张文静,文 宗,刘 丹,柴娟芬,陈学群

人工回灌过程中胶体对CHCl3形成机制的影响

张文静1,2*,文 宗1,2,刘 丹3,柴娟芬1,2,陈学群3

(1.吉林大学地下水资源与环境教育部重点实验室,吉林 长春 130021；2.吉林大学新能源与环境学院,吉林 长春 130021；3.山东省水利科学研究院,山东 济南 250013)

以揭示回灌过程中CHCl3耦合胶体效应影响下的二次形成作用为研究目标,通过批实验分析有、无胶体条件下不同水化学条件对CHCl3生成速率及生成量的影响,并结合切向流超滤技术和原子力电镜扫描(AFM)表征手段分析CHCl3-SiO2胶体协同作用模式.结果表明,CHCl3的生成量随着反应时间的增加而增大,并在特定的反应时间内,高氯/TOC比率、高pH值、低离子强度均会促进CHCl3的二次形成.SiO2胶体的存在会影响反应前体物的吸附,使各时刻CHCl3生成作用均受到抑制,并对水中的CHCl3有强吸附作用.结果可为人工回灌过程中CHCl3的二次形成作用提供科学参考.

人工回灌；消毒副产物(DBPs)；三氯甲烷；胶体效应；形成机制

地下水过量开采会导致一系列环境地质问题,现已成为制约国内外大中型城市经济发展的全球性问题[1],地下水人工回灌技术是积极防治或控制其造成的环境地质问题恶化的重要手段[2].在人工回灌过程中,回灌水源应添加消毒剂进行消毒处理防治细菌、病毒及原生生物等致病微生物影响地下水水质[3],其中氯化消毒处理是目前应用最为广泛、工艺最为成熟的水体消毒方式[4].Mille等[5]在1993年首次提出人工回灌条件下消毒副产物(DBPs)的二次形成作用对地下水环境造成一定影响,即氯化消毒的回灌水源中存在的余氯会继续与地下水中的天然有机物(NOM)发生反应二次形成DBPs,在含水层中构成受地下水水化学条件影响的“消毒剂—回灌水源有机物—原生地下水的有机物—溶滤作用增加的有机物”复杂反应平衡体系[6–9].此后,人工回灌过程中DBPs的污染问题引起越来越多国内外学者的广泛关注[9–12],其中,三氯甲烷(CHCl3)检出率较高,具有“三致性”,属于我国有毒有害水污染物(第一批)[13].

同时已有研究表明人工回灌过程对水化学场和水动力场的扰动会引起地下水中广泛分布的胶体颗粒发生沉积、释放、迁移等一系列过程[14-15].由于胶体特殊的理化性质,会与地下水中有机污染物通过吸附、络合等作用,将影响其迁移转化机制.因此,人工回灌过程中的胶体效应是影响DBPs在地下水中迁移转化过程的又一关键要素.

基于上述认识,本研究以典型DBPs三氯甲烷(CHCl3)为研究对象,开展人工回灌过程中不同地下水化学条件下CHCl3耦合胶体效应影响下的形成机制及协同作用实验研究,为地下水人工回灌过程中DBPs耦合胶体效应的环境行为及保障人工回灌过程中地下水环境安全提供参考.

1 材料与方法

1.1 实验材料

消毒剂:本次实验选择目前使用最为广泛的NaClO(aq)作为消毒剂,根据《生活饮用水卫生标准》(GB5749-2006)[16],城市供水水质中有效氯含量不得高于4mg/L,故本实验中NaClO消毒剂浓度设置为0.8mg/L(以有效氯浓度计算),考虑有效氯浓度对CHCl3生成过程的影响研究时,设置0.25～8.0mg/L浓度的实验组别.

模拟前体物:在前期相关研究中,NOM中的腐殖酸被认为是DBPs生成的主要前体物,故本次实验选用腐殖酸溶液作为模拟前体物,经前期测定山东省乳山市某回灌场地地下水的TOC值为5～ 10mg/L,故本实验配置TOC浓度为5mg/L的腐殖酸溶液作为实验用水模拟地下水背景溶液,且实验前测定腐殖酸浓度与TOC的关系,以TOC浓度作为试验指标.

胶体:选择地下水中普遍存在的SiO2胶体作为典型胶体,经前期测定山东省乳山市某回灌场地地下水中SiO2胶体浓度为10～20mg/L,故本实验配置SiO2浓度为10, 20mg/L浓度的实验组别.

反应终止剂:为控制反应生成的时间,可以在设定时间点加入硫代硫酸钠(Na2S2O3∙5H2O)用于消耗余氯,使反应终止.实验前配置质量浓度10%的Na2S2O3溶液,4℃储存备用.此外,所有试剂均为分析纯,实验用水均为去离子水.

1.2 实验方法

本次研究针对人工回灌过程中CHCl3耦合胶体效应影响下的二次形成作用开展室内实验,分别考虑有、无胶体条件下反应时间、氯/TOC比率(有效氯/TOC)、pH值、离子强度及离子类型等对CHCl3生成速率及生成量的影响,并利用切向流超滤技术结合原子力电镜扫描(AFM)表征手段分析CHCl3- SiO2胶体协同作用模式.本研究中CHCl3的浓度测定采用气质联用法,配有吹扫捕集装置,同时CHCl3的挥发性较强,故排除CHCl3被溶液中SiO2胶体吸附而不能被检出的可能性.

1.2.1 耦合胶体效应影响下反应时间对CHCl3生成的影响 分别使用TOC(5mg/L)溶液、TOC (5mg/L)+SiO2(10mg/L)、TOC(5mg/L)+SiO2(20mg/L)悬浮液作为实验原水,加入一定量的NaClO,使得有效氯含量为0.80mg/L,调节pH值为7,为防止在生成过程中CHCl3挥发对实验结果造成影响,故将原液依次加入密封的40mL棕色顶空瓶(盖子为内附四氟乙烯硅橡胶垫的塑料螺旋帽)中,实验分别设置11组.均置于振荡箱中以150r/min的速度振荡,并分别在振荡0.25, 0.50, 0.75, 1.0, 2.0, 4.0, 6.0, 10.0, 24.0, 48.0, 60.0h后取出,用移液枪注入质量浓度10%的 Na2S2O3溶液1mL消耗样品中的余氯以终止反应.考虑到地下水水温主要受自然地理环境、地质条件等控制,一般情况下地下水水温较为稳定,故实验过程中控制水温在15℃.于实验结束后测试样品中的CHCl3含量,讨论CHCl3生成过程随时间变化规律.

1.2.2 耦合胶体效应影响下氯/TOC比率对CHCl3生成的影响 分别选择TOC(5mg/L)溶液、TOC (5mg/L)+SiO2(10mg/L)悬浮液作为反应原水置于40mL棕色安捷伦瓶中,实验分别设置11组,分别加入一定量的NaClO溶液,使得氯/TOC比率分别为0.02, 0.04, 0.1, 0.16, 0.24, 0.32, 0.4, 0.5, 0.6, 1.0, 1.6,反应平衡时间由1.2.1实验结果确定,温度等其他实验条件同上.

1.2.3 耦合胶体效应影响下pH值对CHCl3生成的影响 分别选择TOC(5mg/L)溶液、TOC(5mg/L) +SiO2(10mg/L)悬浮液作为反应原水置于40mL棕色安捷伦瓶中,添加一定量的NaClO溶液使其有效氯含量为0.8mg/L,实验分别设置5组,通过加入HCl(aq)和NaOH(aq)调节pH值分别为5、6、7、8、9研究不同酸碱条件对CHCl3生成的影响,反应时间、温度等其他实验条件同上.

1.2.4 耦合胶体效应影响下离子强度及类型对CHCl3生成的影响 分别选择TOC(5mg/L)溶液、TOC(5mg/L)+SiO2(10mg/L)悬浮液作为反应原水置于40mL棕色安捷伦瓶中,添加一定量的NaClO溶液使其有效氯含量为0.8mg/L,实验分别设置7组,分别加入NaCl(aq)和CaCl2(aq)调节其离子强度分别为0, 0.02, 0.05, 0.1mol/L,反应时间、温度等其他实验条件同上.

1.2.5 耦合胶体效应影响下CHCl3-SiO2胶体协同作用机制研究 为了进一步探究SiO2胶体对CHCl3生成作用的影响机制,采用切向流超滤(CFU)装置对有、无胶体条件下达到稳定生成量后的实验溶液进行粒径分级,分析不同形态的CHCl3含量.切向流超滤是指液体在泵的驱动下,沿着与膜表面相切的方向流动,在膜上形成压力,使部分液体透过超滤膜;而另一部分液体切向地流过膜的表面,将被膜截留的大分子物质和颗粒冲走,在系统中循环超滤,从而达到富集浓缩的效果.本次切向流超滤系统分为两级,分别采用孔径为100和10nm的膜包,将反应溶液粒径分为>100nm, 10～100nm和<10nm3个等级.此外,利用原子力显微镜AFM(2D and 3D, SPM9700, Shimadzu,日本)研究有、无胶体条件下水体中粒子的形态特征.

2 结果与讨论

2.1 胶体效应影响下反应时间对CHCl3生成的影响

如图1,图2所示,CHCl3的生成过程伴随着反应前体物腐殖酸的消耗,消毒剂与有机物反应形成CHCl3的反应过程需要一定的反应时间,生成量随着反应时间的延长而逐渐增大至达到稳定生成量,生成速率呈先增大后减小至不再形成CHCl3的趋势.

图1 CHCl3生成量随氯化时间的变化曲线

当SiO2胶体存在时,相同反应时间胶体效应影响条件下CHCl3生成速率和生成量明显低于无胶体条件,且胶体浓度越大,CHCl3生成速率及生成量越小,且CHCl3达到稳定生成量的过程变长,表明SiO2胶体的存在使得生成作用受到一定程度的抑制.这是由于受胶体自身理化性质影响,对反应前体物表现出高亲和力,使得反应前体物更易吸附于胶体表面而参与生成反应的有效前体物减少.不同反应阶段,胶体对CHCl3生成过程的影响程度不同,快速反应阶段生成速率受胶体影响更大,这是由于各个阶段参与反应的有机物类型有所差异,已有研究表明具有疏水性和芳香性有机前体物更易生成CHCl3[17],而SiO2胶体对前体物的吸附具有选择作用,SiO2胶体易于吸附高疏水性芳香族有机物,因此,SiO2胶体的加入使得有快反应基团化合物被吸附,溶液中的小分子慢反应基团前体物参与生成作用使得CHCl3的生成速率及生成量下降,且胶体浓度越高,提供越多的有效吸附点位,生成速率和生成量的下降程度更大.

图2 单位TOC消耗量的CHCl3生成量随时间变化曲线

2.2 胶体效应影响下氯/TOC比率对CHCl3生成的影响

图3 氯/TOC比率对CHCl3生成量的影响

从图3,图4可以看出,随着氯/TOC比率的增大,有、无胶体条件下CHCl3生成量均不断增加至趋于稳定,低投氯量条件下,与多种DBPs的形成量表现线性关系(2>0.954).随着氯/TOC比率的增大,更多的前体物参与反应使TOC浓度值迅速降低,随后缓慢下降至稳定浓度,最后趋于稳定,这是由于有效氯作为反应物,相对于易于参与反应的低分子量有机物处于过剩状态,大分子有机物被氧化分解成小分子有机物,再与氯原子发生取代、加成反应等,有效氯与分子量较大的有机物反应使得生成量增加速度缓慢随后呈稳定状态.

图4 单位TOC消耗量的CHCl3生成量随氯/TOC比率的变化

相同氯/TOC比率条件下,SiO2胶体的加入使得CHCl3生成量明显降低,不同氯/TOC比率条件下CHCl3生成量均低于无胶体条件下的生成量,即参与反应降低,这还是由于SiO2胶体提供更多有效吸附点位,使得参与生成反应的反应物减少;此外,随氯/TOC比率的增大,有、无胶体条件下CHCl3生成量的差值呈先增加后减小最后趋于稳定的趋势,这是由于低氯/TOC比率条件下,SiO2胶体对CHCl3生成作用的影响主要是由于其对反应前体物的选择吸附作用,即芳香族的有机物易于被SiO2胶体吸附,使得生成反应中脂肪族的前体物起主导作用,生成量与无胶体条件下的生成量相比降低程度较高;但随着氯/TOC比率的进一步增大,氯相对于前体物处于过剩状态,NaClO的水解产物占据了SiO2胶体的吸附点位,使得胶体效应对生成作用的影响减弱.

2.3 胶体效应影响下pH值对CHCl3生成的影响

在NaClO消毒体系中,酸碱条件影响水中HClO和ClO-的分配水平,由于HClO和ClO-两者氧化能力不同进而影响CHCl3的生成作用,不同pH值下HClO和ClO-的分配情况如图5所示.

图5 不同pH值下HClO和ClO-所占比例分布

从图6可以看出,不同pH值条件下CHCl3生成量存在明显差异.无胶体条件下,随着pH值的增加(pH=5～8时),TOC作为反应前体物浓度指标逐渐下降,CHCl3生成量逐渐增大,随着pH值进一步增大(pH=9),CHCl3生成量无明显变化.CHCl3的生成量随pH值升高而增大,一方面是由于pH值决定了地下水中HClO和ClO-所占比例.

由式(1)、(2)可知,ClO-氧化还原电位明显低于HClO,碱性条件下亲电取代作用增强,有利于的CHCl3的生成;另一方面,腐殖酸呈电负性,且随着pH值的增大,OH-中和腐殖酸的羧基和酚醛解离的H+,腐殖酸的离子化作用增强使得其电负性升高,分子粒径减小,易于CHCl3的形成[18],此外,高OH-浓度促进反应前体物的水解作用,加快了去羧基反应, CHCl3形成反应速率增加,使得CHCl3生成量随pH值升高而增加.酸性条件下消耗单位TOC生成的CHCl3量逐渐增大,碱性条件则呈下降趋势,说明酸性条件下HClO具有强氧化性,生成相同量CHCl3所需的前体物TOC更少.

当SiO2胶体存在时,各pH值条件下CHCl3生成量均低于无胶体条件下的生成量.当pH值为7时,CHCl3生成量最大,且碱性环境下CHCl3生成量低于酸性环境下的生成量,这是由于SiO2胶体电势电位为负值,酸性条件下H+浓度较高,与反应前体物发生竞争吸附作用,而在碱性环境下,竞争吸附作用减弱,使得更多的反应前体物被SiO2胶体吸附而导致CHCl3生成量降低.此外,SiO2胶体对CHCl3生成作用的抑制程度受pH值的影响,碱性条件下(pH=8和pH=9)抑制作用明显,主要是由于腐殖酸结构及电负性与pH值有关,在高pH值条件下腐殖酸呈线性结构,电负性增强,而在低pH值条件下腐殖酸发生卷曲[19],其结构及电势电位的变化影响SiO2胶体对腐殖酸的吸附作用,因此在碱性条件下腐殖酸更易于被胶体吸附导致生成量降低.

图6 pH值对CHCl3生成量和TOC浓度的影响

2.4 胶体效应影响下离子强度及类型对CHCl3生成的影响

金属阳离子在地下水中广泛存在,并且价态的差异对胶体效应影响下CHCl3形成机制的影响有所不同.如图7所示,在无胶体存在条件下,一价阳离子(Na+)存在时,随着离子强度的增大(0～0.1mol/L), CHCl3的生成量逐渐下降,经计算CHCl3的生成量下降78.79μg/L,TOC浓度消耗量下降0.77mg/L;二价阳离子(Ca2+)存在时,CHCl3的生成量也逐渐下降,经计算CHCl3的生成量下降103.86μg /L,TOC浓度消耗量下降0.85mg/L.课题组前期研究成果表明,金属阳离子的存在抑制了CHCl3的生成[9],这是由于反应前体物具有较多的酸性基团(羧基、酚羟基等),腐殖酸具有较高的离子交换容量,金属阳离子腐殖酸羧基上的H+发生离子交换形成弱酸盐,前体物减少使得CHCl3的生成量下降[19].此外,随着离子强度的增大TOC消耗量减少程度小于CHCl3生成量下降程度,表明该过程虽然抑制了CHCl3的生成,但其他的DBPs的形成消耗了前体物.

当胶体存在条件下,二价阳离子(Ca2+)对CHCl3的生成作用抑制能力更强,这是由于Ca2+一般带有更高的表面电荷,具有络合能力,腐殖酸表面含有的多种官能团,与水中的Ca2+发生络合反应,且络合程度随离子强度的增加而增大,更多的腐殖酸被胶体吸附导致生成量下降,因此更大程度的抑制CHCl3的生成,并且更高的表面电荷对SiO2胶体具有改性作用,改性后的SiO2胶体对芳香性有机物具有选择吸附作用,使得胶体对反应前体物的吸附能力增强,也降低了CHCl3的生成量[20].但随着离子强度的增大(0～0.05mol/L),带正电荷的金属离子中和胶体吸附点位上的负电荷,使得腐殖酸与SiO2胶体之间的静电作用减弱,因此有、无胶体条件下的生成量差异降低,但当离子强度增大到0.1mol/L时,胶体效应明显增强,主要是由于高离子强度条件改变了腐殖酸形态,由链状变成团缩态,SiO2胶体对腐殖酸的吸附能力增加[21].

2.5 CHCl3-SiO2胶体协同作用机制分析

上述实验结果均表明胶体存在条件下对CHCl3的形成过程起到一定的抑制作用,为了进一步查明人工回灌过程中CHCl3耦合胶体效应影响下的界面作用和CHCl3在地下水中的形态分布及迁移转化特征,开展CHCl3-SiO2胶体的协同作用模式研究.

利用切向流超滤装置对有、无胶体条件下达到稳定生成量的实验溶液进行粒径分级,切向流超滤装置的浓缩系数计算公式为:

式中:p为预滤液体积,L;r为浓缩液体积,L.

原水样中胶体态浓度c计算公式为:

式中:r为浓缩液中CHCl3浓度,μg/L;u为超滤液中CHCl3浓度,μg/L.

计算结果见表1.无胶体存在条件下,>100nm, 10～100nm和<10nm粒径等级范围内CHCl3浓度占总量的9.72%、9.08%、81.20%,CHCl3主要以溶解态形式存在;当有胶体存在时,CHCl3浓度分别占37.44%、7.63%、54.93%,>100nm的胶体态CHCl3浓度为53.535 μg/L,在总CHCl3浓度中所占比例增加27.72%.

表1 切向流超滤后各粒径等级CHCl3浓度分布

图e、f为沿图(c),(d)中线的纵断面图

为了进一步查明CHCl3-SiO2的相互作用机制,分别对SiO2和SiO2—CHCl3悬浮液进行原子力扫描分析胶体形态差异,结果如图8所示.从图中可以看出,在无CHCl3生成时,SiO2胶体的最大高度为121.1nm,SiO2胶体颗粒呈均匀球状;当有CHCl3生成时,最大高度增加为241.8nm,颗粒形状不规则且均匀性下降,粒径的增加表明SiO2胶体颗粒对CHCl3吸附作用的存在.

3 结论

3.1 CHCl3生成量随着反应时间的延长逐渐增大后趋于稳定,SiO2胶体对反应前体物具有吸附作用,使各时刻CHCl3生成作用均受到抑制,反应初期快速反应阶段生成速率受胶体影响更大.

3.2 SiO2胶体易于吸附芳香族有机物,低氯/TOC比率条件下脂肪族前体物起主导作用,CHCl3的形成受到抑制,随着氯/TOC比率的增大,氯相对于前体物处于过剩状态,NaClO的水解产物占据了SiO2胶体的吸附点位,使得胶体效应对生成作用的影响减弱.

3.3 无胶体条件下随着pH值的升高(5～9),CHCl3生成量逐渐增大,由于SiO2胶体电势电位为负值,高pH值条件下腐殖酸呈线性结构,其结构变化影响SiO2胶体对腐殖酸的吸附作用,使CHCl3生成量降低.

3.4 胶体效应影响下金属阳离子对CHCl3的生成作用抑制能力增强,降低了CHCl3的生成量;Ca2+是具有络合能力的阳离子,腐殖酸通过Ca2+的架桥作用使更多的腐殖酸被胶体吸附导致生成量下降.

3.5 CHCl3主要以溶解态形式存在,SiO2胶体对水中的CHCl3有强吸附作用.

[1] Wang Y, Zheng C, Ma R. Review: Safe and sustainable groundwater supply in China [J]. Hydrogeology Journal, 2018,26(5):1301–1324.

[2] Dillon P, Stuyfzand P, Grischek T, et al. Sixty years of global progress in managed aquifer recharge [J]. Hydrogeology Journal, 2019,27(1): 1–30.

[3] Clark R M, Sivaganesan M. Predicting chlorine residuals and formation of TTHMs in drinking water [J]. Journal of Environmental Engineering, 1998,124(12):1203–1210.

[4] Nieuwenhuijsen M J, Toledano M B, Eaton N E, et al. Chlorination disinfection byproducts in water and their association with adverse reproductive outcomes: a review [J]. Occupational and Environmental Medicine, London: British Med Journal Publ Group, 2000,57(2):73– 85.

[5] Mille C J, Wilson L G, Amy G L, et al. Fate of organochlorine compounds during aquifer storage and recovery: The Las Vegas experience [J]. Groundwater, 2010,31(3):410–416.

[6] DeMarini D M. A review on the 40th anniversary of the first regulation of drinking water disinfection by-products [J]. Environmental and Molecular Mutagenesis, 2020,61(6):588–601.

[7] Li X F, Mitch W A. Drinking water disinfection byproducts (DBPs) and human health effects: Multidisciplinary challenges and opportunities [J]. Environmental Science & Technology, American Chemical Society, 2018,52(4):1681–1689.

[8] Richardson S D, Plewa M J, Wagner E D, et al. Occurrence, genotoxicity, and carcinogenicity of regulated and emerging disinfection by-products in drinking water: A review and roadmap for research [J]. Mutation Research/Reviews in Mutation Research, 2007,636(1):178–242.

[9] Liu D, Liang X, Zhang W, et al. Formation and transformation of chloroform during managed aquifer recharge (MAR) [J]. Journal of Environmental Management, 2018,219:304–315.

[10] Roberts P V, Schreiner J, Hopkins G D. Field study of organic water quality changes during groundwater recharge in the Palo Alto Baylands [J]. Water Research, 1982,16(6):1025–1035.

[11] Pavelic P, Nicholson B C, Dillon P J, et al. Fate of disinfection by-products in groundwater during aquifer storage and recovery with reclaimed water [J]. Journal of Contaminant Hydrology, 2005,77(1): 119–141.

[12] Wu X, Huan Y, Zhao Q, et al. Fate and transport of DBPs in a deep confined aquifer during artificial recharge process [J]. Environmental Earth Sciences, 2015,75(1):7.

[13] Liu W, Zhao Y, Chow C W, et al. Formation of disinfection byproducts in typical Chinese drinking water [J]. Journal of Environmental Sciences, 2011,23(6):897–903.

[14] Kretzschmar R, Borkovec M, Grolimund D, et al. Mobile subsurface colloids and their role in contaminant transport [J]. Advances in Agronomy, 1999,66(8):121–193.

[15] Kanti Sen T, Khilar K C. Review on subsurface colloids and colloid-associated contaminant transport in saturated porous media [J]. Advances in Colloid and Interface Science, 2006,119(2):71–96.

[16] GB 5749-2006 生活饮用水卫生标准 [S]. GB 5749-2006 Standards for drinking water quality [S].

[17] Hua G, Reckhow D A. Characterization of disinfection byproduct precursors based on hydrophobicity and molecular size [J]. Environmental Science & Technology, 2007,41(9):3309–3315.

[18] 彭 茜,冉德钦,王 平,等.不同pH值下腐殖酸反渗透膜污染中的界面相互作用解析[J]. 中国环境科学, 2011,31(4):616–621.Peng Q, Ran D Q, Wang P, et al, Analysis of interfacial interacial interactions in reverse osmosis membrane fouling by humic acid Effect of solution pH [J]. China Environment Science, 2011,31(4): 616–621.

[19] 霍进彦,赵 鹏,张宏伟,等.基于非对称场流分离技术的水环境腐殖酸聚集特性研究[J]. 环境科学学报, 2016,36(8):2899-2904.Huo J Y, Zhao P, Zhang H, et al. The study of aggregation properties of aqueous humic acid based on asymmetric flow field-flow fractionation [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2016,36(8):2899- 2904.

[20] 徐怀洲.黏土矿物与有机物间的作用机制及影响因素研究[D]. 南京:南京大学, 2014.Xu H Z, Investigating mechanisms and factors affecting the interaction between clay minerals and organic compounds [D]. Nan Jing: Nan Jing Univeristy, 2014.

[21] Zhou J L, Rowland S, Fauzi R, et al. The formation of humic coatings on mineral particles under simulated estuarine conditions—A mechanistic study [J]. Water Research, 1994,28(3):571–579.

Effect of colloids on the mechanism of chloroform formation during managed aquifer recharge (MAR).

ZHANG Wen-jing1,2*, WEN Zong1,2, LIU Dan3, CHAI Juan-fen1,2, CHEN Xue-qun3

(1.Key Laboratory of Groundwater Resources and Environment, Ministry of Education, Jilin University, Changchun 130021, China；2.College of Environment and Resources, Jilin University, Changchun 130021, China；3.Water Resources Research Institute of Shandong Province, Jinan 250013, China)., 2021,41(5)：2275～2282

To investigate the secondary formation of chloroform under the influence of colloidal effect during managed aquifer recharge, this paper used batch experiments to study the formation of chloroform under different hydrochemical conditions with and without colloids. The synergistic mode between chloroform and silica colloids was analyzed by tangential flow ultrafiltration technique combined with atomic force electron microscopy(AFM). The results indicated that the formation of chloroform increased with the increase of contact time. High chloride/TOC ratios, high pH, and low ionic strength promoted the formation of chloroform in a specific contact time. The presence of silica colloid affected the adsorption of the reaction precursor, which inhibited the formation of chloroform at all contact times and had a strong adsorption effect on chloroform in water. These results can provide a scientific understanding of the secondary formation of chloroform during artificial recharging processes.

managed aquifer recharge；disinfection by-products(DBPs)；trichloromethane；colloid effect；formation mechanism

X523;P641.3

A

1000-6923(2021)05-2275-08

张文静(1980-),女,山东临沂人,教授,博士,主要从事污染水文地质方面研究.发表论文40余篇.

2020-10-05

国家自然科学基金资助项目(41877175):国家重点研发计划(2019YFC1804804);中央高校基本科研业务专项资金资助

* 责任作者, 教授, zhangwenjing80@hotmail.com