岳 磊，侯京伟，李佳懋，龚 宇，陈 超，肖成建，王和义

中国工程物理研究院 核物理与化学研究所，四川 绵阳 621900

近年来，研究者们将水汽变换和氢-水同位素交换反应与钯膜反应器进行结合，通过钯膜将反应产生的HT原位移除，打破化学平衡，获得了更高的除氚因子[11]。然而，氢-水同位素交换受热力学限制，平衡常数较低(111 ℃：平衡常数为0.27；217 ℃：平衡常数为0.39；300 ℃：平衡常数为0.48)[12]，即使采用膜反应器，除氚因子一般在50以下[13-14]，在某些场合下达不到处理需求[15]。水汽变换反应在热力学上极为有利，平衡常数很大(100 ℃：平衡常数为2 815；200 ℃：平衡常数为210；300 ℃：平衡常数为38)[16]，基于膜反应器转化率最高可达99.9%(除氚因子大于1 000)[17]。然而，当氚浓度较高时，氚的β衰变会引起复杂的辐射化学反应，导致CO易与T结合产生氚甲醛、氚甲烷等含氚有机物，使得水汽变换工艺处理高浓氚水的实用价值降低[18]。针对氢-水同位素交换除氚因子不够高以及水汽变换存在副反应的问题，本工作拟搭建一台氢-水同位素交换串联水汽变换的两级钯膜反应器装置。以天然水代替氚水、D2代替H2开展相关实验研究，以获得操作参数和除氢因子，验证两级钯膜反应器用于处理氚水的可行性，为后续上氚实验提供数据支撑。

1 实验部分

1.1 实验材料和仪器

膜反应器中装填的催化剂为球状Al2O3载Pt，负载量w=0.5%，单级装填质量为90 g，Sigma-Aldrich公司。反应物天然水为自制的二次去离子水，D2(纯度大于99.9%)和CO(纯度大于99.9%)由四川润泰特种气体有限公司提供。

VERTEX 70红外光谱仪，德国布鲁克公司。……