林艳辉，边 亮，宋绵新, ，李海龙，李 宇，罗伟格，张 娇，张金梅，罗伟恢，张 琴

(1. 西南科技大学 材料科学与工程学院， 四川 绵阳 621010； 2. 固体废物处理与资源化教育部重点实验室，四川 绵阳 621010)

硫酸盐作为PM2.5的主要成分，是影响全球气候变化和空气质量的主要因素之一(Liuetal., 2012； Fangetal., 2017； Elizabeth and Marcelo, 2018)。SO2作为硫酸盐气溶胶形成的重要前驱体(Maetal., 2008)，可以通过大气中的氧化剂，如羟基自由基(·OH)、臭氧、Criegee自由基等氧化形成硫酸盐(Jayneetal., 1990； Sieveringetal., 1992； Capaldoetal., 1999； Bouyaetal., 2015)。研究者通过场地观测和模型研究表明，在矿物气溶胶颗粒物表面非均相反应形成的硫酸盐对硫酸盐气溶胶的形成起着至关重要的作用(Zhaoetal., 2018)。因此，研究SO2在矿物表面的非均相转化机理对硫酸盐的形成具有重要意义。密度泛函理论(density functional theory， DFT)通常作为重要的研究手段用来研究SO2在矿物表面的吸附机制与非均相反应机理。例如，Kaewruksa等(2013)利用DFT研究了SO2在ZnO矿物表面的吸附机制，其主要是通过与表面活性位点(Zn原子和氧缺陷)形成较强共价键而吸附(吸附能-35.06 kcal/mol)在矿物表面(Tangetal., 2015)。

氧化铝(Al2O3)是矿物粉尘的主要成分之一，质量浓度为15%(Lianetal., 2019)。γ-Al2O3由于具有较高的比表面积、较好的化学稳定性和热稳定性，常被应用于研究矿物与大气痕量气体的非均相反应，进而解释非均相反应机制(Genetal., 2019)。例如，Li等(2020)通过DFT模拟了H2O2在γ-Al2O3(110)表面非均相氧化SO2的机制。研究证明H2O2是通过在矿物氧化物表面分解产生·OH氧化SO2形成硫酸盐的(李冬坤等， 2019)。同时，Harris等(2013)利用高精度同位素比值质谱法证实了SO2在矿物表面被·OH氧化的过程，这为探讨·OH在矿物表面非均相氧化SO2反应提供了重要参考。……