李多宏， 李 达， 刘立坤， 初泉丽， 周志波， 杨丽芳，武朝辉， 谭西早， 许振华

(国家核安保技术中心， 北京 102401)

核材料是核武器的核心，在核查过程中，对于核材料的探测成为了核查的重要内容。但是由于核武器的机密性以及敏感性，在对核武器的类型和拆卸的核材料进行核查时，不允许将其取出进行直接测量，因此如何有效、快速地监测和评估密封容器中核材料的属性就变得尤为重要。

当今时代，对于核的使用已经不再局限于核武器了，核材料和核技术已经在能源、核医学等领域找到了自己的一席之地。虽然，核技术已经由军用向民用成功转型，并且飞速发展。但是对于核材料使用程度的增加，也意味着核扩散几率的增加。因此，对民用核材料如何进行有效地追踪和监管变得越来越重要，那么针对核材料属性的非破坏性分析技术也应运而生。

目前，国内、外已经对核部件质量属性测量展开了一系列研究，也产生了许多非破坏性分析的方法，其中中子符合法作为一项重要技术在核材料的质量测量中有着不可替代的作用[1]。符合中子测量，是记录在符合分辨时间(电子学“门宽”)内相互靠近的“中子对”。来自核材料的裂变中子通常存在时间关联(10-13s)，而(α，n)反应中子是随机单个中子，相互之间没有时间相关性。因此，符合中子测量方法，侧重于裂变中子信号，能够有效避免样品基体材料中(α，n)反应中子的直接影响。符合中子测量方法广泛应用于国际核保障视察。热中子探测器选用3He正比计数管，主要利用3He 正比计数管与热中子反应截面大的特点，其反应截面为5 330 ×10-26m2[2-3]。为了更好地理解和应用此技术，就如何更好地优化仪器的参数和测量条件实验等进行了研究。

1 实验部分

1.1 实验测量设备

搭建的平板中子探测器系统[4-5](3He管、聚乙烯等屏蔽材料、JSR-15和中子源)；有源井形中子符合计数器，堪培拉公司。

2 测量结果与讨论

2.1 中子计数统计

在探测器中心位置前30 cm处放置252Cf源，252Cf源通过自发裂变释放中子，每一次裂变释放的中子数在0～10个之间。在一定时间内中子计数的测量满足泊松分布[6-8]。对252Cf源进行10次测量，每次10 s，根据每次的计数，计算误差，误差波动较小，说明仪器稳定性良好，计算标准偏差为15.21，平均值的平方根为19.39，标准偏差与平均值的平方根这2个值在2倍的因子范围内。对一个单一测量，标准偏差的最好的估计结果就是计数的平方根。

2.2 聚乙烯板厚度选择

将1枚252Cf源放置在离探测器中心30 cm处，活度为1.85×105Bq，确保位置距离在测量时保持不变。在探测器两边不断增加聚乙烯板，测量中子计数率，从而决定聚乙烯板的厚度。首先在不添加聚乙烯板的情况下进行测量，然后在两边不断增加聚乙烯板的个数，从1～9，每块板的厚度为0.635 cm，根据计数率的大小可以得出，中子探测最大效率是聚乙烯板的厚度为1.905 cm(3块板)。改变源与探测器之间的距离进行测定，同样得出最佳厚度为1.905 cm；改变源的强度进行不同距离的测量，得到同样的结果，因此最佳的屏蔽厚度与源强和源与探测器之间的距离无关，在进行仪器的设计时，确定屏蔽材料的厚度可以使用此方法。

2.3 中子散射效应的影响

对快中子散射进行试验研究，在中子吸收实验中可以看出，薄的金属板对快中子几乎没有什么影响。与前面的试验一样，保持中子源与探测器的位置不变，移走金属板，在252Cf源后面，与探测器相反方向放置铅板，测量100 s，朝向探测器散射的中子就是反射效应。将铅板放置在源与探测器之间，测量100 s；同样的用聚乙烯板做这2个试验。结果见表1。

表1 中子散射实验结果Table 1 Experimental results of neutron scattering

由表1可见，铅板和聚乙烯放置在源后方时，计数升高，对中子均有一定的散射效应，且聚乙烯的散射要高于铅板，因聚乙烯含有较多的氢；铅板和聚乙烯在源与探测器中间放置时，计数有所降低，两种材料对中子均有一定的散射和吸收，且聚乙烯效果较强。

2.4 高压的影响

使用中子符合计数器(AWCC)对252Cf源在不同电压下(1 400～2 000 V)的总计数进行测量，测量时间30 s，结果如图1所示。

图1 高压与计数关系图Fig.1 Relationship between high voltage and counting

由图1可知，电压在大于1 680 V之后，总计数趋于稳定，故在进行仪器参数设定时，电压设定值一般设置为1 680 V。

2.5 门宽的设置

门宽的大小会影响探测到中子的概率，将1枚252Cf源放置于测量腔中心，设置门宽为8、16、32、64和128 μs，测量时间均为30 s，对测量结果进行记录，如表2所示。

表2 门宽与中子计数的关系Table 2 Relationship between gate width and counting

可以看出在门宽为64 μs时，R计数的误差分数最小，所以设置仪器的门宽为64 μs较合适。

2.6 死时间修正

在高中子计数率的情况下，因为探测器和电子学死时间原因，一些中子脉冲丢失了，假如2个中子被捕获时挨得很近，它们的脉冲叠加，显示只有1个脉冲，故测量得到的总计数率和符合计数率要较小一点。要对测量值进行修正，分别测量2个252Cf源，ID号分别为5065#、5066#；然后将2个源放置在一起测量，测得的结果如表3所示。

表3 死时间修正结果Table 3 Dead time correction results

由表3可见，对总中子计数率，将单次测量值加和，数值明显高于2个源同时测量的结果，因将2个源放置在一起时，有很高的中子计数率，死时间较大；对测量值进行修正后，与测量值求和的数据吻合，在误差范围内。

图2 γ灵敏度与γ源强关系Fig.2 Relation between γ sensitivity and γ source intensity

2.7 衰减时间确定

中子计数器在设计时应考虑2个主要因素：3He管的数量和聚乙烯材料，这就关系到2个参数，仪器的效率和衰减时间。衰减时间是指中子在探测器中衰减需要多长时间，例如，多长时间中子会消失。主要是指中子被3He管吸收，或被聚乙烯吸收，或者逃离出探测器。在仪器设计时应考虑衰减时间的大小，使中子能充分慢化并四散到3He管被探测到，假如衰减时间太长，就是中子被探测到的时间太长，时间相关性就会完全丧失。

通常采用门宽为32和64 μs时的符合计数率，也可以用G=1.257τ近似计算。将1枚252Cf源放置于测量腔中心，设置门宽为32和64 μs，测量时间均为30 s，记录符合计数，计算τ值为38.7 μs。

2.8 探测器效率验证

先将1枚252Cf源置于探测器测量腔中心位置，进行测量，时间100 s，计算探测器的效率ε=(总计数率-本底计数率)/源活度，计算得效率为37.8%，与出厂值一致。

2.9 γ干扰影响分析

γ射线是核材料中子测量分析中最重要的干扰因素之一。3He管γ灵敏度与γ辐射场强度有直接的关系。通过对3He管γ灵敏度进行测试分析，提出降低γ灵敏度的具体措施和(n，γ)甄别方法，并进行相关实验验证。

采用不同活度的γ射线源，测量不同强度下的γ灵敏度，结果如图2所示。图2中曲线(1) 为1.2 μCi137Cs源时计数率随工作电压的变化，曲线(2)为1.2 μCi137Cs+2 μCi60Co时计数率随工作电压的变化，曲线(3)是1.2 μCi137Cs+5 μCi60Co 时计数率随工作电压的变化，曲线(4)为1.2 μCi137Cs+0.1mCi152Eu计数率随电压的变化趋势，曲线(5)为本底计数率随电压的变化趋势。

上述实验结果表明，产生本底噪声贡献的电压通常较高。γ射线灵敏电压一般都低于噪声电压，且γ射线强度越大，其灵敏电压越低。可通过降低工作高压、提高γ射线探测阈值或在样品腔四周放置重材料，降低γ射线对中子测量造成的干扰影响，核材料中子测量分析，通常处于γ辐射强度相对较高的环境当中。以上介绍的措施，虽然能够在一定程度上降低γ射线影响，但效果是有限的。为了更加有效、彻底消除γ射线的影响，提高核材料中子测量的准确度，需要引入(n，γ)甄别技术。

将1.2 μCi137Cs+5 μCi60Co 裸源置于AWCC样品腔，分别采用总中子计数(S)和二重符合中子计数(D)记录中子信号随电压变化关系。实验结果如图3所示，S在1 800 V附近迅速上升，而D始终保持在极低的水平(接近为零)。

图3 γ灵敏度(T、D)与电压的关系Fig.3 Relationship between γ sensitivity (T, D) and voltage

去除137Cs源，采用相同方法测量本底噪声随电压变化关系，得到相似的变化关系图，D也是保持不变。不同之处在于S在1 900 V附近才出现缓慢上升。将上述实验结果与AWCC坪曲线(252Cf)放在一起进行比较，如图4所示。

图4 AWCC坪曲线与γ灵敏度比较Fig.4 Comparison between AWCC plateau curve and γ sensitivity

图中曲线T、D分别表示测量坪曲线(用252Cf源)时的总中子计数率和符合中子计数率，γ为137Cs源总中子计数率，本底线为测量本底噪声时的总中子计数率。当工作电压大于1 800 V时，γ射线引起的总计数率快速上升，这说明S曲线中1 800 V附近计数率的增大是由γ射线引起的。本底曲线显示，在工作电压高于1 900 V时本底噪声的总计数率贡献才会稍微变得明显。

上述实验结果与文献报道结果基本一致。因此可以判断，S曲线中1 900 V之后计数率急剧增大的趋势，是由中子、γ射线和本底噪声三者共同作用的结果。

根据上述实验测量结果和分析，为能够有效地压制γ射线对中子测量的干扰，可采用合适的工作电压或采用符合测量方法。

2.10 偶然事件对符合测量的影响

先将1枚252Cf源(编号5065#)固定于探测器测量腔中心位置，进行测量，时间30 s，再将另一枚252Cf源(编号5066#)置于测量腔中心和仪器外面不同位置处，进行测量，结果如表4所示。

表4 偶然事件对符合测量的影响结果Table 4 Impact results of accidental events on coincidence measurement

可以看出，外界中子源在测量腔里面和仪器表面对测量结果影响较大，将中子源置于仪器表面10至50 cm处总中子计数略微增大，对符合中子计数几乎没有影响。5066#和5065#同时测量值小于将5066#和5065#的加和值，原因是死时间的影响，详见第2.6节。

3 结 论

中子测量技术在核材料衡算中发挥越来越重要的作用，本实验对符合中子计数器设计时应考虑的几个问题做了研究，通过固定中子源与探测器之间的距离，测量聚乙烯板的厚度不同时的探测效率，聚乙烯板的厚度为1.905 cm时，中子探测效率最大；聚乙烯板的散射要高于铅板，聚乙烯板和镉板组合作为中子的屏蔽材料效果最好；高压一般选择1 680 V；门宽为64 μs较合适；在很高的计数率时，要对死时间进行修正；衰减时间可以用公式进行计算；对探测效率进行了验证，与出厂值基本吻合；对γ干扰影响进行了分析，为能够有效地压制γ射线对中子测量的干扰，可采用合适的工作电压或采用符合测量方法；外界中子源在测量腔里面和仪器表面对测量结果影响较大，将中子源置于仪器表面10至50 cm处，总中子计数略微增大，对符合中子计数几乎没有影响。当然，除了以上要考虑的几点因素，应用中子符合计数器在测量铀、钚时，还应考虑中子增殖、(α，n)反应、238U的自发裂变等，未来还需要进一步研究。