蔡雄飞, 赵士杰, 宣斌, 王济, 张帅, 李丁

贵阳市城郊两处菜地土壤垂直剖面重金属迁移规律及来源解析

蔡雄飞, 赵士杰, 宣斌, 王济*, 张帅, 李丁

贵州师范大学地理与环境科学学院, 贵阳 550025

以贵阳市某城郊菜地0—100 cm垂直剖面土壤为实验对象, 分析剖面土壤中8种重金属元素垂向分布迁移规律, 并采用主成分分析(PCA)、正定因子分解模型(PMF)和Pb同位素示踪技术对重金属污染来源进行解析。结果表明, 剖面土壤大部分深度的重金属含量超出背景值; Ni、Cu、Pb、Cd和Hg均存在不同程度的富集, As在整个剖面表现为丢失, Cr和Zn变化较小; 淋洗迁移特征表明, Pb和Cd淋洗迁移现象较为活跃, 富集因子分析表明仅Hg含量受人为源输入相对较多, 其他重金属受人为污染程度较弱; PCA、PMF和Pb同位素示踪研究表明, 剖面土壤重金属主要为自然来源, 其次为农业污染和燃煤消耗等人类活动。三种源解析方法结果吻合, 能够构成互补的多元源解析体系。

城郊菜地; 土壤垂直剖面; 重金属; 迁移; Pb同位素示踪

0 前言

土壤是农业生产的载体和核心资源[1], 随着工业化与城镇化进程的推进, 人为活动使得重金属进入土壤并过量累积[2], 造成土壤环境质量每况愈下, 农业生产力发展受到严重影响。且土壤重金属污染具有迁移灵活、治理困难和危害性大等特点[3], 已引起众多学者关注[4]。研究表明, 我国多个地区土壤重金属含量存在超标现象[5-8], 重金属进入土壤后由于耕作、淋溶等原因会发生横向或纵向迁移, 导致不同土层受到污染[9], 污染源的确定则是评价土壤重金属污染程度和对污染土壤进行有效治理的前提[10]。近年来, 多元统计分析法和同位素示踪技术被广泛应用于重金属污染源分析[11-12], 多元分析法通过对原始变量降维, 能够更容易、更全面分析原始数据, 特别是在识别重金属来源方面已成为一种有力手段[13-14], 朱元芳等通过多元统计分析北京水系重金属污染来源, 得出Hg、Cd、Zn和Cu作为第一主成分与工矿业开采有关; 第二主成分 As和Mn与农业生产和生活污水排放有关; 第三主成分 Cr、Ni和Ti与岩石风化和土壤侵蚀有关[15]。土壤环境中Pb的4种同位素204Pb、206Pb、207Pb、208Pb是衰变后的终产物, 应用其“指纹”特征可有效判定污染来源[16], 胡恭任等应用铅(锶)同位素示踪技术分别对厦门市旱地土壤[17]和降水[18]中重金属来源进行解析, 结果表明, 旱地土壤中Pb主要来源于母质层, Sr受到人为源和母质层双重影响, 降雨中Pb主要受燃煤影响。

目前关于土壤重金属迁移规律及来源的研究大多集中于非喀斯特地区, 对喀斯特地区不同土层重金属污染程度、累积情况、迁移分布规律和污染来源的探索还不多。贵阳属于典型喀斯特地区, 耕地资源少且人地矛盾突出, 且伴随城市化进程, 居民日常饮食中蔬菜比重也逐步增加, 故本文以贵阳市城郊菜地土壤为研究对象, 分析其垂直剖面土壤重金属的含量水平及分布特征, 运用多元统计分析法和Pb同位素示踪技术对重金属污染来源进行解析, 以期为喀斯特地区菜地土壤重金属污染治理提供参考依据。

1 材料与方法

1.1 供试材料

供试土壤采自于贵阳市云岩区建安(JA)路附近(106°38´20"E, 26°41´42"N)和云环(YH)中路附近(106°38´26"E, 26°40´06"N)的菜地(图1), 以10 cm深度为间隔, 借助地质勘查钻采集垂直剖面土壤0—100 cm, 其中JA剖面pH范围为6.94—8.58, 有机质含量为16.29—110.39 g·kg-1, 黏粒(<0.002 mm)、粉粒(0.02—0.002 mm)和砂粒(0.02—2 mm)含量范围分别为28.57%—46.47%、46.44%—64.75%和0.65%— 21.07%。YH剖面pH范围为6.59—7.27, 有机质含量为8.13—67.40 g·kg-1, 黏粒、粉粒和砂粒含量范围分别为29.08%—48.26%、47.44%—61.71%和3.04%— 14.88%。每层取1—2 kg置于密封袋中, 贴好标签, 将土样于实验室风干, 剔除杂质后捣碎, 过200目尼龙筛, 密封于无色聚乙烯薄塑料袋备测。

1.2 分析方法与质量控制

土壤 pH 使用超纯水浸提(水土比为 2.5: 1), 用pH 计(PHS-3C+)测定, 土壤有机质(SOM)采用重铬酸钾容量法测定;土壤粒径组成使用激光粒度仪(Mastersizer 2000)测定, 土壤中Ni、Cr、Zn、Cd、Pb和Cu含量采用“HCl-HNO3-HF-HClO3”消解, 用原子吸收分光光度计(GGX-800)测定, Hg和As含量采用水浴加热, 用双道原子荧光分光光度计(AFS- 230E)测定[19-20]。

为保证分析的精确性, 样品分析时必须做20％平行样品, 每批土壤样品至少设置2个空白, 标准偏差控制在5%以内, 标准曲线相关系数≥0.999。试验过程用国家标准物质GBW07419全程进行质量控制, 试剂使用均为优级纯, 各元素回收率均在国家标准参比物质允许范围内。土壤样品经过预处理后, 送至核工业北京地质研究院, 采用热电离固体同位素质谱仪(TIMS)进行土壤Pb同位素分析, 具体过程参照文献[21]。试验过程本底Pb不大于1×10-10g, 铅同位素的质量控制采用中华人民共和国地质矿产行业标准及标准物质NIST SRM981进行控制。

1.3 数据处理

所有实验数据使用Excel 2016进行计算整理, 相关分析采用SPSS 22.0进行处理, 相关图件绘制运用Origin 2017完成。

2 结果与分析

2.1 垂直剖面土壤重金属分布特征

根据土壤垂直剖面8种重金属含量描述性统计(图2), 不同重金属元素随剖面深度变化不一, 两个剖面Ni、Cu、Pb、Cd含量变化基本一致, 表现为随土壤深度增加先上升后降低, 在30—60 cm含量高于0—30 cm, 有向底土层迁移的趋势, 该几种重金属含量均超过土壤背景值, 但未超过农用地重金属风险筛选值, 可能受喀斯特地区高地质背景值的地球化学成因影响, 导致其含量过高[22]; Cr含量和JA剖面的Zn由深至浅呈波动变化, YH剖面Zn含量表现为表层高、底层低, 说明受外来源输入明显; As、Hg含量大致表现为直线式分布, 未出现明显分层聚集现象, Hg含量远超背景值而As含量较低, 说明人类活动对Hg含量影响较大, As基本未受到人为影响。

图1 研究区位置及采样点

Figure 1 Location of study area and sampling points

2.2 土壤垂直剖面重金属迁移分析

2.2.1 土壤垂直剖面重金属迁移特征

迁移系数的计算需选择惰性元素作为参比元素, Ti在土壤中稳定性高且人为污染比较小, 故选择Ti作为计算迁移系数的参比元素, 计算公式如下[23]:

式中,T表示垂直剖面中元素的迁移系数,C,s和C,b分别表示元素的含量和背景值,Ti,s和Ti,b表示Ti元素的含量和背景值。T<0, 表示元素丢失,T=0, 表示元素没有富集或丢失,T>0, 表示元素富集。

从垂直剖面迁移系数(表1)来看, 相对于Ti, JA剖面Ni在0—40 cm处T均为正, 而在40—100 cm基本为负, 这可能与菜地常期施用磷肥、污泥有关[24], YH剖面在0—50 cm处T基本为负, 在50—100 cm为正, 但实测值与背景值相差不大, 推测主要受母质影响; JA剖面Cu、Pb、Cd及YH剖面Cd在30—50 cm处T高于大部分土层, YH剖面Cu在50—70 cm处T最高, 说明这些元素存在不同程度的富集, 可能是由于表层土壤重金属易受到人为扰动而向深层土壤迁移导致[17]。Cr和Zn的T总体在-0.3—0.3之间, 可认为该两种元素相对于参比元素Ti未发生迁移; As在整个剖面表现为丢失, 但下文分析As 元素WWC较为稳定, 基本在1左右, 表明As主要受地质背景值的影响, 其化学迁移能力并不强[25]; Hg元素T均大于0, 实测含量也远超背景值, 考虑到采样点附近为氧化铝厂, 燃煤可能是Hg累积迁移最主要的外来源[26]。

注: 实心表示JA剖面, 空心表示YH剖面, 虚线贵州省土壤重金属背景值[8]。

Figure 2 Distribution of heavy metals in the vertical section of the vegetable plot in the suburbs

表1 城郊菜地垂直剖面土壤重金属迁移系数

2.2.2 土壤垂直剖面重金属淋溶迁移分析

重金属在土壤中受农业耕作和水流淋溶作用会向下迁移[27], 为分析城郊菜地重金属元素淋失迁移规律, 将土壤按照不同深度特征划分为耕作层(0—20 cm)、犁底层(20—30 cm)、心土层(30—50 cm)和底土层(50—100 cm)。耕作层元素取0—10 cm和10—20 cm两层的平均值, 心土层元素取30—40 cm和40—50 cm两层的平均值, 通过淋失比率(WWC)表示污染趋势, 计算公式如下[28]:

式中A为层元素淋失率,(i-1)j和M分别为元素在(-1)层和层中的含量。

由表2可知, 相较于YH剖面, JA剖面耕作层大部分重金属WWC大于1, 考虑到研究区位于菜地, 且采样时间为雨季(5月), 水量较为充沛, 故推测该剖面重金属易随水流向下迁移, 因而导致该层重金属的大量淋溶。其中, Pb和Cd淋失比率较大, 这可能由于土壤中有效态Pb和Cd含量较高, Cd是水溶性较高的金属物质[28], 而菜地的人为翻耕容易导致Pb在表层发生垂向迁移[29], 故导致耕作层Pb和Cd的大量淋溶。犁底层部分重金属WWC也大于1, JA剖面Ni和Cu及YH剖面Cr和Cd犁底层的WWC高于耕作层, 这是由于该几种元素由耕作层随灌溉水流溶解、迁移至犁底层, 导致犁底层含量较高。在底土层1(50—60 cm)大部分重金属的WWC明显高于大部分土层, 说明在长期降水和农业活动下, 大部分元素随水流下渗向底层1迁移, 故将其视为转折层。

2.3 土壤垂直剖面重金属来源解析

2.3.1 主成分分析

为分析城郊菜地土壤垂直剖面重金属的污染来源, 采用因子分析法(PCA)进行解析, KMO和Bartlett球形度检验结果表明标准化后的重金属含量适宜做因子分析, 数据经最大方差旋转后, 第三主成分特征值为1.096, 大于1, 第四主成分特征值为0.789, 小于1, 选择负载大于1的3个因子, 累积方差贡献率为79.88%, 分别可以解释总方差的43.27%、22.91%、13.70%, 得到垂直剖面土壤重金属因子分析表(表3)。同时利用正定因子分解模型(PMF)得到源成分谱贡献率(图3), 结合分析可知, Ni、Cu、Pb和Cd在第1因子变量上具有较高正载荷, 其中PC1对Pb的贡献率高达70%, 对Ni、Cu和Cd贡献率也均在55%以上, 该组重金属含量大部分接近或略高于背景值, 可能受喀斯特地区高地质背景值的影响, 故推断主成分1主要来源于成土母质, 为自然来源。Cr、Zn和As第2因子变量上具有较高正载荷, PC2对Zn贡献率为68%, 对Cr和As贡献率分别为40%和45%, 判断其可能具有相同来源, Cr、Zn和As污染主要来源于农药喷洒、叶面施肥残留及污水灌溉[30-31], 因此推断该成分主要来自于农业污染。Hg在第3因子变量上具有较高正载荷, PC3对Hg贡献率为54%, 研究表明燃煤是Hg的主要外来源[32-33], 考虑研究区位于氧化铝厂附近, 推测Hg主要来源于工业燃煤, Hg在因子2中也占有一定载荷, 说明Hg部分来源于农业活动。综上分析, 贵阳市城郊菜地垂直剖面土壤重金属主要为自然来源, 其次为农业污染和燃煤消耗等人类活动。

表2 城郊菜地垂直剖面土壤重金属淋失比率

2.3.2 富集因子分析

富集因子可用来推断土壤重金属的来源, 同时确定人为污染程度, Fe元素在地壳中含量高, 受人为干扰小[34], 本研究以Fe作为参比元素, 背景值为贵州省土壤环境背景值, EF值通过式(3)计算。

式中, EF为元素富集因子;Cs为该剖面深度重金属元素的含量;nFe为参比元素的含量;Cb为该重金属元素的背景值;bFe为参比元素背景值。EF<2表示无富集或轻微富集, EF为2—5表示中等富集, EF为5—10表示重度富集, EF为10—25表示严重富集, EF>50表示极其严重富集[35]。

表3 土壤重金属因子分析

图3 土壤重金属源成分谱图

Figure 3 Source profiles of soil heavy metals and source contribution rate

如表4所示, Ni、Cu、Pb、Cd和As的EF呈现随土壤深度呈先增加后降低的趋势, 在0—30 cm表现为无富集或轻微富集, 在30—40 cm处仅JA剖面Ni、Cu和Pb及Cd达到中等富集, 在40 cm以后基本表现为无富集或轻微富集, Cr和Zn的EF随土壤深度呈波动变化, 但均表现为无富集或轻微富集, 因此认为上述重金属元素主要为自然源, 受人为扰动较小。Hg在整个垂直剖面基本为中等富集, 极有可能受到人为活动的影响, 与上述分析结果一致。

2.3.3 Pb同位素示踪研究

(1)Pb同位素组成

Pb同位素具有有效区分土壤环境污染来源的“指纹”特征, 目前成为在环境污染溯源领域运用最广的一种方法。一般认为206Pb/207Pb比值大于1.20为自然源,206Pb/207Pb在0.96—1.20之间为人为源[36]。根据城郊菜地垂直剖面土壤中Pb同位素组成(图4)可知, Pb同位素组成变化幅度较小,206Pb/207Pb、206Pb/204Pb、207Pb/204Pb、208Pb/204Pb、208Pb/206Pb和208Pb/(207Pb+206Pb)变化范围分别为1.2385—1.2823、19.4869—20.2000、15.7270—15.7670、38.8620—39.0220、1.9251—2.0026和1.0816—1.1080。其中208Pb/204Pb、208Pb/206Pb和208Pb/(207Pb+206Pb)比值在垂直剖面变化趋势相似, 基本随土壤深度增加呈下降趋势,206Pb/207Pb、206Pb/204Pb和207Pb/204Pb比值均随深度增加而略有上升。其中206Pb/207Pb比值基本大于1.20, 但耕作层(0—20 cm)比值明显低于30—40 cm, 表明贵阳市城郊菜地土壤总体受人为影响不大, 仅表层土受到较小人为Pb的输入影响。

(2)垂直剖面土壤中Pb的来源

母质层、灰尘、碳灰、燃油和污泥等端元组分的206Pb/207Pb和206Pb/204Pb具有不同的同位素标记值, 对不同污染源能够进行有效区分。故采用206Pb/207Pb和206Pb/204Pb来追踪贵阳市城郊菜地垂直剖面土壤中铅的来源。如图5所示, 剖面土壤中206Pb/207Pb和206Pb/204Pb比值均在1.20以上, 离母质层端元较近, 且两者Pb同位素具有良好的相关关系(=0.99), 而距离灰尘、碳灰、燃油和污泥等端元较远, 因此推断贵阳市城郊菜地土壤Pb主要来自于母质层, 受人为影响较小, 与上述研究结果一致。

表4 城郊菜地垂直剖面土壤重金属富集因子

注: 实心表示JA剖面, 空心表示YH剖面。

Figure 4 Pb isotopic ratios in the soil profile of suburb vegetable field

3 讨论

综合分析剖面重金属迁移变化可知, Ni、Cu、Pb和Cd变化一致, 呈先升后降的特点, 表层重金属有向底层迁移的趋势, 这与富集因子分析和淋溶分析一致。前者表明, 在30—40 cm该几种元素达到中等富集, 而从各元素在整个土层迁移深度来看, 当土层中Pb和Cd含量较高时, 其淋洗迁移现象较为活跃, Cd表现最为明显, 一方面可能与土层中重金属含量较高有关[17], 另一方面Cd水溶性较高[28], 因而导致Cd元素可向深层迁移, Shan等研究也表明旱地由于施磷量较高而含水量较低导致Pb、Zn和Cd过量累积[37]。Cr和Zn变化趋势类似, 呈波动变化, 其淋失比率无明显变化, 而迁移系数表明该重金属相对于Ti未迁移, 富集因子也表明该重金属为富集较弱。As元素变化含量不大, 迁移率也较低, 而Hg元素迁移系数较高, 且达到中等富集, 考虑到采样点附近为氧化铝厂, 燃煤可能是Hg累积迁移最主要的外来源。由于研究中并未设置生物学重复, 可能会对结果产生一定偏差, 今后研究中每个样品应设置3次重复, 从而减小误差。

图5 垂直剖面土壤与端元物质Pb同位素组成对比

Figure 5 Composition of Pb isotopes in the soil profiles and their known sources

污染源的确定是对污染土壤进行有效治理的前提, 孙境蔚等对泉州林地剖面重金属污染源解析, 得到Fe、Cu、Cr 和Ni 主要来源为自然源, Pb、Sr、Mn、Zn 为人为来源[38], 与本研究类似。本研究根据PCA和PMF分析得出, PC1对Ni、Cu、Pb和Cd贡献率在55—70%, 主要来源于成土母质, 为自然来源; PC1对Cr、Zn和As在PC贡献率在40%—68%, 主要来自于农业污染, PC3对Hg贡献率为54%, 主要来自于工业污染。目前, Pb同位素示踪技术在污染源确定方面较为成熟, 应用其对Pb污染源进行解析, 其中,206Pb/207Pb比值高于1.20, 同时与母质层端元具有较高线性关系(=0.99), 因此, 判断土壤中Pb主要为自然源。三种源解析方法结果吻合, 均能较好解析土壤中重金属来源。

4 结论

(1)土壤垂直剖面重金属分布特征表明, 受喀斯特地区高地质背景值的影响, 大部分剖面土壤的重金属含量超出背景值, Ni、Cu、Pb、Cd含量表现为随土壤深度增加先上升后降低, As、Hg含量总体表现为直线式分布, Cr、Zn表现为表层高、底层低的特点。

(2)土壤垂直剖面重金属迁移分析表明, Ni主要在0—40 cm处富集, Cu、Pb和Cd在30—50 cm处存在不同程度的富集, Hg在整个剖面存在不同程度富集, As在整个剖面表现为丢失, Cr和Zn未出现明显富集现象; 在长期降水和农业活动下, 土层中Pb和Cd淋洗迁移现象较为活跃, 大部分重金属元素随水流下渗向底层1(50—60 cm)迁移底, 故将其视为转折层。

(3)PCA和PMF联合分析表明, 贵阳城郊菜地垂直剖面土壤重金属主要为自然来源, 其次为农业污染和燃煤消耗等人类活动; 富集因子分析表明除Hg含量受人为源输入较大外, 其他重金属受人为扰动较小。Pb同位素示踪研究表明贵阳市城郊菜地土壤重金属含量受人为影响不大, 土壤中Pb主要来自于母质层, 仅表层土受到较小人为Pb的输入影响。

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Migration and source analysis of heavy metals in vertical soil profiles of the two suburban vegetable filds of guiyang city

CAI Xiongfei, ZHAO Shijie, XUAN Bin, WANG Ji, ZHANG Shuai, LI Ding

School of Geographic and Environmental Science, Guizhou Normal University, Guiyang, 550025, China

The vertical profile of 0-100 cm soil in a vegetable field in a suburb of Guiyang was used as the experimental object to analyze the vertical distribution characteristics and migration rules of eight heavy metal elements in the profile soil. Principal component analysis(PCA), positive matrix factorization(PMF) and Pb isotope tracer technology were used to analyze the source of heavy metal pollution. The results show that the heavy metal content at most depths of the profile soil exceeds the background value. Ni, Cu, Pb, Cd and Hg are enriched to varying degrees. As appears as a loss in the entire profile; Cr and Zn change less. The leaching migration characteristics show that the leaching migration of Pb and Cd is more active. Enrichment factor analysis shows that only Hg content is relatively more input by man-made sources, and other heavy metals are less. Principal component analysis(PCA), positive matrix factorization(PMF)and Pb Isotope tracer technology reveal that soil heavy metals in the profile are mainly from natural sources, followed by human activities such as agricultural pollution and coal consumption. The results of the three methodsfor source apportionment are in good agreement, Thus, these methods can be used complimentarily to effectively constrain heavy metals pollution sources.

suburb vegetable field; the soil profile; heavy metals; migration; Pb isotope tracing

蔡雄飞, 赵士杰, 宣斌, 等. 贵阳市城郊两处菜地土壤垂直剖面重金属迁移规律及来源解析[J]. 生态科学, 2021, 40(3): 42–50.

ZHAO Shijie, XUAN Bin, WANG Ji, et al. Migration and source analysis of heavy metals in vertical soil profiles of the two suburban vegetable filds of guiyang city[J]. Ecological Science, 2021, 40(3): 42–50.

10.14108/j.cnki.1008-8873.2021.03.006

X53

A

1008-8873(2021)03-042-09

2020-08-28;

2020-09-06

国家自然科学基金项目(41807336); 贵州省省级科技计划项目([2017]2580)

蔡雄飞(1982—), 男, 贵州盘县人, 博士, 副教授, 主要从事土壤重金属污染与防治研究, E-mail: 624420800@qq.com

王济, 男, 博士, 教授, 主要从事土壤重金属污染与防治研究, E-mail: wangji@gznu.edu.cn