法国贝尔纳尔丹铀矿床热液蚀变与成矿特征研究

2021-03-20陈友良李巨初

世界核地质科学 2021年1期

聂睿，宋昊, 2，陈友良, 2，李巨初，李圻

(1.成都理工大学地球科学学院，成都 610059； 2.地学核技术四川省重点实验室，成都 610059)

花岗岩型铀矿床是一种铀矿体产于花岗岩体内、岩体外接触带、断裂构造附近以及花岗岩附近地层中的铀矿床。世界范围来看，该类矿床不仅分布十分广泛，而且类型众多，是包括中国、法国等国在内的重要的铀矿床类型。多个国家如西班牙、瑞士等国均发现铀矿体赋存于变正长岩内的花岗岩型铀矿床[1-11]，但是我国并未发现铀矿体赋存于变正长岩的铀矿床，也未报道过变正长岩蚀变。法国花岗岩型铀矿床数量众多，部分铀矿床中铀矿体赋存于花岗岩的水热蚀变产物变正长岩内，因此铀矿体赋存于变正长岩内成为花岗岩型铀矿床中具有代表性的亚类型之一[12-24]。笔者通过总结分析法国贝尔纳尔丹铀矿床的蚀变与成矿特征，为花岗岩型铀矿床中变正长岩蚀变研究提供理论基础，同时对借鉴和完善我国花岗岩型铀矿床的成矿理论和找矿勘查具有重要意义。

1 成矿地质背景

1.1 区域地质特征

矿床位于马尔什西部地区，大地构造位于法国中央地块西北部，区内有一条南阿莫里坎剪切带延伸的NE-SW向马尔什—布萨克左旋剪切带，该带由多个NE-NNE、NW-NNW、WNW向构造带组成，其中WNW向的两条构造带把马尔什杂岩体划分为3部分[12]：1)埃古兰德高原变质岩和马尔什剪切带东北部的圣叙尔皮斯—弗莱耶二云母闪长花岗岩，其中变质岩主要包括细粒黑云母片岩，云母片岩、混合岩和早期侵入镁铁质岩、闪长岩、石英闪长岩形成的混合岩；2)在马尔什断裂带和阿尔雷内—乌奇利剪切带之间，分布马尔什淡色花岗岩和泰尔萨内混合花岗岩；3)阿尔雷内—乌奇利剪切带的南部和西半部地区的奥拉杜圣热内斯花岗闪长岩和多皮埃尔—莱赛格利斯花岗岩。

1.2 岩浆岩组成及特征

贝尔纳尔丹矿床位于海西期西马尔什花岗杂岩体中，距马尔什剪切带约2 km(图1)。区内岩浆活动较为频繁，岩性主要为晚泥盆世的英云闪长岩- 花岗闪长岩，以及早- 中石炭世的花岗岩，这两个时期的岩石形成了现在的西马尔什花岗杂岩体。

马尔什淡色花岗岩体侵入时间为356～320 Ma，该花岗岩体依据先后时间又可分为[12-13]：1)英云闪长岩- 花岗闪长岩，晚泥盆世(356±10 Ma)，也别称为盖雷(Gueret)型或G型花岗岩；2)过铝质二云母花岗岩，早石炭世C1-中石炭世C2(320±5 Ma)，被称为利木赞型，或L型花岗岩。同时区内有大量伟晶岩和微花岗岩岩脉产出，煌斑岩岩脉较少。

该矿床中- 粗粒过铝质二云母浅色花岗岩有2类[12]：1)富黑云母过铝质二云母浅色花岗岩(Lm)，该花岗岩在矿床中是最为常见的岩性，局部呈斑状，岩石中常见有G型花岗岩包体。黑云母含量>10%，白云母含量<5%。黑云母中副矿物包体非常丰富，包括锆石、独居石、磷灰石、锐钛矿；2)贫黑云母过铝质二云母浅色花岗岩(Li)，黑云母通常<5%，白云母含量可达10%，副矿物较少。

在Lm型花岗岩中常见Li型圆形花岗岩包体，而在两种花岗岩接触带局部可见厚度不超过20 cm的糜棱岩[12]，这表明Li型浅色花岗岩形成时间稍早于Lm型花岗岩，在之后两者接触部位发生了强烈的构造作用。

贫黑云母淡色花岗岩可分为3个次相：1)含有大石英晶体的粗粒花岗岩(Li-1型)：2)含有少量石榴石和黑云母的粗粒花岗岩(Li-2型)；3)细粒花岗岩(Li-3型)，云母含量较少，但有大量云母析离体和伟晶岩质分凝条带。

在莱罗热(Les Loges)和贝尔纳尔丹露天采场所采集的花岗岩显示，最晚的花岗岩较早期花岗岩相比富含黑云母，而所有的网状伟晶岩岩脉与最晚期花岗岩有关[12]。

该地区主要断裂为SEE-NWW向马尔什断裂，位于矿床北部2 km，为逆断层，由数条次级平行的糜棱岩化带组成，宽约几百米，还发育E-NEE、N-NNW和NNE走向的断裂带，同时它也是贝尔纳尔丹地区的控矿断裂[12]。

2 矿物组合特征

贝尔纳尔丹铀矿床热液活动复杂，形成的热液矿物包括变正长岩、黄铁矿、赤铁矿、针铁矿、萤石、伊利石、蒙脱石、白云石、方解石等(表1)。前人通过地质观察及总结，发现共有4种主要的矿物组合[12]：

1)沥青铀矿- 黄铁矿- 白铁矿组合：该组矿物浸染在变正长岩内，充填于深部裂隙，局部可氧化形成脂铅铀矿- 氧化物- 碳酸盐矿物，同时该组合反映出该期地质流体处于一种还原环境；

2)白云石- 赤铁矿- 针铁矿组合，其后发生了第二次碳酸盐生成作用形成了方解石，同时在方解石和氢氧化铁之间可能有紫色萤石插入；

3)铀石- 黄铁矿共生组合：该组矿物被吸附在伊利石- 蒙脱石夹层中，广泛分布于贝尔纳尔丹的含矿和与矿体接触的两种变正长岩中，同时还见有被吸附于黏土矿物上的铀黑，以及再生的黄铁矿与方铅矿、闪锌矿和重晶石包裹的沥青铀矿；

4)钙铀云母、变钙铀云母以及铁的氧化物团块和吸附铀的针铁矿，该组矿物出露在地表到15～20 m深度上，为近地表的表生作用形成。

3 蚀变空间分布及分带特征

贝尔纳尔丹铀矿床热液活动复杂多变，常见于构造带及裂隙内部及两侧，根据其形成位置，具有一定的空间分布特征。

3.1 蚀变分布特征

蚀变发育于二云母淡色花岗岩，热液沿断裂带进入花岗岩并向两侧蚀变形成变正长岩(图2)，而变正长岩的形成会进一步碎裂花岗岩，因此大部分热液在流经变正长岩时会形成蚀变，少部分蚀变除外，如硅化、高岭石化、绿泥石化仅在花岗岩中可见。变正长岩呈不规则的管状、透镜状或垂直伸长的囊状、荚状，形态受不同规模的E-W、N-NNE和SEE-NWW向的密集裂隙网控制(图3)。

图2 西马尔什—圣希尔维斯特地块长石- 变正长岩带平面投影图(据Leory 1978；Dahlkamp等，2016修改)Fig.2 Planar projection of feldspar-episyenite zone of western-La Marche-Saint Sylvestre Massif (Modified after Leory 1978；Dahlkamp, et al. 2016)

图3 贝尔纳尔丹中心矿脉垂向图(据Aumitre等，1993；Dahlkamp，2016修改)Fig.3 Vertical diagram of Bernardan Aamas Central open pit mine (Modified after Aumitre ,et al, 1993； Dahlkamp, et al, 2016)

3.2 蚀变分带特征

由于不同成分的热液流经花岗岩的时间和空间不同所造成的矿物组合及形成顺序不同，蚀变具有一定的水平分带特征(图4)。

1—伊利石化；2—蒙脱石化；3—赤铁矿化；4—白云石化；5—萤石化；6—黄铁矿化；7—硅化；8—绿泥石化；9—方解石化；10—高岭石化；11—二云母花岗岩。Ⅰ—新鲜花岗岩带；Ⅱ—绿泥石化- 蒙脱石化- 高岭石化蚀变带；Ⅲ—变正长岩化蚀变带：Ⅲ-1—白云石- 赤铁矿- 针铁矿化带；Ⅲ-2—伊利石- 蒙脱石化蚀变带。图4 贝尔纳尔丹铀矿床蚀变分带示意图Fig.4 Alteration zone section in Bernardan uranium deposit

Ⅰ：新鲜花岗岩带，该带为新鲜过铝质二云母花岗岩，无蚀变现象。

Ⅱ：绿泥石- 蒙脱石- 高岭石化蚀变带，该蚀变带主要位于过铝质二云母花岗岩中，变正长岩局部有绿泥石化蚀变，变正长岩外侧围岩中存在蒙脱石、高岭石化蚀变，与铀矿化无明显关系。

Ⅲ：变正长岩化蚀变带，该带以二云母花岗岩的变正长岩化为主要特征，主要呈管状、透镜状、豆荚状，该蚀变与花岗岩围岩界限清晰，产状陡倾到近于直立，其走向受E-NEE、N-NNW和NNE的断裂和裂隙系统控制。岩石呈海绵状，较为破碎，孔隙度较高。

该带还包含两个次级蚀变带，分别是：

Ⅲ-1: 白云石- 赤铁矿- 针铁矿化带，该蚀变带以白云石化、赤铁矿化、针铁矿化发育在变正长岩管中为主，其次还在变正长岩管中存在方解石、萤石、石英的结晶现象；

Ⅲ-2: 伊利石- 蒙脱石化蚀变带，该蚀变带为变正长岩发育伊利石-蒙脱石蚀变，吸附铀黑、铀石，伊利石- 蒙脱石蚀变强烈的变正长岩铀矿化也强烈，呈正相关关系。

4 蚀变与矿化的关系

贝尔纳尔丹矿床中主要铀矿物：沥青铀矿、铀石、铀黑、钙铀云母以及局部的水磷铀矿。铀矿体呈浸染状存在于变正长岩管中，呈透镜状、荚状、管状，其中沥青铀矿常与黄铁矿、白铁矿共生浸染于变正长岩或深部裂隙中，铀石常与黄铁矿共生吸附在伊利石- 蒙脱石夹层中；铀黑多被吸附在黏土矿物中；钙铀云母与铁的氧化物为现今的表生作用形成。

矿床内的矿体位于变正长岩内，其品位范围为万分之一到百分之几十，矿床平均品位为0.57% U，而包含矿体的变正长岩体变化范围较广，在水平面积上从100～1 500 m2不等，在垂直深度上从几十米到最大700 m，虽然其形态上变化范围大，但是其总体受断裂系统控制，因此发育于断裂处的变正长岩中往往能够发现铀矿物。

矿床内存在多个变正长岩体，含铀变正长岩体按原资源量从大到小依次为：深部北矿脉、中心矿脉、深部南矿脉、南东矿脉和南东矿脉、东矿脉，铀储量依次为3 000、2 000、1 000、500和100 tU(图5)[12-15]。

1—含铀变正长岩；2—不含铀但与铀矿接触的变正长岩；3—二云母花岗岩。图5 贝尔纳尔丹铀矿床铀矿化变正长岩垂向图 (据Dahlkamp修改,2016)Fig.5 Vertical diagram of uranium mineralized syenite in Bernardan uranium deposit (Modified after Dahlkamp, 2016)

4.1 蚀变矿物特征

变正长岩是一种产于花岗岩内部，由岩浆水或大气水溶解花岗岩中石英形成的一种水热蚀变产物，在其形成的后续阶段，往往会伴随着石英的浸出与多硅白云母的重结晶[1-2, 16]。前人根据圣希尔维斯特- 西马尔什地块的变正长岩矿物中长石云母含量，将其分为两类，一类是以长石为主的变正长岩，一类是以云母为主的变正长岩，其中长石为主的变正长岩铀含量较少，以云母为主的变正长岩为后期的铀成矿提供了有利的空间条件，铀含量较多，而在贝尔纳尔丹铀矿床中，以云母为主长石次之的富铀变正长岩较多[17-18]。

4.2 蚀变元素特征

目前对法国地区变正长岩的化学分析，由于马尔什地区南部的圣希尔维斯特岩体与马尔什岩体的变正长岩特征、构造运动、流体活动、铀成矿特征相似[13-25]，圣希尔维斯特岩体研究较多，马尔什岩体较少，因此可用圣希尔维斯特岩体变正长岩代表马尔什地区变正长岩。前人对与贝尔纳尔丹铀矿床成矿特征相似的玛格纳矿床进行了花岗岩- 长石型变正长岩- 花岗岩的取样分析研究，发现变正长岩具有富K、Na、Al、以及SiO2亏损的特征(图6)。

图6 西马尔什- 圣希尔维斯特地块取样分析图(据Dahlkamp修改，2016)Fig.6 Sampling analysis diagram of the western La Marche-Saint Sylvestre Massif (Modified after Dahlkamp，2016)

前人通过对变正长岩中多硅白云母与石英进行电子探针分析，发现白云母从矿物边缘到矿物中心TiO2含量逐渐增加，而正长石和白云母中Na元素的含量降低，钾长石受变正长岩热液影响较小，斜长石受影响较大[12,15,18]。这些矿物与之前相比，在化学成分上，SiO2的变化范围为-32%，Na2O的变化范围为-1.2%～-2.5%，K2O和Rb增加，其中K2O的变化范围为(+0.5%～+3.2%)，同时还有极少的绿泥石化蚀变，在这一过程中岩石孔隙度被提高，达到了20%～30%。在变正长岩形成后，变正长岩发育了伊利石- 蒙脱石化，并吸附了铀石[12,15]。

前人通过对马尔什南部的圣希尔维斯特岩体中的矿物进行同位素分析[12，15]结果：1)花岗岩全岩18O值为+2‰～+11‰，花岗岩白云母-80‰～-62‰δD，黑云母-69‰～-58‰δD；2)蚀变现象最弱的花岗岩中石英+12‰δ18O，长石+11.4‰δ18O，白云母+9.9‰δ18O，黑云母+8.1‰δ18O；3)贫瘠的长石型和云母型变正长岩中，白云母中由相对贫D的流体组成(-96‰～-69‰δD)，石英相对于不蚀变的花岗岩，其18O值为-5‰；在400 ℃时流体中18O值接近-9‰，δD接近-70‰；从蚀变的伟晶岩中分离出的矿物中D值范围为-48‰～-44‰δD；变正长岩中晚期结晶的石英18O值范围为+3.1‰～+3.6‰δ18O；与石英晶簇平衡的流体中18O值最高为-7‰δ18O[12, 19]。在温度逐渐递减的趋势下，δD和δ18O都在增高，说明期间可能有富18O、D流体参与；4)矿化样品中白云母的δD值范围为-71‰～-51‰ δD；从铀石形成阶段开始结晶的晚期石英中18O较富，为+18.6‰δ18O；残余的花岗岩长石>+20.3‰δ18O[12, 19]。

4.3 变正长岩的形成

目前关于变正长岩的来源，研究认为花岗岩被流体带出Na、Si，带入K、Rb而形成，反映在矿物上则主要表现为石英、黑云母减少，在镜下则表现为由矿物边缘向矿物中心发育了钾交代，同时该过程导致了岩石的裂隙增多，孔隙度提高，有利于流体的进入，为之后的成矿作用提供了良好的空间环境(在贝尔纳尔丹矿床中孔隙度达到了20%～30%)[15]。前人根据与铀的关系把变正长岩分为了三类，分别是含矿的变正长岩、与矿体接触但是本身不含矿的变正长岩以及不含矿也不与矿体接触的变正长岩[13]。通过电子探针分析元素含量，与变正长岩Sr同位素测试年龄，结果表明变正长岩经历了3个地质事件[12-13]：1)花岗岩在流体的作用下发育变正长岩化(最低年龄为，在变正长岩化的后期(315～308、305±1.5 Ma)发生了钾长石、石英在变正长岩管的结晶现象；2)上述矿物结晶之后，有一期富18O、温度在100 ℃左右的热液沿裂隙进入变正长岩，变正长岩发育泥化作用(形成伊利石- 蒙脱石)，同时生成的黏土矿物吸附了黄铁矿- 铀石；3)在现代的近地表表生作用下，变正长岩中的铀矿物被氧化，在岩体的顶部和附近裂隙中形成了更高品位的铀矿。

通过对包含矿体的变正长岩管内的黏土矿物进行K-Ar测年，其年龄范围161.4～100.3 Ma，与矿体相接触但是本身无矿体的变正长岩的年龄范围为173.7～144.7 Ma，与该地区其他三个矿床(Lodeve, Bertholene, Pierres Plantees)矿床通过U-Pb测年确定的铀矿化年龄相似，最终可认为铀石的形成年龄为170～140 Ma[12-13, 20-22]。沥青铀矿与黄铁矿、白铁矿共生充填于裂隙，浸染在变正长岩内，这说明形成沥青铀矿与铀石的地质流体为两种不同的流体，可能时间上也存在差别。前人通过对利木赞地区脉型铀矿床的成矿规律进行比较，推测在大约280～260 Ma左右，在变正长岩管中发育了原生铀(沥青铀矿)，而现在的铀石可能是之后形成的铀矿物。

4.4 变正长岩与铀矿化

马尔什西部地区除(Piegut矿床，脉状)外，所有的铀矿床特征与贝尔纳尔丹矿床相似，均为铀矿物浸染于变正长岩中，而科鲁兹地区作为法国中央地块利木赞地区的另一个重要成矿区，其矿床以脉状矿化为主要特征，该地区所有与变正长岩有关的铀矿化的特征都与贝尔纳尔丹矿床一致，所以法国铀矿床中变正长岩促进铀成矿具有普遍性。

变正长岩化对铀成矿的作用主要有：1)变正长岩化使花岗岩更为碎裂，提高了花岗岩的孔隙度，为之后的含铀热液进入花岗岩并沉淀成矿提供了良好的空间；2)变正长岩在热液的作用下发育了伊利石- 蒙脱石化，吸附了之后生成的铀矿物，促进了铀的沉淀。

5 成矿机理

5.1 成矿温度

该矿床包裹体测温结果显示，变正长岩形成温度为380～200 ℃[15]，同时由于铀石被蒙脱石- 伊利石吸附于夹层中，所以可视黏土矿物形成温度为铀石形成温度，通过对黏土矿物利用伊利石- 蒙脱石温度计计算形成温度，显示黏土矿物形成温度为100 ℃[13]。

5.2 铀的搬运与沉淀

结合前人对南部圣希尔维斯特岩体变正长岩中沥青铀矿的研究，可认为在成矿流体活化了花岗岩中的铀并最终沉淀形成沥青铀矿矿物的过程中，铀元素主要以碳酸铀酰搬运[23]。而贝尔纳尔丹铀矿床中数量最多的铀矿物是铀石，被吸附于伊利石- 蒙脱石中，前人观察伊利石- 蒙脱石，通过黏土矿物含量，发现其与矿床的铀矿化具有一定的关系：1)与含铀矿体的变正长岩相接触的无矿变正长岩管中的伊利石与蒙脱石含量极少；2)含矿变正长岩的矿化程度越高，伊利石- 蒙脱石化中的蒙脱石所占比例越高；不含矿也不与矿体接触的变正长岩受泥化影响小[13]。

5.3 成矿模式

通过对蚀变期次的划分以及变正长岩在成矿过程中与流体的蚀变作用矿物研究，可建立贝尔纳尔丹铀矿床成矿模式(图7)[12-24]。

a—英云闪长岩- 花岗闪长岩(G型花岗岩)被贫黑云母过铝质二云母浅色花岗岩(Li型)侵位；b—贫黑云母过铝质二云母浅色花岗岩(Li型)未完全冷却时又发生了富黑云母过铝质二云母浅色花岗岩(Lm型)侵位；c—构造运动导致的韧性变形转变为脆性变形，同时L型花岗岩开始隆升，内部热液循环；d—高温富18O的流体(疑似大气降水)沿裂隙灌入浅色花岗岩发生变正长岩化；e—富铀流体沿裂隙、孔隙进入变正长岩沉淀形成铀矿物(沥青铀矿)。1—G型花岗岩；2—Li型花岗岩；3—Lm型花岗岩；4—花岗质岩浆；5—G型花岗岩包体；6—Li型花岗岩包体；7—未矿化变正长岩；8—铀矿化变正长岩；9—断裂带；10—富18O流体。图7 法国中央地块贝尔纳尔丹铀矿床成矿模式Fig.7 Metallogenic model of Bernardan uranium deposit in the Central Massif of France

1)在早石炭世- 中石炭世(320±5 Ma)，该区域的英云闪长岩- 花岗闪长岩(G型花岗岩)被过铝质二云母花岗岩(L型)侵位，先发育贫黑云母过铝质二云母浅色花岗岩(Li型)，在未完全冷却时又发生了富黑云母过铝质二云母浅色花岗岩(Lm型)侵位；

2)在320 Ma，构造运动导致的韧性变形转变为脆性变形，同时L型花岗岩开始隆升，内部热液循环；

3)在315～308 Ma期间，温度约360 ℃、富18O的流体(疑似大气降水)沿裂隙灌入浅色花岗岩发生变正长岩化，形成海绵状岩石，增加了岩石的碎裂程度与多孔性，使其渗透性提高；

4)富铀流体沿裂隙、孔隙进入变正长岩沉淀形成铀矿物(沥青铀矿)；

5)在大约170～140 Ma，变正长岩发育伊利石化和蒙脱石化蚀变，这一期流体使得沥青铀矿被运移，形成铀黑和铀石；

6)最终由于近地表表生作用，局部铀矿再次被运移，氧化形成钙铀云母。

6 与华南花岗岩型铀矿床的对比研究

我国华南地区也存在大量的花岗岩型铀矿床，矿床中也存在大量复杂的热液蚀变，通过对法国贝尔纳尔丹铀矿床和中国华南地区棉花坑铀矿床的对比研究(表2)，发现两个矿床具有相似的特点以及部分不同点。

表2 贝尔纳尔丹铀矿床与棉花坑铀矿床对比研究[26-27]Table 2 Comparative study on Bernardan uranium deposit and Mianhuakeng uranium deposit[26-27]

其相似点主要在于：1)贝尔纳尔丹与棉花坑都是花岗岩型矿床，成矿都需要流体蚀变作用的参与，成矿时间都晚于成岩时间；2)构造在成矿过程中具有重要作用，含铀流体都会流经各种裂隙，并最终在裂隙中沉淀成矿；3)铀矿物组合也具有极高的相似性，都是沥青铀矿- 黄铁矿、铀石- 黄铁矿；4)都有一种有利于铀成矿蚀变作用，贝尔纳尔丹铀矿床为变正长岩化蚀变，棉花坑铀矿床为硅化蚀变；5)成矿前期蚀变都为碱交代蚀变，包括钾长石化、变正长岩化、绿泥石化等；碱交代蚀变都表现出了Na、K元素的相对富集特征。

其不同点主要在于：1)主导成矿的蚀变种类不同。棉花坑矿床是花岗岩型铀矿床中传统的硅化蚀变有利于铀成矿，地质现象可以看到铀矿物主要分布于石英脉中，而贝尔纳尔丹矿床形成变正长岩化的热液虽然没有直接为铀矿化提供物质，但是其形成的变正长岩增加了成矿空间，变正长岩在流体作用下形成的伊利石- 蒙脱石吸附了铀石，有利于铀的成矿；2)成岩与成矿时间不同。圣希尔维斯特—西马尔什岩体形成时间为石炭纪，而粤北油洞岩体形成时间为二叠纪，时间较晚，这也许解释了为何粤北地区没有发现变正长岩化蚀变现象；3)热液蚀变所形成的矿物及数量也不同。贝尔纳尔丹铀矿床中形成了大量的变正长岩和局部少量的绿泥石，而棉花坑矿床绿泥石化普遍发育，变正长岩化未发现；4)由于贝尔纳尔丹铀矿床中影响成矿的蚀变矿物都在最初花岗岩发育变正长岩化形成的变正长岩管中，无石英热液侵入变正长岩中，热液活动较为简单，不似棉花坑矿床中由于石英热液的活动而需要多次划分。