吴甜 姚梦丽 龙孟秋†

1) (中南大学物理与电子学院, 长沙 410083)

2) (中南大学先进材料超微结构与超快过程研究所, 长沙 410083)

异质结工程是一种提高半导体材料光电性能的有效方法.本文构建了全无机钙钛矿CsPbX3 (X=Cl, Br,I)和二维五环石墨烯penta-graphene (PG)的新型范德瓦耳斯(vdW)异质结, 利用第一性原理研究了CsPbX3-PG异质结不同界面接触的稳定性, 进而计算了稳定性较好的Pb-X 接触界面异质结的电子结构和光电性能.研究结果表明, CsPbX3-PG (X=Cl, Br, I)异质结具有II 型能带排列特征, 能级差距由Cl 向I 逐渐缩小, 具有良好的光生载流子分离能力和电荷输运性质.此外, 研究发现CsPbX3-PG 异质结能有效拓宽材料的光吸收谱范围, 并能显著提高其光吸收能力, 尤其是CsPbI3 具有最优的光吸收性能.经理论估算, CsPbX3-PG 的光电功率转换效率(PCE)可高达21%.这些结果表明, 全无机金属卤化物钙钛矿CsPbX3-PG 异质结可以有效地提高半导体材料的光电性能, 预期在光电转换器件中具有重要的应用潜力.

1 引 言

太阳能作为一种洁净的可持续能源, 对解决当前全球的能源和环境危机具有极其重要的意义.当前, 钙钛矿型太阳能电池由于具有优异的光吸收特性(103—106cm–1)[1,2]、光生载流子输运性能(约10 cm2·V–1·s–1)[3]和非常高的光电功率转换效率(PCE)(3.8%—25.2%)等优点[3−8], 预期在光伏器件方面具有十分广阔的应用前景, 从而受到人们的广泛关注[4−10].虽然有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池的PCE 已超过25%[5], 但其有机成分易挥发,热稳定性差, 对空气中的水和氧气都比较敏感等,严重制约了有机-无机钙钛矿……