中傍晚时分虽然也模拟出扩散,但它位于夹卷层,对于地面污染物的扩散并不起作用.由图 9可以看出,对于PM2.5浓度的垂直分布,清晨时分(8:00)ACM2与其他方案并无显著区别,但再傍晚时分(20:00)ACM2的地面污染物浓度显著低于另外3种方案.

图9 边界层高度内各方案的平均湍流扩散系数Fig.9 Averaged turbulent diffusion coefficient within atmospheric boundary layer for the schemes

对于ACM2R2和ACM2R5方案,在1月1日之前,它们的 PM2.5浓度模拟与观测较为接近,由于加强了夜间的湍流扩散,模式夜间高估PM2.5浓度的现象得到显著改善,但是1月1日的天气形势造成当日地面通量较小,各方案湍流扩散系数皆较小(图9),且各方案在当日清晨极大地低估了 PM2.5浓度下降的速率(图 2),在这种情况下,2或 5m2/s的下限阈值似乎已经过大,使得当日 ACM2R2和 ACM2R5中PM2.5浓度低至20 µg/m3,并于后期皆处于低估PM2.5浓度的状态.由于2,5m2/s湍流扩散系数的设置仅仅是示例湍流扩散系数对污染物浓度的影响,而并非提出一个新的阈值设定,所以未进一步对阈值的大小进行调试.湍流扩散系数的大小应主要依据观测进行调整,而并非仅仅依据模拟结果调整阈值,需将针对各边界层方案的特点,依据观测数据在参数化过程中调整傍晚及夜间时分的湍流扩散系数算法,从而达到优化污染物夜间扩散模拟的目的.另外,2,5m2/s湍流扩散系数阈值对气象要素的影响极小,这主要是因为气象要素同时受到地面和边界层上层自由大气背景环流的共同影响.而PM2.5则主要来自地面排放,PM2.5浓度的垂直差异显著,扩散对其影响巨大.

图11 各方案的湍流扩散系数高度Fig.11 Height variation of turbulent diffusion coefficientfrom the different schemes

2.6 讨论

湍流扩散系数的不同可能是6种方案PM2.5浓度模拟差异的重要原因.本文中 6种方案模拟的湍流扩散系数在白天和晚上均有较大差异,其中在夜间的差异对PM2.5浓度模拟的影响显著.非局地方案YSU和ACM2在傍晚均能模拟出低层的湍流扩散系数,但YSU倾向于将扩散模拟在100～500m的高度,这主要是由YSU中边界层顶的夹卷项所贡献;而ACM2则将扩散模拟在贴地100～200m之内,这更利于源于地表的污染物向上扩散,所以 ACM2方案在夜间相比其他方案模拟所得的地表PM2.5浓度更低.此外,提高模式低层湍流扩散系数最小阈值的ACM2R2和ACM2R5方案则在模拟时段前3d基本修正了ACM2的PM2.5浓度高估,但在后期由于扩散过强产生低估.后续研究中我们将针对各边界层方案的特点,修正傍晚及夜间时分湍流扩散系数算法,使得污染物夜间扩散得模拟更为合理.

Hu等[77]使用WRF-Chem模拟臭氧时发现湍流扩散系数的大小可能是影响夜间臭氧浓度模拟的重要因子.王继康等[23]认为,较好的垂直扩散条件会使臭氧浓度模拟增强.董春卿等[27]指出,不同边界层参数化方案和湍流输送的模拟差异,可能是影响近地面PM2.5模拟差异的主要原因.上述研究均表明湍流扩散系数对污染物浓度的模拟存在显著影响.但除此之外模式模拟所得的 PM2.5浓度和多种因子有关,如本文采用的所有边界层方案均模拟得到较低的边界层高度和温度,较低的温度在水汽混合比相当的情况下可导致较高的相对湿度,从而对PM2.5的化学过程产生影响.此外,排放源的准确性、化学过程刻画的偏差、其他物理过程参数化的偏差、以及再分析资料气象场的误差等都是模拟误差的可能来源.在后续研究中,将需既有针对性的逐一探讨,也需综合地考虑它们的共同作用,从而使得模拟结果进一步接近观测.

3 结论

3.1 6种方案均较好地模拟出了PM2.5浓度随时间的变化趋势,其中YSU、MYJ、MYNN2和ACM2,4种边界层方案在夜间对 PM2.5浓度的模拟均存在不同程度上的高估,而修订了湍流扩散系数阈值的ACM2R2和ACM2R5则显著地降低高估,甚至转为低估.从平均偏差,均方根误差和相关系数 3个统计量上看,ACM2R2和ACM2R5最接近观测值,ACM2次之,而YSU的均方根误差最大,MYJ的平均偏差最大,MYNN2的相关系数最小.

3.2 6种方案模式对2m温度、10m风速和风温湿廓线的模拟与观测均有所偏差,但模拟结果均显示了较为合理的日变化特征及随高度变化的趋势.不同边界层方案之间气象要素差异并不是 PM2.5浓度模拟差异的主要原因.

3.3 各方案均较好地模拟出了边界层高度逐日变化以及日变化特征,但是在傍晚时分边界层高度下降在模式中通常时分突然(MYNN2除外),这是由于边界层高度的计算由逆温层产生前的混合层顶部高度(约1km)转变为地面附近逆温层的高度(约100至300m)所导致.MYNN2方案中边界层高度的计算合并了虚位温廓线的影响,使得傍晚时分边界层高度的下降较为平缓.夜间,6种边界层方案得到的边界层高度均偏低,甚至经常低至几十米.模式结果中这些夜间过低的边界层高度模拟值与夜间偏高的污染物浓度模拟值高度相关.