成双良,任国浩,吴云涛

(1.上海理工大学材料科学与工程学院，上海 200082；2.中国科学院上海硅酸盐研究所，上海 201800)

0 引 言

近年来，随着核医学成像、国土安全以及高能物理等领域对于核辐射探测器性能要求的日益提高，作为探测器核心的闪烁晶体也在不断发展[1-3]。高性能辐射探测谱仪要求闪烁晶体拥有高密度、高光输出、高能量分辨率和快衰减时间等性质。到目前为止，最具有代表性的高性能γ能谱探测闪烁晶体是LaBr3∶Ce和SrI2∶Eu。这两种闪烁晶体都有非常优异的光输出(>60 000 photons/MeV)和能量分辨率(<3%@662 keV)等性质[4-5]。然而这两种晶体的强潮解性和晶体结构对称度较低所造成的各向异性，严重影响着这些晶体材料的生长和加工，大大提高了使用成本。不仅如此，由于掺杂离子带来的自吸收和发光不均匀性也使这些晶体的闪烁性能随着尺寸的增加而明显劣化。因此，开发一种潮解性弱、结构对称性高、本征发光、无自吸收且同时有着优异闪烁性能的卤化物闪烁晶体成为国际闪烁晶体领域追逐的目标。

美国Fisk大学的Burger教授在2015年发现的Cs2HfCl6(CHC)单晶正是一种有着以上诸多优异特性的闪烁晶体[6]。CHC有着较高的相对原子序数(Zeff=58)和密度(ρ=3.86 g/cm3)，对射线的阻止能量强。CHC属于立方晶系，对称度高，同时潮解性微弱，易于生长和加工。由于这种材料的发光机理为自陷激子发光，拥有较大的斯托克斯频移(约2.5 eV)，所以具有高发光效率和弱自吸收的优点。同时，CHC晶体闪烁性能优异，光输出达到54 000 photons/MeV，能量分辨率为3.3%@662 keV[7-9]。不仅如此，美国劳伦斯利弗莫尔国家实验室的Steve Payne博士在基于能量非线性响应曲线的拟合中发现，CHC的理论能量分辨率可以达到1.37%@662 keV，这表明在经过合理的晶体质量和组分优化后，CHC晶体很可能成为首个在662 keV处能量分辨率突破2%的闪烁材料[6]。Tl+是一种常用的闪烁晶体掺杂剂，广泛应用在NaI∶Tl和CsI∶Tl等传统闪烁晶体中。日本东北大学的Saeki为了优化CHC的闪烁性能，生长并研究了Tl+掺杂的CHC晶体，并报道了部分闪烁性能，其光输出为23 700 photons/MeV，明显劣于未掺杂的CHC晶体(27 500 photons/MeV)[10]。然……