秦亚兰， 郑 丹， 周顺武， 马淑俊

(1.南京信息工程大学气象灾害教育部重点实验室/气象灾害预报预警与评估协同创新中心/气候与环境变化国际合作联合实验室/资料同化研究与应用中心，南京 210044； 2.海宁市气象局，嘉兴 314400； 3.拉萨市气象局，拉萨 850011)

引 言

随着城市的快速发展，气溶胶问题逐渐成为全社会共同关心的重点问题[1-6]。黑碳气溶胶(Black Carbon aerosol，BC)是大气气溶胶的重要组成部分，主要来源于生物质或石油的不完全燃烧[7]。BC在大气气溶胶中所占比例虽小，但它对气候和大气环境具有重要影响，同时严重影响空气质量[8-12]。一方面BC通过直接和间接效应影响地-气系统的能量收支，从而对区域天气气候造成重要影响[13-14]；另一方面气象条件也影响着BC浓度的变化[15-18]。因此BC与气象要素之间存在着复杂的关系。

由于缺少高分辨率BC观测资料，针对中国地区BC浓度分布特征的分析主要基于各种模式资料[14, 19-20]。近10多年来，利用各地有限的(数月到2～3年)BC观测数据，针对单个城市(如北京[21]、上海[22-24]、西安[16]、武汉[25-26]、常州[27]、广州[15, 28]、邯郸[29]、成都[30]、苏州[31]、天津[32]、合肥[33]和杭州[34]等地)的BC分布特征、影响因素及其与气象要素的关系开展了一系列研究。这些研究在取得丰硕成果的同时，在以下几方面还需进一步深入研究和讨论：(1)以上研究基本上采用日平均或月平均的BC数据，对BC日变化特征的分析鲜有涉及；(2)由于BC在近地面浓度较高[12]，故在讨论BC与风的关系时，不应只关注地面气象要素；(3)由于BC的间接效应与云量关系密切，因此分析BC与风之间的关系时，需比较在晴空和非晴空状态下二者的差异。

作为沿海开放地区与中西部地区的结合部，河南省是中国经济由东向西梯次推进发展的中间地带，是打好蓝天保卫战的关键区域，同时其BC排放量高居全国前三，仅次于河北省和山东省[35]。因此，基于郑州BC浓度观测数据，分析郑州BC浓度变化特征具有重要的科学意义和社会意义。郑州年平均BC浓度(8.71±2.42 μg/m3)较武汉(5.55 μg/m3)[25]、邯郸(7.41 μg/m3)[29]、西安(5.15 μg/m3)[16]、天津(6.31 μg/m3)[32]、合肥(4.88 μg/m3)[33]、杭州(5.14 μg/m3)[34]、广州(3.75±2.55 μg/m3)[18]等城市明显偏高，而冬季(12月-次年2月)又是郑州一年中BC浓度最高的时段(见图1)。因此，本文基于郑州近12年(2006-2017年)BC浓度观测数据，分析了冬季BC浓度变化特征。由于BC浓度与气象要素之间存在着非常复杂的关系，BC浓度的变化既受到直接排放源和气象条件的影响，同时BC浓度变化也会影响气象要素，考虑到风向和风速的改变对BC浓度的变化具有重要的影响[36]，故本文重点关注了BC浓度与风向及风速的关系。

1 数据与方法

1.1 资料介绍及处理

文中主要使用的资料包括：(1)郑州市金水区大气成分站观测的2006年1月-2017年12月逐5 min BC浓度资料；(2)郑州站2006年1月-2015年12月每日2次(08时和20时)探空资料；(3)郑州站同期每日4次(02时、08时、14时和20时)总云量资料。

以上资料均来源于中国气象局国家气象信息中心。

由于仪器故障和停电等原因，原始的BC数据中存在部分不可用或具有明显错误的数据[16]。文中将这一部分BC数据除在分析年际变化时用月平均值代替外，其余均按缺测处理。由于分析时段和对数据处理方法的不同，文中各图中BC浓度数据缺测率不一，为1.11%～10.44%，具体缺测率见各图的图注。

1.2 研究方法

由于该BC浓度观测数据的时间分辨率为5 min，而探空观测每日仅有2次(08时和20时)，为保证与风速数据在时间上一一对应，采用08时(07:50-08:10平均)和20时(19:50-20:10平均)的BC浓度平均值，分析这2个时刻BC浓度与对应时刻风速风向的关系。

关于晴空和非晴空的划分标准，文中将总云量(>0)=0时，认定为(非)晴空状态[37]。以此标准，在分析时段内，郑州冬季08时(20时)晴空状态和非晴空状态的样本比例为204∶509(245∶482)，可见郑州冬季晴空状态样本数约占总样本数的1/3。

2 郑州冬季BC浓度变化特征

2.1 BC浓度分布特征

将郑州2006-2017年各月BC浓度观测数据处理成月平均值，并计算其各月的标准差值。图1给出了郑州各月多年平均的BC浓度值及其标准差值。由各月的BC浓度平均值分布可知，总体上郑州各季节BC浓度呈现出“冬秋高、夏春低”的分布特征，其中BC浓度最大(小)月均值出现在12(7)月，次大(小)值出现在1(5)月。与郑州BC浓度的月变化特征类似，其标准差分布也表现为冬秋的高于夏春的，这表明在郑州BC浓度高值期间的冬秋季，其变化幅度也相对较大。

图1 2006-2017年郑州各月BC浓度平均值及其标准差

2.2 BC频率分布特征

根据近12年所有的BC观测数据，分析郑州冬季BC浓度的频率分布特征。图2给出了郑州冬季及冬季各月BC浓度的频率分布。由图2可知，冬季及各月BC浓度平均值(累积频率超过80%的浓度区间值)分别为：冬季的为(9.80±6.34)μg/m3(BC<16.9 μg/m3)，1月的为(12.25±9.19)μg/m3(BC<18.5 μg/m3)，2月的为(8.50±7.95)μg/m3(BC<12.5 μg/m3)，12月的为(12.46±11.42)μg/m3(BC<19.0 μg/m3)。冬季各月累积概率分布函数达到100%的速率：2月的>1月的>12月的。由此可知，2月BC低浓度出现频率最高，12月BC高浓度出现频率最高，1月的居中。

图2 2006-2017年郑州冬季BC浓度频率分布

2.3 BC浓度日变化特征

分析郑州冬季及冬季各月BC浓度日变化特征(图3)可以发现，BC浓度表现为明显的“双峰型”特征，最高峰出现在早上(09时左右)，次高峰出现在晚上(20时左右)；最低谷出现在下午(15时左右)，次低谷出现在凌晨(03时左右)。峰值与谷值之间的时间差约为6 h。冬季各月小时BC浓度都于09时左右达到第一个峰值，其中2月BC浓度的峰值明显小于另外2个月的；此后，BC浓度逐渐降低，下降速率在12(2)月最快(慢)，在15时左右达到谷值；随后BC浓度快速增大，2月在21时达到第二个峰值，1月和12月第二峰值出现时刻则提前1 h；随后再次降低，12、1和2月分别于04时、03时、03时左右达到次谷值。12月次谷值较1月和2月的更晚出现的原因可能是：(1)12月BC浓度较其他两个月的更高；(2)12月大气层结更加稳定，故而不利于BC扩散。

进一步分析郑州冬季及冬季各月BC浓度变率的日变化(图4)可以发现，在BC浓度峰(谷)值处对应着其变率大(小)值，说明当BC浓度较高(低)时，其变化幅度也更大(小)；此外，变率的高(低)值出现时刻普遍较BC浓度峰(谷)值出现时刻滞后1 h左右。

2.4 BC浓度年际变化特征

分析近12年郑州冬季BC浓度的年际变化(图5)发现，在2006-2017年期间郑州冬季BC浓度的最高(低)值出现在2012年(2011年)，达到22.84(7.33)μg/m3，年际差异明显，总体上近12年郑州冬季BC浓度呈下降趋势(通过了0.05的显著性检验)，10 a趋势率约为：-1.40 μg/m3。分析2006-2017年郑州冬季各月BC浓度年际变化发现,冬季各月BC浓度变化差异明显：2月BC平均浓度低且相对稳定，12月和1月平均浓度相当且远高于2月的，年际波动大。郑州冬季BC月平均最低浓度出现在2014年2月，仅为4.96 μg/m3；月平均最高浓度出现在2011年12月，达到26.62 μg/m3，是2014年2月的5倍多。

图4 2006-2017年郑州冬季BC浓度变率日变化

图5 2006-2017年郑州冬季BC浓度年际变化

3 BC浓度与风向及风速的关系

许多研究表明，BC浓度与当地风向风速存在一定的关系[15, 22-23]。为了方便讨论BC浓度与风向的关系，把BC浓度划分为0～3.0 μg/m3、3.0～6.5 μg/m3、6.5～15.0 μg/m3、15.0～25.0 μg/m3、25.0～70.0 μg/m35个等级，分别占总频率的10%、20%、40%、20%、10%；把风分为8个方向。图6为郑州冬季08时和20时晴空和非晴空状态下BC浓度850 hPa风玫瑰图。

由图6可见，郑州冬季850 hPa以西北风为主，晴空状态下偏西和偏东风向出现BC浓度高值，非晴空状态下各风向BC浓度差异不明显。类似对925 hPa和地面风场进行分析，发现925 hPa在08时和20时郑州冬季均以偏北风为主导风(图略)，在偏西和偏东风向上，出现BC浓度的高值。在地面(图略)，08时晴空状态下以偏北风和偏西风为主，在北风、西南风和东南风向上，BC浓度较高；非晴空状态下郑州主风向为偏北风和偏东风，同样，在北风、西南风和东南风向上BC浓度出现高值；20时晴空状态下郑州以偏南风和偏东风为主，但在偏北风方向BC浓度更高；非晴空状态下以偏东风为主，且风向为偏北风和东南风时，BC浓度较高。

图6 2006-2017年郑州冬季08时晴空(a)、非晴空(b)和20时晴空(c)、非晴空(d)BC浓度850 hPa风玫瑰图

由于郑州冬季BC浓度具有明显的日变化特征，选择每日探空观测的2个时次(08时和20时)，进一步分析BC浓度与风速的关系，分别在晴空和非晴空状态下，将08时和20时地面、925 hPa和850 hPa风速作分段处理，与郑州冬季BC浓度进行相关性分析(表1)。由表1可知，郑州冬季BC浓度与地面风速呈负相关，即风速越大，BC浓度越小。对风速分段比较后发现，当08时地面风速为2～4 m/s、20时地面风速为0～1 m/s时，BC浓度与对应风速段风速的负相关关系更显著(通过0.01的显著性检验)。通过分析郑州冬季BC浓度与对流层低层高空风速的关系可知，BC浓度与925 hPa和850 hPa风速均呈明显的负相关，且当925 hPa和850 hPa风速大于10 m/s时，二者相关性明显增强，表明此时高空风对BC的稀释作用更加明显。对比晴空和非晴空状态可以发现，晴空状态下BC浓度与地面、925 hPa和850 hPa风速的相关性较非晴空状态时的更强，且在BC浓度敏感的风速段(地面08时风速：2～4 m/s；地面20时风速：0～1 m/s；925 hPa和850 hPa风速>10 m/s)，晴空状态下风对BC的清除作用更强。

表1 2006-2017年郑州冬季BC浓度与对流层低层各风速段相关系数

4 讨论和结论

利用2006-2017年郑州BC浓度观测数据，在讨论郑州冬季BC浓度变化特征的基础上，结合探空观测数据，讨论了在晴空和非晴空条件下郑州冬季BC浓度与风向及风速的关系。主要结论如下：

(1)郑州年平均BC浓度较高，其中冬秋季的明显高于夏春季的，且在冬季的变率较大。郑州冬季BC浓度平均值为(9.80±6.34)μg/m3，其中12(2)月的最高(低)，1月的居中。12(2)月BC高(低)浓度出现频率相对较高。

(2)郑州冬季BC小时平均浓度日变化表现为明显的“双峰型”特征，最高峰出现在早上(09时左右)，次高峰出现在晚上(20时左右)；最低谷出现在下午(15时左右)，次低谷出现在凌晨(03时左右)。

(3)2006-2017年郑州冬季BC浓度总体呈较明显的下降趋势，10 a趋势率约为-1.40 μg/m3。

(4)郑州冬季850 hPa 以西北风为主，晴空状态下偏西和偏东风向出现BC浓度高值，非晴空状态下各风向BC浓度差异不大。BC浓度与对流层低层风速呈反向变化关系，当08时地面风速为2～4 m/s、20时地面风速为0～1 m/s、925 hPa和850 hPa风速大于10 m/s时，对BC的稀释作用明显,且在晴空状态下更显著。

由以上分析可知，郑州BC浓度较高，远高于我国其他城市的BC浓度[16, 18, 25, 29, 32-34]。同时郑州冬季BC小时平均浓度日变化表现为明显的“双峰型”特征，与邯郸[29]、成都[30]等地的“单峰型”特征存在差异；其峰谷值出现时刻也与上海[23]、苏州[31]等地也有所不同。本文讨论了风速风向变化对BC浓度的影响，与以往研究[15, 22-23]不同的是，本文考虑了对流层低层风的影响，强调了晴空与非晴空的差异，突出了BC浓度的敏感风速段。本文虽然在区分晴空和非晴空状态下，探讨BC浓度与风的关系，也给出了一些较清晰的认识，但这种关系仍是统计关系，其内在的机理还需要深入研究。另外，依据云量划分晴空和非晴空状态，讨论BC浓度与风速的联系，并以此探讨BC的间接效应，这种方法显得有些简单。