基于CuAl-LDH载体制备高分散Cu/ZnO/Al2O3催化剂及其催化性能
2021-03-08张华成孔令奇李忠郑华艳
化工进展 2021年2期
张华成,孔令奇,李忠,郑华艳
(太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室,山西太原030024)
甲醇是绿色环保的能源载体,在化工和能源工业中具有重要的地位[1]。工业合成甲醇主要采用Cu/ZnO/Al2O3催化剂,在工业生产中该类催化剂通常采用共沉淀法来制备。然而,传统共沉淀制备的催化剂前体物相组成复杂,焙烧后形成的催化剂表面结构不均一,Cu/ZnO分布不均,Cu-ZnO之间的相互作用较弱,且反应过程中铜物种易团聚长大,影响催化剂催化性能的提升。许多研究者从催化剂的合成方法、助剂、载体结构等方面对催化剂进行调变,并研究它们对催化剂稳定性和活性的影响。Zhao 等[2-3]采用水解沉淀法制备出了具有层状硅酸盐物种的CuZnO-SiO2催化剂用于乙酸乙酯加氢制乙醇的反应中,提高了催化剂中Cu物种的分散度,增强了金属-载体之间的相互作用力,在反应过程中表现出优异的催化性能。虽然铜基催化剂在结构多样性、产品选择性和催化稳定性方面取得了重要进展,但如何解决铜基催化剂在催化反应过程中的失活问题仍面临着巨大的挑战。
利用水滑石层板的限域效应制备活性位高度分散的催化材料,备受研究学者关注[4-5]。水滑石主体板层的限域效应主要体现在“表面网结构”和“表面阱结构”,其中“表面网结构”可为活性组分提供锚定位点,提高活性组分的分散度,“表面阱结构”可提高催化活性组分的稳定性。无机纳米颗粒的团聚长大主要是由粒子间的斥力(静电斥力)和引力(范德华力)所决定的,水滑石颗粒表面的Zeta电位升高有助于增加静电斥力,可以有效地抑制表面活性金属原子的迁移聚集[6]。……
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