胡立志, 刘鸿雁,,*, 刘青栋, 罗凯, 余志2,, 王雪雯, 冉晓追

贵州喀斯特地区辣椒镉的累积特性及土壤风险阈值研究

胡立志1, 刘鸿雁1,3,*, 刘青栋1, 罗凯3, 余志2,3, 王雪雯1, 冉晓追1

1. 贵州大学农学院, 贵阳 550025 2. 贵州省环境科学研究设计院, 贵阳 550081 3. 贵州大学资源与环境工程学院, 贵阳 550025

辣椒(L.)是我国西南喀斯特重金属地质高背景区的特色农作物, 属茄科, 具有一定镉(Cadmium)富集能力。为明确贵州主产区辣椒Cd的富集状况, 探究辣椒质量安全的土壤风险阈值, 保障农产品安全生产。采集贵州省9个县区辣椒及土壤样品105组, 利用ICP-MS检测Cd含量, 研究土壤Cd分布, 辣椒富集系数, 并根据土壤pH建立回归模型推导基于辣椒质量安全的土壤Cd风险阈值。结果表明, 有4个研究区土壤均值超过贵州省土壤Cd背景值(0.659 mg·kg-1), 超出率分别是: WS(25.8%)、HZ(42.2%)、LD(146%)、WN(439%); 18.1%的辣椒超过国家食品安全Cd限值标准(GB2762—2017, 0.05 mg·kg-1), 点位超标率为LD(20.8%)、TZ(7.69%)和WN(100%); 辣椒Cd的生物富集系数(BCF)范围是0.019至0.108, 均值0.046。由回归模型推算出酸性土(pH<6.5)、中性土(6.5≤pH≤7.5)、石灰性土(pH>7.5)中Cd风险阈值分别为1.00、1.26和2.50 mg·kg-1, 分别为国家农用地土壤污染风险筛选值(GB15618—2018)的3.33、4.21、4.17倍, 阈值准确率达91.1%; 有效态Cd风险阈值为0.071、0.017和0.005 mg·kg-1, 阈值准确率达86.1%。地质高背景区农田土壤Cd超标严重, 但辣椒的生物富集系数相对较低, 基于辣椒质量安全的土壤Cd风险阈值远高于国家标准。

喀斯特地区; 土壤; 辣椒; 镉; 富集系数; 风险阈值

0 前言

镉(Cd)元素有很强的毒性和可迁移性, 是一种高残留、难降解、易累积的元素[1–4], 其污染是一个不可逆过程。贵州是中国最早种植和食用辣椒的地区之一, 全省种植面积已达530万亩, 区域喀斯特碳酸盐岩占全省面积的73%, 是典型的Cd地球化学异常区, 土壤Cd背景值达0.659 mg·kg-1, 远高于我国耕地土壤Cd平均含量0.270 mg·kg-1[5–7]。研究表明, 辣椒对Cd具有一定富集能力, Cd的生物富集系数最高可达3.04, 在Cd含量高的土壤中种植辣椒, 可能存在超标危险[8–9]。目前对辣椒等农产品重金属研究主要集中在以污染调查、评价为主[10–12]。基于辣椒不同种植区内土壤—辣椒点对点采样的重金属累积与辣椒安全生产阈值方面的研究相对较少, 尤其在喀斯特辣椒种植区。为此本文以贵州省喀斯特辣椒主产区为研究对象, 对土壤—辣椒点对点采样, 分析辣椒果实和土壤重金属Cd的含量, 探明不同辣椒主产区土壤Cd的分布特征, 以及辣椒Cd的富集状况, 通过回归分析, 推导基于辣椒质量安全的土壤Cd风险阈值, 为喀斯特重金属地质高背景区受污染耕地安全利用, 农作物安全生产的管理和决策提供数据基础和理论支撑。

1 材料与方法

1.1 样品采集

根据贵州省喀斯特区域碳酸盐岩分布情况, 结合贵州省重金属Cd地球化学含量分布图[13], 选择雷山县(LS)、万山特区(WS)、罗甸县(LD)、册亨县(CH)、兴仁县(XR)、威宁县(WN)、赫章县(HZ)、桐梓县(TZ)、红花岗区(HHG)9个县区的辣椒主产区作为采样区域(图1)。在辣椒果实成熟期采集辣椒及土壤样品, 采集工作于2018年7—8月内完成。根据采样区辣椒种植面积, 采用3 m×3 m内“梅花形”布设5个子样点, 每个子样点采集辣椒果实和表层土壤(20 cm)200 g左右, 将其充分混合后分别装入洁净自封塑料袋内, 同时采样点避开路边、田埂、沟边、肥堆等特殊部位, 各采样点与交通干道的距离均超过100 m。在喀斯特区域取样共101组, 万山特区9组、罗甸县24组、册亨县13组、兴仁县15组、威宁县13组、赫章县9组、桐梓县13组、红花岗区5组, 非喀斯特区域雷山县4组。

1.2 方法

1.2.1 样品处理

辣椒样品采用自来水冲洗除去泥沙, 再用去离子水冲洗3遍。将表面水分擦干称得鲜重后, 于105 ℃杀青5 min, 75℃左右烘干至恒重, 称得干重并研磨过60目尼龙筛制备植物样品, 装入聚乙烯塑料自封袋中, 做好标记, 密封保存。土壤样放置于阴凉干燥处风干, 风干过程中剔除植物残根、碎石等。待其完全风干, 使用四分法取出部分样品研磨, 样品需全部过20目尼龙筛, 将过筛的样品混匀后取出部分继续研磨全部过100目尼龙筛, 封保存备用。

1.2.2 测定指标

土壤重金属Cd和辣椒重金属Cd分别用硝酸—高氯酸—氢氟酸消解和硝酸—高氯酸消解, 土壤有效态Cd用0.01 mol·L-1CaCl2提取[14], 用ICP-MS (Thermo Fisher Scientific X2)测定重金属Cd含量, 分析过程中加入国家土壤成分分析标准物质GBW07405 (GSS5)和国家标准植物样品(GSV-3)进行质量控制, 回收率控制在90%—110%, 本试验回收率为92%, 所有试剂药品纯度均为优级纯。土壤有机质采用重铬酸钾容量法测定, 土壤pH采用去CO2蒸馏水浸提(土水比1∶2.5), 精密pH计(雷兹PHS-3C)测定[8]; 比表面积、土壤粒级用BT-9300H型激光粒度分布仪测定。

图1 采样区域示意图

Figure 1 Schematic diagram of sampling areas

1.3 数据处理

数据采用Origin 2018、SPSS 22.0、DPS等软件进行数据处理。

2 结果与分析

2.1 土壤基本理化性质及Cd含量分布

2.1.1 土壤基本理化性质

各采样区域土壤理化性质列于表1中, 研究区所选喀斯特区域地层多为二叠系与三叠系; 土壤pH除LS外, 其他区域土壤pH偏高; 根据卡钦斯基制对土壤质地进行分类, CH和HZ土壤质地为重壤土, LD和HHG属中壤土, TZ为轻壤土, 其余区域均属砂壤土; 比表面积、土壤有机质之间存在一定差异, 最大值区域分别是HZ和LS, 其均值分别是280 m2·kg-1、50.6 g·kg-1; 最小值区域分别是XR和CH, 其均值分别是84.6 m2·kg-1、15.4 g·kg-1。

表1 土壤基本理化性质

2.1.2 土壤Cd、有效态Cd及辣椒Cd含量

表2呈现了研究区土壤及辣椒中Cd元素平均含量的差异。研究区土壤Cd、土壤有效态Cd、辣椒Cd含量平均值范围分别是:0.186—3.55、0.001—0.126和0.005—0.110 mg·kg-1。土壤Cd最低的区域是CH, 平均含量是0.186 mg·kg-1, 土壤有效态Cd最低的区域是HHG, 平均含量是0.001 mg·kg-1, XR辣椒Cd平均含量最低, 平均含量是0.005 mg·kg-1, WN土壤Cd、土壤有效态Cd、辣椒Cd平均含量最高, 分别是最低区域的19.1、126和22倍。土壤Cd与贵州省土壤背景值[15]相比, HZ、LD、WS、WN土壤中Cd平均含量分别超出了贵州省土壤背景值的42.2%、146%、25.8%、439%, 其余研究区Cd元素平均含量均低于贵州省土壤背景值。与GB15618—2018《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(试行)》中Cd的筛选值(pH≤7.5, Cd的筛选值为0.30mg·kg-1, pH＞7.5, Cd的筛选值为0.60 mg·kg-1)相比, 共有45个点位超标, 超标率42.9%, 各区域点位超标率如图2所示, CH、LS和HHG的点位超标率都是0%, 农产品质量安全风险、生长风险和土壤生态环境风险均较低; XR点位超标率是6.67%, 农产品生产风险低, 其余研究区点位超标率范围35.7—100%, 其中WN和HZ点位超标率为100%, 这些区域土壤需要加强监测, 尤其是土壤和农产品的协同监测并且采取安全利用措施。进一步采用农用地土壤污染Cd的风险管制值(pH≤5.5、5.5

表2 土壤Cd、土壤有效态Cd及辣椒Cd含量

注: “—”标准中此值未进行限定。

2.2 辣椒Cd超标状况及富集特征

辣椒Cd含量与GB2762—2017《食品安全国家标准食品中污染物限量》[16]中Cd的限量值(0.05 mg·kg-1)相比较, 所有采样点共19个点位超标, 超标率为18.1%。各采样区点位超标率如图3所示, 出现点位超标的区域有LD、TZ和WN, 其点位超标率分别为20.8%、7.69%、100%, LD和TZ只有少部分样品超标, 种植辣椒Cd污染风险低, 但WN所有样品均超标, 所种植辣椒可能对人体健康产生危害风险, 应加强检测该区域生产的农副产品Cd含量, 并采取相应的管控措施; 其余采样区均无超标现象, 种植的辣椒基本上没有重金属Cd的安全风险。对比图2和图3, 发现尽管部分区域土壤点位超标严重, 但所种植辣椒Cd含量呈现降低趋势, HZ、XR和WS的辣椒点位超标率均降为0%, 表明在Cd超标的土壤上种植辣椒, 辣椒Cd含量不一定超标。

采用富集系数(BCF)[17]来衡量不同研究区辣椒对Cd吸收能力的差异。从图4可看出, 研究区Cd元素平均BCF在0.019—0.108之间, 均值为0.046。各采样区辣椒Cd的BCF大小顺序为TZ>CH>HHG> LS>WN>LD>WS>HZ>XR。BCF越大重金属元素迁移进入辣椒体内的能力就越强。TZ辣椒Cd的BCF最高, 富积能力最强, XR辣椒Cd的BCF最小, 其生物可利用性最弱可能是与较高的土壤pH有关。

Figure 2 Exceeding standard rate of Cd in soils

图3 辣椒Cd点位超标率

Figure 3 Exceeding standard rate of Cd in peppers

图4 辣椒Cd的富集系数

Figure 4 Enrichment coefficient of Cd in peppers

2.3 土壤Cd、辣椒Cd、土壤有效态Cd及土壤理化性质的相关性

由表3可看出, 辣椒Cd、有效态Cd与土壤Cd呈现极显著正相关关系; 辣椒Cd的富积受土壤Cd含量、有效态Cd含量的影响, 其相关系数分别为0.683和0.298, 达极显著相关水平(<0.01); 土壤pH极显著地影响了土壤有效态Cd(=-0.304)和BCF(=-0.273), 土壤pH越高, 土壤有效态Cd越低, 生物富积能力也越低; 从表中也可看出, 土壤比表面积对Cd的迁移富积影响较小; 土壤有机质与土壤Cd(= 0.416)和BCF(=-0.419)达极显著相关关系, 说明土壤有机质对Cd有显著的累积效应, 相应的对Cd的吸附能力较强, 从而降低了Cd的迁移, 有机质越高, 土壤的生物富集系数就越低。

2.4 基于辣椒安全生产的土壤Cd风险阈值

为探讨辣椒Cd含量与土壤Cd、土壤有效态Cd含量的关系。以土壤中Cd、土壤有效态Cd、辣椒中的Cd含量为对象, 采用回归分析的方法, 建立辣椒中Cd含量与土壤Cd、土壤有效态Cd含量的线性回归方程, 确定各采样区辣椒种植地土壤中Cd的风险阈值。由图5(a)可知, 研究区域内的土壤Cd与辣椒Cd呈正相关关系, 线性回归方程为=0.016+0.017(2=0.527**), 根据《食品安全国家标准食品中污染物限量》(GB2762—2017)的限制0.05(mg·kg-1)作为值得出土壤Cd浓度风险阈值为2.06 mg·kg-1。根据土壤pH将研究区土壤分为三组, pH＜6.5酸性土, 6.5≤pH≤7.5中性土, pH＞7.5石灰性土, 各组土壤Cd与辣椒Cd回归模型如图6(a)所示, 各组pH土壤中土壤Cd与辣椒Cd含量均为极显著正相关关系。pH＜6.5时, 线性回归方程为=0.029+ 0.021(2=0.451**), 其土壤Cd风险阈值为1.00 mg·kg-1; 6.5≤pH≤7.5, 线性回归方程为=0.019+ 0.026(2=0.625**), 土壤Cd风险阈值为1.26 mg·kg-1; pH＞7.5时, 线性回归方程为=0.014+0.015(2= 0.545**), 其土壤Cd风险阈值为2.50 mg·kg-1。Cd安全阈值随着pH上升呈增加趋势, 其中pH> 7.5时的风险阈值最高, 分别为酸性土, 中性土情况下的2.50、1.98倍。与国家标准农用地土壤污染风险管控标准相比, 分别高出土壤污染风险筛选值的3.33(酸性土)、4.20(中性土)、4.17(石灰性土)倍, 但低于国家标准的农用地土壤污染风险管制值。

研究区域土壤有效态Cd与辣椒Cd含量回归模型如图5(b)所示, 两者呈极显著正相关关系, 线性回归方程为=0.518+0.024(2=0.305**), 将辣椒Cd限值=0.05 mg·kg-1带入方程, 其土壤有效态Cd风险阈值为0.05 mg·kg-1。图6(b)为各pH分组土壤中土壤有效态Cd与辣椒Cd含量回归模型。各分组土壤有效态Cd与辣椒Cd呈极显著正相关关系, pH＜6.5、6.5≤pH≤7.5、pH＞7.5分组下, 各组回归方程分别是=0.547+0.011(2=0.607**)、=2.102+0.014 (2=0.617**)、=6.241+0.016(2=0.391**); 各pH分组土壤有效态Cd风险阈值分别为0.071、0.017和0.005 mg·kg-1, 其中pH＜6.5的安全阈值最高, 分别为中性土, 石灰性土情况下的4.18、14.2倍。可以发现pH越高, 阈值就越低, 结果与土壤Cd阈值的规律相反, 这可能是因为土壤pH与有效态Cd呈现极显著的负相关关系, pH升高能极显著降低土壤有效态Cd含量, 使得阈值随pH升高而呈下降的趋势。

2.5 基于辣椒质量安全的土壤Cd风险阈值检验

当农产品重金属含量超标时, 实际测得的土壤重金属含量大于或等于通过计算得到的土壤安全阈值; 当农产品重金属含量不超标时, 实际测得的土壤重金属含量小于或等于计算所得到的土壤安全阈值时, 则说明该阈值是合理的[18]。由表4可看出土壤Cd阈值准确率为91.1%, 酸性土、中性土和石灰性土的准确率分别是89.5%、90.9%、91.7%; 土壤有效态Cd阈值准确率为86.1%, 酸性土、中性土和石灰性土的准确率分别是84.2%、86.4%、86.7%。

表3 土壤Cd、土壤有效态Cd、辣椒Cd及土壤理化性质的相关系数

注: *表示在0.05水平上(双侧)呈显著相关, **表示在0.01水平上(双侧)呈极显著相关。

图5 土壤Cd和有效态Cd与辣椒Cd回归模型

Figure 5 Regression model of soil Cd and available Cd with pepper Cd

图6 不同pH土壤Cd、土壤有效态Cd与辣椒Cd回归模型

Figure 6 Regression model of soil Cd, soil available Cd and pepper Cd under different pH values

表4 土壤Cd和有效态Cd阈值准确率

3 讨论

我国西南喀斯特地区是典型的重金属地球化学异常区, 地质高背景加上矿产资源开发与冶炼导致土壤重金属污染严重。有研究表明贵州省农用地土壤Cd含量在0.6—1.0mg·kg-1之间[8], 有研究对不同地层Cd元素含量的分析发现, 二叠系、三叠系、石炭系等地层Cd元素富集, Cd异常主要分布于灰岩、白云岩、次生碳酸盐岩中[19], 本研究选择了地质高背景区域, 研究结果表明农田土壤Cd远高于国家标准和区域土壤Cd的背景值, 与上述研究结果一致。

本研究发现在土壤Cd严重超标的条件下, 辣椒点位超标率为18.1%, BCF均值为0.046, 说明在地质高背景区土壤Cd活性较弱, 对农作物的影响相对较小。李富荣等研究表明, 茄果类蔬菜Cd、Cr、As、Hg的超标率均低于其对应的土壤样品超标率[20]; 李雪芳等对陕西省西安市郊菜地土壤和蔬菜重金属相关性研究中也发现, 蔬菜Cd、Hg、As的超标率低于土壤[21]。目前以土壤重金属全量对农用地土壤进行质量类别划分, 并依据土壤质量类别开展污染耕地安全利用的相关工作, 对于西南喀斯特地区而言, 这可能会导致对污染耕地的管理过于严格。

土壤重金属风险阈值是在特定目标和特定条件下土壤中某种重金属的最大安全浓度[22], 辣椒是Cd富集较高的农作物, 本研究所得阈值比农用地土壤质量标准(GB15618—2018)中的风险筛选值高, 我国土壤种类繁多, 种植作物品种差异较大, 若以全国统一的土壤重金属含量限量作为评价农产品产地土壤重金属污染标准, 可能会存在较大误差。文典等[23]通过盆栽实验研究珠江三角洲地区小白菜、菜薹土壤Cd污染阈值为1.74 mg·kg-1和1.18 mg·kg-1, 刘香香等[24]通过盆栽试验条件下模拟得出辣椒土壤全量Cd阈值是1.89 mg·kg-1。上述外源添加重金属的盆栽试验可能会导致土壤总镉阈值偏低, 一是试验用重金属, 多是人为添加的重金属无机盐, 有效性较高, 其次由于严格控制试验条件, 使得作物对重金属胁迫的响应更为敏感, 因此在大田生产条件下对作物和土壤点对点采样能更客观准确地反映土壤—作物系统中重金属的迁移转化特性和富集效应, 其研究结果对制定土壤质量标准和指导污染耕地安全利用更具实践价值。

4 结论

(1)喀斯特地区农用地土壤Cd含量普遍偏高, 黔西北的WN和HZ土壤Cd累积最为显著; 在土壤Cd严重超标的条件下, 辣椒的点位超标率相对较低。

(2)不同研究区辣椒对Cd的富集程度差异较大, 其中TZ最高, BCF 达0.108, XR最低, 仅为0.019; 均值为0.046, 在喀斯特地区辣椒整体表现出低富集的特性。

(3)基于本研究, 喀斯特地质高背景区酸性土、中性土和石灰性土Cd的风险阈值远高于农用地土壤质量标准(GB15618—2018)的污染风险筛选值。

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Cadmium accumulation properties of pepper and risk threshold of soils in Karst Area of Guizhou Province

HU Lizhi1, LIU Hongyan1,3,*, LIU Qingdong1, LUO Kai3, YU Zhi2, 3, WANG Xuewen1, RAN Xiaozhu1

1. College of Agriculture, Guizhou University, Guiyang 550025, China 2. Guizhou Environmental Science Research and Design Institute, Guiyang 550081, China 3. College of Resources and Environmental Engineering, Guizhou University, Guiyang 550025, China

Pepper(L.) is a characteristic crop in the karst geological high background area of heavy metals in Southwest China, and it belongs to the solanaceae and has certain cadmium enrichment ability. In order to clarify the enrichment status of pepper Cd in the main producing areas of Guizhou province, the Cd risk threshold of pepper in soil was studied, to ensure the safe production of agricultural products. 105 groups of pepper and soil samples were collected from 9 counties in Guizhou province. Cd content was detected by ICP-MS, soil Cd distribution and pepper enrichment coefficients were studied, and the soil Cd risk threshold based on pepper quality safety was deduced by establishing a regression model according to soil pH. The results showed that soil Cd in 4 areas exceeded the background value of soil Cd in Guizhou Province (0.659 mg·kg-1), and the exceeding standards rate were: WS(25.8%), HZ (42.2%), LD (146%), WN (439%). 18.1% of peppers exceed Cd limit standard of the National Food Safety Standards(GB2762-2017, 0.05 mg·kg-1), and the exceeding standard rates, LD (20.8%), TZ(7.69%) and WN(100%) were found. The bioenrichment coefficient of pepper Cd ranged from 0.019 to 0.108, with a mean of 0.046. According to the regression model, the Cd risk thresholds of acidic soil (pH<6.5), neutral soil (6.5≤pH≤7.5) and calcareous soil (pH>7.5) were 1.00, 1.26 and 2.50 mg·kg-1, respectively, which were 3.33, 4.21 and 4.17 times of the risk screening value for soil contamination of agricultural land (GB15618-2018), and accuracy rate of the soil risk threshold reached 91.1%. The soil risk thresholds of available Cd were 0.071, 0.017, and 0.005 mg·kg-1, and the threshold accuracy rate was 86.1%. Cd in soil of agricultural land exceeded the standard value seriously in high geological background areas, but the BCF of pepper was relatively low; the soil Cd risk threshold based on pepper quality and safety is much higher than the national standard.

karst area; soil; pepper; cadmium; BCF; risk threshold

胡立志, 刘鸿雁, 刘青栋,等. 贵州喀斯特地区辣椒镉的累积特性及土壤风险阈值研究[J]. 生态科学, 2021, 40(3): 193–200.

HU Lizhi, LIU Hongyan, LIU Qingdong, et al. Cadmium accumulation properties of pepper and risk threshold of soils in karst area of Guizhou Province[J]. Ecological Science, 2021, 40(3): 193–200.

10.14108/j.cnki.1008-8873.2021.03.023

S19

A

1008-8873(2021)03-193-08

2020-10-02;

2020-10-22

国家重点研发计划项目(2018YFC1802602); 国家基金委-贵州省人民政府联合基金项目(U1612442); 贵州省科技计划项目(黔科合后补助[2020]3001)

胡立志(1996—), 男, 汉族, 贵州威宁人, 硕士生, 从事植物营养及环境保护研究, E-mail:2568086188@qq.com

刘鸿雁(1969—), 女, 汉族, 贵州贵阳人, 教授, 博士, 从事环境保护及治理研究, E-mail :hyliu@gzu.edu.cn