周发山, 刁永发，杨炳文

(东华大学 环境科学与工程学院,上海 201620)

0 引 言

燃煤电厂排放的汞是全球汞污染排放的一个重要来源，在《重金属污染综合防治“十二五”规划》中，汞被列为重点管控的5种重金属之一[1]。燃煤烟气中汞主要以零价汞(Hg0)、二价汞(Hg2+)和颗粒汞(HgP)形式存在[2-4]。Hg2+和 HgP几乎可以完全被湿式脱硫装置和除尘设备捕获，而Hg0很难被现有的设备直接捕获[5-6]。目前研究成熟的一种干法Hg0捕集技术是在袋式除尘器上游烟气管道中注入吸附剂吸附Hg0，以达到控制痕量Hg0的目的[7]。

通过前期研究，利用Fe3O4@SiO2粒子、Cu0纳米颗粒及FeSi粉在300 ℃煅烧，制备出一种新型磁性吸附剂MagFeSi-Cu0[8]。研究发现MagFeSi-Cu0吸附剂具有和商业活性碳相当的脱汞效率，在150 ℃条件下汞吸附效率能达到90%，其中，FeSi中的非晶硅能促进Cu的负载从而提供更多的活性位点，但关于MagFeSi-Cu0吸附剂吸附Hg0的动力学吸附机制及Cu-Hg成键机理未有进一步研究。由于痕量Hg0的吸附过程是从反应物在MagFeSi-Cu0表面上的吸附开始的，吸附反应动力学可以准确的描述吸附过程，运用该手段可深入的研究吸附速率和吸附机制，并预测吸附过程的控制机制[9]。此外，采用密度泛函理论，从原子尺度上了解Hg0在Cu0原子表面的吸附机理，有助于深入了解Cu原子与Hg0原子之间的微观反应原理，为吸附剂的筛选和优化提供相应的理论基础。

在Hg0与金属原子之间汞齐反应原子层级密度泛函研究方面，Steckel和Sasmaz等人[10-11]曾利用VASP密度泛函软件计算研究了单质Hg0在各种金属表面的吸附反应，考察的贵金属有Ag，Au，Cu，Ni，Pd 和 Pt。……