吴运香 ，雷霆，高纪明，杨阳

(1. 中南大学 粉末冶金研究院国家重点实验室，长沙 410083；2. 株洲时代新材料科技股份有限公司，株洲 412007；3. 北京中石伟业科技无锡有限公司，无锡 214028)

聚酰亚胺(Polyimide, PI)因具有优异的耐热性能、力学性能和介电性能被广泛应用于集成电子电路、航空航天等领域中，但本身较低的导热系数(k=0.18 W/(m·K))限制了其在一些电子设备中的应用[1−10]。为解决这一问题，各种导热填料被加入到了聚酰亚胺基体中，这其中包括无机陶瓷填料(BN[11−13]、AlN[14−15]、Al2O3[16−17]、SiC[18−19]、Si3N4[20−21]等)。许多研究学者也对此开展了众多的研究工作，比如：YANG等[22]选择二维的六方氮化硼(h-BN)和零维的纳米金刚石(ND)作为无机填料，在聚酰亚胺(PI)基体中形成了有效的导热网络，大幅提高了PI复合材料的导热性能。当填料的总填充质量分数为40%(ND:h-BN=1:10)时，复合材料的导热系数提升到0.98 W/(m·K)。HE等[15]以片状石墨烯(GF)和多面型氮化铝(AlN)为填料合成PI复合材料，当GF和AlN的质量分数分别为1% 和10%时，复合薄膜的导热系数高达11.19 W/(m·K)，同时表现出低介电性。YANG等[23]将碳化硅(SiC)晶须氧化，在表面生成二氧化硅(SiO2)薄层后，与片状氮化硼颗粒(BN)组成复合填料，原位聚合合成了SiC@SiO2/BN/PI复合薄膜，其导热系数达到0.95 W/(m·K)。

本研究选择导热系数较高的Si3N4晶须和AlN颗粒作为复合填料，同时采用不同的钛酸酯偶联剂对其进行表面改性，原位合成AlN/Si3N4/PI复合材料，探究复合材料的导热性能、力学性能和耐热性能随填料的变化关系。

1 实验

1.1 原料

4,4-二氨基二苯醚(ODA)和均苯四甲酸二酐(PMDA)购于日本株式会社；N,N-二甲基甲酰胺(DMF)和氮化铝颗粒(AlN，纯度为99.5% metals basis，2.0 μm)购于上海阿拉丁生化科技股份有限公司；……