林 虎，钟巍华，佟振峰,2，宁广胜，张长义，杨 文

(1.中国原子能科学研究院，北京 102413；2.华北电力大学，北京 102206)

反应堆压力容器(RPV)是核电厂不可更换的核心安全构件，通常由具有低温脆性的bcc结构低合金钢制造而成[1]。在役期间，由于运行环境中的高能量中子(E>1 MeV)辐照，RPV材料呈辐照脆化现象，性能持续降低。辐照脆化现象体现为韧脆转变温度(DBTT)的增加，上平台能量(USE)和断裂韧性(KJC)的降低。当辐照脆化令断裂韧性降低至结构允许值时，即发生脆性断裂。因此对RPV的完整性评估而言，材料的辐照脆化是需面对的重要难题。

美国、日本、法国和德国等获得了大量RPV材料，如A533B、A508-3、16MnD5、20MnMoNi，试验数据[2-6]。基于这些数据，提出了针对性的辐照脆化预测模型，包括EONY、RG1.99(Rev.2)、FIS、JEAC4201和KTA等[6-9]。

中国已开发出的第三代核电站拥有60 a设计寿命[10]，其RPV材料为低铜的A508-3钢。针对国产A508-3钢的辐照脆化的研究已开展，然而目前依然缺少60 a寿期末时材料辐照脆化行为的数据，导致国产A508-3材料辐照脆化预测困难。

本文在中国原子能科学研究院49-2游泳池式反应堆对A508-3材料的力学性能试样进行辐照考验实验，并开展拉伸、冲击、断裂韧性试验。进而在EONY模型的基础上，建立针对低铜RPV材料的辐照脆化模型，并进行试验数据验证。

1 材料和辐照考验实验

1.1 材料

试验材料为国产A508-3钢，是国产RPV上切割下的锻件材料。主要化学成分满足标准GB 15443，化学成分列于表1。从标准可看出，重要的有害元素如Cu、P、S等均低于标准值。为保证材料特性与在役RPV钢一致，对从锻件上切割下的材料进行焊接热处理工艺的模拟。先加热材料，并在300～610/620 ℃加热过程中保持55 ℃/h的加热速度，到温后保温30 h，然后以55 ℃/h的速度冷却至300 ℃，进而在空气中完全冷却。材料的微结构为贝氏体，示于图1。

表1 A508-3钢的化学成分Table 1 Chemical composition of A508-3 steel

图1 SEM观察得到A508-3微观照片Fig.1 Metallograph of A508-3 observed by SEM

1.2 辐照考验实验

进行辐照考验的试验样品为φ5 mm×25 mm的拉伸试样、10 mm×10 mm×55 mm的冲击试样以及0.5T-C(T)断裂韧性试样，如图2所示。辐照考验试验在49-2游泳池式反应堆进行，快中子(E>1 MeV)注量率为9.5×1012cm-2·s-1。考虑到中子能谱对辐照脆化的影响[11]，调整热中子与快中子之比至1。图3示出了辐照考验装置。辐照温度由3个不同位置的热电偶测量，温度的升降通过热电加热和氩气氦气混合的惰性气体环境完成。辐照温度控制在(288±8) ℃，如图4所示。辐照达到快中子累积注量1×1020cm-2后，取出辐照考验试样，在热室内进行力学性能试验。

图2 辐照考验试样Fig.2 Irradiated test specimens

图3 辐照考验装置示意图Fig.3 Schematic diagram of irradiation assembly

2 力学性能试验

力学性能试验包括拉伸试验、冲击试验和断裂韧性试验。

拉伸试验根据相关标准[12-13]进行。试验温度为-100、20、288 ℃，测温精度±1 ℃。

冲击试验根据GB/T 229进行，在多个温度下进行冲击试验后，采用双曲正切函数对冲击试验数据进行拟合，进而得到DBTT和USE。

图4 辐照考验试验的温度历史Fig.4 Temperature history of irradiation experiment

断裂韧性试验根据国标GB/T 21143和ASTM E1820进行[14-15]。在完成0.5T-C(T)的断裂韧性试验后，根据ASTM E1921标准[16]，绘制主曲线，得到参考温度T0。

2.1 拉伸试验

拉伸试验得到的应力应变曲线示于图5。拉伸试验在-100～288 ℃区间内完成，由于辐照的影响，辐照后A508-3材料的抗拉和屈服明显提高了，但延伸率并未发现明显变化[17]。A508-3材料在低温下的延伸率并不低于高温试验结果，与文献数据一致[18]。

图5 辐照前后拉伸曲线Fig.5 Engineering stress vs strain curve of un-irradiated and irradiated specimens

2.2 冲击试验

辐照和未辐照的A508-3材料的冲击试验结果如图6所示。经大注量中子辐照后，材料的DBTT提高了54 ℃(ΔDBTT=54 ℃)，USE降低了29 J。

图6 辐照前后冲击试验数据Fig.6 Impact curve of un-irradiated and irradiated speciments

2.3 断裂韧性试验

图7示出了辐照前后A508-3材料的断裂韧性数据及其主曲线，数据根据ASTM E1921标准将实测得到的0.5T-C(T)数据转换至1T-C(T)结果得到，未辐照数据在-70 ℃进行试验，分布在72～113 MPa·m1/2区间内，辐照后在-10 ℃进行试验，试验数据分布在60～84 MPa·m1/2区间。辐照产生的T0增量为84 ℃，大于冲击试验测定得到的ΔDBTT(20 ℃)。有关研究显示ΔT0与ΔDBTT之间应存在一定水平差异，本次试验中两类试验结果偏差处于文献[19]给出的偏差带以内。

图7 辐照前后断裂韧性试验数据Fig.7 Fracture toughness data of un-irradiated and irradiated spciments

3 辐照脆化模型及其验证

3.1 现有国外辐照脆化模型

不同的预测模型被用于预测计算韧脆转变温度的变化量ΔRTNDT，如美国的EONY和RG1.99(Rev.2)、日本的JEAC-4201、法国的FIS等。上述模型均考虑多种因素对辐照脆化的影响，采用不同的策略，针对不同的辐照脆化数据，得到了不同辐照脆化预测公式。当然不同的预测公式的计算结果也是不同的。

图8示出了低铜RPV材料的实验堆辐照考验数据以及辐照脆化数据[20]，辐照脆化趋势曲线通过上述模型绘制。从图8可见，曲线与大多数据是分离的，二者并不十分符合。RG1.99(Rev.2)、EONY和JEAC4201的计算结果低于国内A508-3的辐照脆化数据。主要原因是这些模型更多的是考虑早期的辐照脆化数据的趋势，并未充分考虑辐照脆化机理的影响，如后爆发项辐照脆化机理(LBPs)。LBPs被认为会在低铜钢中出现，且当中子注量达到高水平时会成为造成辐照脆化的主要机理[15,21]。FIS曲线高于全部辐照脆化数据，这是因为其为数据的上包络线，无需添加额外的安全裕度即具有很高的保守性。可认为，现有国外辐照脆化模型并不适合精确预测国内低铜RPV材料的辐照脆化。

图8 国外辐照脆化预测模型和低铜RPV钢辐照脆化数据的比较Fig.8 Comparison between calculation results from foreign models and irradiation surveillance data of low-Cu RPV steel

3.2 对现有辐照脆化模型的改进

通常认为在RPV的辐照脆化预测时，需考虑的最主要的辐照脆化机理包括：基体损伤缺陷机理(MD)和溶质团簇机理(SC)。

MD指在RPV材料受到高能中子照射后在内部形成的大量点缺陷，包括空位、间隙原子、位错环、间隙原子团、空位-间隙原子对等[9]。中子辐照会使RPV材料内部生成成对的间隙原子和空位，间隙原子带有很高的能量，又可作为入射粒子碰撞其他晶格位置的原子，由此产生级联过程，大量的间隙原子相互聚集，形成数目众多的位错环。这些缺陷会阻碍位错的运动造成材料硬化，也会促进形成内部微缺陷引起脆化。在辐照初期MD机理的作用上升较快，随着中子注量的加大趋于缓和。

SC指RPV材料长期在反应堆运行工况下发生的低含量原子聚集成团的现象[9]。原子团阻碍位错运动从而引起材料硬化。在RPV材料中最易形成原子团引起材料硬化的元素为Cu，其次，Ni会伴随Cu聚集，Mn、Si也能伴随Cu一并聚集[21]。近年来观察到当材料中Cu含量很低，Mn、Si、Ni会聚集成Mn-Si-Ni团簇，引起材料硬化。当快中子注量提升到一定水平时，Mn-Si-Ni团簇的析出被认为会成为造成辐照脆化的主要机理，这种机理即为LBPs。

EONY模型是建立在MD机理以及富铜团簇机理(CRP)之上的模型。CRP机理与CS机理的差异在于CRP仅考虑Cu与Ni元素的析出，忽略了Mn、Si析出的影响。为考虑LBPs对低铜RPV钢的影响，本文在EONY模型的基础上，补充对Mn、Si析出因素的支持，建立新模型CIAE-MIET(CM-1501)，模型公式如下：

ΔRTNDT=MD+SC

(1)

MD=A(1-0.003 253Tc)·

(2)

SC=B(1+3.058w1.490 3(Ni))·

(1+0.046 56Tc)0.390 4f(we(Cu),w(P))·

g(we(Cu),w(Ni),φte)

(3)

f(we(Cu),w(P),w(Si),w(Ni),w(Mn))=

(26.15max(0,we(Cu)-0.072)+

1.984max(0,w(P)-0.008)+

0.000 081 36w(Si)+0.001 560w(Ni)+

0.004 956w(Mn))0.706 2

(4)

g(we(Cu),w(Si),w(Ni),w(Mn),φte)=

0.5+0.5tanh((lgφte-1.469we(Cu)-

0.479 7w(Ni)+0.012 31w(Si)+

0.011 73w(Mn)-17.62)/0.506 4)

(5)

(6)

(7)

(8)

(9)

式中：w(Cu、P、Ni、Mn、Si)为受辐射的RPV材料中的Cu、P、Ni、Mn、Si的质量含量，%；Tc为反应堆满功率运行情况下一回路冷却水温度，℃；φ为辐照的平均快中子注量率，cm-2·s-1；t为反应堆满功率运行时间，s；φt为RPV材料受到的快中子注量，cm-2。

CM-1501中，式(8)、(9)分别延续了EONY模型对辐照注量率、Cu元素含量对辐照脆化趋势影响的理解，保留原有公式形态。考虑到EONY模型并未体现出Mn、Si等团簇析出对辐照脆化的影响，将原EONY中的CRP机理升级为SC机理，Mn、Si元素被视为与Cu、Ni元素作用类似的有害元素，式(4)、(5)中包含Mn、Si项即为新增内容。在采用SC机理代替CRP机理后，为保证MD机理与修正后的SC机理匹配，在针对大量辐照脆化数据拟合过程中，进一步调整了MD机理中的主要参数，以得到最佳预测效果。EONY模型中的CRP机理有关内容如式(10)、(11)所示，并不包含Mn、Si项的因素。

f(we(Cu),w(P))=

(10)

g(we(Cu),w(Si),w(Ni),w(Mn),φte)=

0.5+0.5tanh((lgφte-1.139we(Cu)-

0.448w(Ni)-18.12)/0.629)

(11)

图9示出了CM-1501模型和其他模型的比较，CM-1501模型与国内A508-3辐照脆化数据符合更好。

3.3 CM-1501模型可靠性分析

利用RPV材料辐照脆化数据对计算公式进一步验证，该模型计算结果与监督实测数据有较好一致性(图10)，这表明CM-1501能反映出低铜RPV材料在随堆运行环境中的脆化趋势。图10中横轴为CM-1501的计算结果，纵轴为试验测定得到的ΔDBTT，数据来自上文提及的低铜RPV材料的辐照脆化数据库以及A508-3材料加速辐照考验试验，实线为y=x的直线。当数据点落在实线上时表明模型计算结果与试验测定结果完全一致。根据数据统计，母材的计算结果偏差的标准差为10.7 ℃，焊缝金属计算结果偏差的标准差为13.6 ℃，这个偏差水平小于其他同类型辐照脆化趋势模型。另外，预测模型计算结果与加速辐照考验试验数据之间符合也较理想。

图9 CM-1501模型与国外同类模型的比较Fig.9 Comparison between CM-1501 model and other foreign models

图10 CM-1501模型计算结果与实测低铜RPV材料辐照脆化数据的比较Fig.10 Comparison between calculation results of CM-1501 model and irradiation surveillance data of low-Cu RPV steel

4 结论

对RPV用A508-3钢材料进行非放和放射性环境下的力学性能试验，辐照考验温度为(288±8) ℃，最大快中子注量达1×1020cm-2。在-100～288 ℃温度范围开展了A508-3材料的拉伸试验、冲击试验和断裂韧性试验，试验结果显示，辐照后材料呈现明显的辐照脆化、硬化趋势，屈服、抗拉性能明显提高，DBTT增加了54 ℃，T0增加了84 ℃；提出了新的基于EONY模型的辐照脆化模型CM-1501，可较精确预测低铜A508-3材料的辐照脆化趋势。