白玮 李秀洁 彭占录

江苏斯尔邦石化有限公司

质子交换膜燃料电池因效率高、不产生二次污染、操作温度低等特点而倍受关注[1-7]。通常,烃类及甲醇经过重整和水汽变换反应后制得的供给燃料电池的H2源中含体积分数约0.5%～1.0%的CO,CO 的存在会导致燃料电池阳极发生吸附中毒,从而使电池性能大大降低[8-11]。目前,减少CO 存在的可采取的方法有以下3种:①甲烷化,消除1分子CO 至少需消耗3分子H2;②Pd(或Pd合金)膜扩散净化法,需要很高的压差和高温;③CO 催化优先氧化法(CO-PROX),该方法由于效率高、费用低,同时消耗的H2少而成为研究的热点。铜铈催化剂由于高活性而被广泛研究[12-16]。但是铜铈催化剂的低温氧化活性仍有待提高。研究发现,在铜铈催化剂中掺杂过渡金属离子,通常可以提高低温活性。Chen等[17]研究了不同比例的Co掺杂的铜铈催化剂,发现适量锆的掺杂可以提高晶格氧的流动性,从而提高CO-PROX 反应的活性。此外,Firsova等[18]还研究了Fe、Ni掺杂的铜铈催化剂,当铜负载量较少时,Fe、Ni的掺杂对于催化剂活性有促进作用。Chen等[19]将适宜掺杂量Sn掺杂到铜铈催化剂中,得到了较好的效果。过渡金属Co掺杂可能会提高铜铈催化剂的低温氧化活性,如果在掺杂Co的同时能够提高催化剂的比表面积,这可能有利于催化剂的活性[20]。

本研究通过提高催化剂的比表面积来提高活性铜物种的分散度,并且通过改变Co的掺杂量来研究Co掺杂对铜铈催化剂的影响。

1 实验部分

1.1 催化剂制备

将0.02 mol硝酸铈和硝酸钴(n(Ce)/n(Ce+Co)=100%、95%、90%、80%、60%)加入到50 m L 的 蒸馏水中。……