反应密度泛函理论的构建与初步应用
2021-03-06唐伟强谢鹏徐小飞赵双良
化工学报 2021年2期
关键词:理论
唐伟强,谢鹏,徐小飞,赵双良,
(1 华东理工大学化学工程联合国家重点实验室,上海200237; 2 广西大学化学化工学院,广西石化资源加工及过程强化技术重点实验室,广西南宁530004)
引 言
能源、资源和环境是人类社会赖以生存和发展的基础。随着人口的增加和社会的发展,人类消耗的能源和资源急剧增加。能源利用效率低、资源浪费严重、生产过程不够清洁,不仅引起一些资源和化石能源的快速枯竭,污染物的排放也快速增长,环境污染加重,大量的温室气体排放更是引起全球气候变化、极端灾害性天气频发,成为全球政治的焦点。在这样的大形势下,发展绿色化工、提高过程效率,降低能耗和污染具有重要的社会意义和经济价值。
根据“绿色化学十二原则”,绿色化工的理念体现在反应路径高效环保、能耗低、反应速率快、反应转化率和选择性高[1]。大多数化学反应都是在溶剂中发生的,溶剂能较大程度上调控化学反应的效率。例如,Han 等[2]发现以超临界CO2为溶剂可使苯酚加氢制备环己酮反应的产率和反应速率大大提高,解决了传统反应路线选择性差、效率低这一挑战性难题。最近,Kong 等[3]发现溶剂效应对脱羧/羧基化反应的实现是至关重要的。此外,如图1所示,实验发现混合溶剂的组成及其配比对化学反应有着显著的影响[4−5]。选择合适的反应溶剂已成为反应工程中调控化学反应选择性和转化率的控制步骤。

图1 混合溶剂对化学反应的影响:(a)量子点在TiO2膜上的吸附量严重依赖分散的溶剂[4];……
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