低温选择性催化还原脱硝Mn-Ce/TiO2 催化剂的Pb 中毒与再生研究
2021-02-06闫东杰陈兆辉
闫东杰 ,郭 通 ,玉 亚 ,陈兆辉
(西安建筑科技大学 环境与市政工程学院,陕西省环境工程重点实验室,陕西 西安 710055)
选择性催化还原法(SCR)是目前市场烟气脱硝的主流技术,SCR 商业催化剂以WO3-V2O5/TiO2应用最广,其在290-450 ℃[1]下操作效果最佳,SCR 反应器位于省煤器之后,或者空气预热器之前[1],处于高温、高尘、高硫段,这种环境极易造成催化剂失活,因此低温SCR 催化剂成为当前世界各国的研究热点。
目前,锰铈系催化剂显示出良好的低温活性而被广泛研究,主要是因为锰氧化物含有不同类型的不稳定性氧[2,3],CeO2具有优异的氧化还原性能、储存和释放氧的能力以及Ce3+和Ce4+之间容易转换等优点[4-6],有利于完成氧化还原循环,进而有利于烟气脱硝。Andreoli 等[7]发现用氨基乙酸法制备的MnOx-CeOx(物质的量比 = 9:1)催化剂在较宽的温度范围内(150-280 ℃)脱硝率达到100%。Qi 等[8]采用非均相沉淀法制备了掺杂Cu 的Ce-Mn/ATP 脱硝催化剂,发现铜掺杂后反硝化作用明显提高。当Cu:Mn= 1 时催化剂脱硝效果最佳,最大值为99.76%。然而对锰基低温催化剂的研究多重于催化剂性能的研究,关于中毒及再生研究较少。催化剂的再生一方面可以降低脱硝成本;另一方面可以避免催化剂对环境造成二次污染,因此商用脱硝催化剂的再生已成为必然选择[9]。
Pb 是燃煤锅炉烟气中重金属代表之一,有研究表明Pb 对SCR 催化剂有较强的毒性而使催化剂的活性明显降低。烟气中的Pb 以颗粒态和气态两种形态存在:部分Pb 容易吸附或凝结在PM1等细颗粒物表面,富集在飞灰上;也有部分Pb 在燃烧反应中,形成Pb、PbO 或PbCl2等物质,通过气化作用进入大气[10]。……
