近日，中国科学技术大学研究团队将电催化活性金属溶解于熔融态镓(Ga)中，实现了非均相催化剂表面活性位点的均相化，将CO2还原制甲酸的选择性提高到95%以上。该研究成果发表于《自然·催化》杂志。

非均相催化剂由于存在各种缺陷、台阶、转角、晶面等，其表面的活性组分处于不同的局域配位环境，导致出现多活性位点并存现象及由此造成产物选择性下降。然而，均相催化剂由于活性中心单一、结构简单明晰、在产物选择性及用作反应机理研究模型方面具有优势，因此，将非均相催化剂均相化有望成为催化性能提升和反应机理研究的关键途径。

针对上述问题，研究团队将近室温熔融的金属Ga作为具有CO2还原电催化活性的Sn和In的基底，实现了Sn和In非均相催化剂的均相化。

原位结构表征和第一性原理分子动力学模拟结果表明:固态时，Sn和In形成了相分离的纳米团簇，均匀嵌入在固态Ga基质中；而液态时，Sn和In以单原子形式游离分散在熔融态Ga中。电子结构表征结果表明，与固态Ga相比，负载在液态Ga中的活性中心具有显著增强的还原性，使CO2还原产物甲酸的选择性由30%提高到95%以上，析氢副反应得以明显抑制。此外，液态合金由于具有良好的氧化还原可逆性及表面组分的可流动性，表现出自修复特性，其催化稳定性得以显著改善。

该研究探索了液态材料作为非均相催化剂负载基底方面的可行性，为非均相催化剂均相化提供了一种新的表界面合成思路。……