宫 敬 史博会 陈玉川 宋尚飞

中国石油大学（北京）天然气水合物国家重点实验室·石油工程教育部重点实验室·城市油气输配技术北京市重点实验室

0 引言

深海海底低温、高压、强换热的自然环境使得油气管道输送面临着严峻的考验，油气输送系统中天然气水合物（以下简称水合物）流动保障问题研究的重要性不可小觑[1]，随着我国加快对海洋特别是深水水合物资源的开发和利用，水合物矿藏开发过程中的流动安全保障问题亦至关重要[2]。水合物浆液输送技术，作为深水油气系统水合物堵塞问题风险控制的重要策略，其工业应用的关键需要掌握多相流动中水合物动力学生成与堵塞特性的耦合机制[3]，同时，该耦合机制也是绿色固态流化开采水合物矿藏技术的关键问题所在。

为此，开展含水合物的多相管输及其堵塞风险理论与技术研究，是解决上述关键问题的主要途径。但是，因固相水合物颗粒的引入，使得固液流动的多相管输特性更加复杂[4-5]。在油水乳化体系生成的水合物颗粒表面具有强亲水性，使其极易在流动过程中黏附在管道表面并继续生长，水合物颗粒的聚集黏连会导致水合物沉积层形成，管内流体的流通面积降低，产生显著的节流效应，这不仅影响管内流体的输送，更易于在该节流位置发生水合物持续沉积增厚乃至堵塞管道。而实际上，在不同体系中，诱发水合物沉积堵管的主因不同。在油基体系中，水合物颗粒间的碰撞聚并、与壁面的黏附着床等因素是水合物沉积堵管的主因[6-8]；在气基体系中，水合物的壁面膜生长、壁面黏附等因素则是水合物沉积堵管的主因[9-14]；在水基体系中，水合物着床机理是引发水合物沉积堵管的关键[4,15-16]；但是，在部分分散体系中，自由水层的存在对水合物沉积有着显著的影响[17-19]。通过考虑水合物颗粒碰撞聚集、剪切分散、壁面膜生长、夹带颗粒沉积、沉积层老化、沉积物脱落及二次沉积等因素，研究学者[6-17]分别针对不同体系中（油基/气基/水基/部分分散）水合物的沉积机理、沉积过程以及不同实验条件（过冷度、壁面表面特性、流速、流体特性等）对沉积过程的定性与定量表征。Wang等[10-14]揭示了气基体系环雾流流型管壁上的水合物沉积，受水合物膜生长和夹带颗粒在管壁沉积控制，并建立了考虑多种因素的水合物沉积速率模型。而上述研究成果，很少将多相流动的流型特性与水合物动力学生成与堵塞耦合起来，开展系统的研究。

为此，笔者所在的研究团队以中国石油大学（北京）搭建的国内首个超过10 MPa的高压水合物流动环道为研究平台，借助微观、宏观实验和理论分析，系统而深入地研究了水合物颗粒生成后对多相管输流型及阻力特性的影响，拓展含水合物的多相管输的基础理论，将多相流型特征与水合物沉积堵塞规律相关联，提出了含水合物多相流动的堵塞风险评价技术，并指出了未来保障深水油气资源开发过程安全流动的研究方向与建议。

1 实验装置

中国石油大学（北京）所搭建的高压水合物实验环道（图1），可以开展水合物浆液生成、流动、沉积、堵塞等实验。高压水合物实验环道主要由油、气、水三相供给系统、测试管段、温控系统、数据采集系统、加剂系统、吹扫系统、排污以及气体回收系统等组成；环道还配有聚焦光束反射测量仪（FBRM）、粒子视频显微镜（PVM）、JULABO温控仪、气相色谱仪等较为先进的实验仪器，可以为管输体系高压条件下水合物的诱导、生长、浆液多相流动实验研究提供支持。实验环道设计压力为15 MPa，控温范围为－20～100 ℃，总长30 m；环道包括2个发展段、2个实验段、1个弯管段和2个高压观测视窗组成，其中：第一发展段、第一实验段、弯管段、第二发展段和第二实验段的长度分别为7.10 m、5.00 m、4.82 m、5.90 m和5.30 m；实验管径有2.54 cm和5.08 cm两种规格。

2 研究成果

2.1 含水合物的多相管输基础理论

水合物浆液输送技术是深水油气多相集输系统风险控制水合物堵管的防治策略，是目前学术界和工业界共同关注的问题。该技术应用的核心问题是需要探究水合物颗粒对多相混输流型的影响、水合物浆液多相混输流体的黏度与流动阻力特性。在前述问题解决的基础上，笔者所在的研究团队建立了水合物浆液稳定流动的机理模型，不仅拓展了流体力学在水合物浆液输送中的理论应用，更是实现了对油气管道输运中水合物流动安全问题工业应用的风险控制。

2.1.1 水合物颗粒对流型转变的影响规律

图1 高压水合物实验环道示意图

流型是多相混输管道的关键流动特性，若以水合物浆液输送技术风险控制多相混输管道内的“冰堵”问题，必须要明确水合物颗粒存在对多相混输流型的影响规律。研究团队通过高压实验环道进行了不同气液流速下水合物生成与气浆两相流动特性实验，根据视窗确认管内流动形态，获得大量水合物生成前后的气液两相流型数据[20]，并绘制流型数据图。图2展示了水合物生成前后气液两相与气浆两相流型图及流型转变边界的对比，从图2可以看出，水合物生成前后多相流型的迁移趋势——水合物固相颗粒的存在使得流型图整体向左下方偏移。这说明水合物颗粒使各流型转换边界向更小的气液相流量发展，增强了各流型的不稳定性[20]。具体而言：①水合物固相颗粒的存在，会压缩分层流流动区域，使分层流边界向低气液相流速方向偏移；②增强段塞流的流动趋势，使管内流体更易从分层流转变为段塞流，同时，降低了环状流和波浪流的临界气速，使管内更易形成环状流和波浪流；③小幅降低段塞流与气泡流的转换边界。但是，图2的数据分析与结论，仅从定性的角度分析了水合物生成后气液（浆）两相流型转换边界的变化规律。只有通过修正不同流型转换准则中的关键参数，才能获得适用于含水合物体系的不同气浆流型的定量判定准则。

图2 水合物生成前后流型边界对比图[20]

从气浆分层流动稳定性研究入手，研究团队基于一维双流体模型与小扰动法，考虑了剪切应力、重力、表面张力及其他不稳定因素对分层流动稳定性的影响，提出了气浆分层流动的稳定性判别准则[21]及相关计算参数。图3展示了实验数据、Mandhane流型图、Taitel-Dukler模型以及根据研究团队所建稳定性判别准则计算的流型分界，表明研究团队所提出的气浆分层流判别准则，能较为合理地划分实验中所观察的分层流与非分层流。关于其他流型的定量转变准则，因涉及液塞、液膜、液滴夹带、颗粒聚集等复杂的微观问题，尚处于初步研究阶段。

图3 天然气—水合物浆液流动流型边界判定图[21]

2.1.2 水合物浆液流动黏度与阻力特性计算方法

为了解决油气管道中水合物浆体输送颗粒在多相流动中复杂的微观聚并与剪切特征难于识别与跟踪的问题，研究团队基于颗粒弦长在线捕捉及实时录影技术，揭示了水合物浆体生成过程中水滴、颗粒的变化规律，基于有效介质理论建立了体现水合物浆体非牛顿特性的浆体黏度预测模型（式1、2）[22]，耦合微观颗粒聚并特性实现了水合物浆体流阻的定量表征[23]，即

式中μs表示水合物浆液黏度，mPa·s；μo表示连续油相黏度，mPa·s；φ表示水合物体积分数；φ表示含水率；NNum表示无量纲聚集体数密度；NRe表示无量纲聚集体雷诺数；NWe表示无量纲聚集体韦伯数；VL表示液相总体积，m3；ρo表示连续油相密度，kg/m3；dA表示聚集体直径，m；表示剪切率，1/s；σ表示油水界面张力，N/m ；a、b、c、d、e、f、m、n、k表示模型回归系数，分别为380.1、2 234.8、4 102.3、−13.1、74.7、137.1、3.6、1.4、1.1；f2表示水合物引起的额外摩阻系数；K(U)表示取决于流速的系数；ρs表示水合物颗粒密度，kg/m3；φ′表示未转化水体积分数；d0表示初始水滴的直径，m；dp表示水合物颗粒的直径，m；fr表示水合物颗粒的分形维数；D表示管道直径，m。

由式（1）和式（2）所建立的水合物浆液黏度预测模型，不仅考虑了水合物颗粒生成的液滴体积增加，还考虑了基础水合物颗粒间聚集包裹的未反应连续相[22]。图4为应用该黏度模型预测的浆液相对黏度与实验数据的误差对比。数据表明，该黏度预测模型能够较好地预测水合物浆液黏度值（误差在±20%），体现了浆液的剪切稀释性及水合物颗粒的聚并剪切特性。未来，需要通过实验数据量的扩充，来进一步验证该浆液黏度模型的可靠性。

由式（3）所建立水合物引起的额外摩阻系数的计算方法，计入了因碰撞黏附在一起的水合物聚集体中包裹的未转化水的体积量[23]，并耦合了水合物颗粒微观弦长特性。图5列出了应用该摩阻系数计算方法所预测的f2与实验数据的对比。数据表明，该摩阻系数预测模型的预测偏差也在±20%以内，表现出较好的趋势预测准确性。为了提高其预测精度，后续应需综合考虑液相、水合物颗粒相以及水合物颗粒与液相间耦合作用的复杂行为，从而建立更好地服务于工程实际的压降计算模型。

图4 水合物浆液相对黏度模型预测值与实验值误差分析图[22]

图5 水合物引起的额外摩阻系数模型预测值与实验值误差分析图[23]

总之，研究团队所建立的水合物浆体黏度及流阻计算方法，揭示了水合物浆体流动过程中微观颗粒随时间变化特性对流动的影响规律，明确了水合物浆体黏度及流动阻力相比油包水乳状液体系显著增加的微观机制和宏观作用，为准确模拟预测水合物浆液流动特性提供了基础数据支撑。但是，模型的适应性和精度有待依托大量实验测量和微观颗粒间相互作用认知的提升而改进完善。

2.1.3 水合物浆液多相流动机理模型

水合物在油气多相混输管道中的流动涉及复杂的微观颗粒作用和流动剪切等因素，在掌握水合物颗粒存在对多相流型不稳定的影响、流体黏度及流动阻力增加规律的基础上，才能更好地探析水合物浆液的流动机理。根据高压环路水合物生成流动实验，观察到随着水合物浆液流速由小到大，水合物颗粒的分布形式依次为沉积床、移动床和悬浮分散状态（图6）。这表明在水合物浆液流动过程中，必然存在一个临界流速，可以保证浆液以非沉积形式存在，可将该流速定义其为临界悬浮流速[24]。当水合物浆液流速高于临界悬浮流速时，可视水合物浆液为拟单相处理，反之则须引入固液流动模型，描述水合物颗粒所引起的阻力增加。

图6 水合物浆液在不同流速下的固液流动形态图[24]

当水合物浆液流速高于临界悬浮流速时，可认为水合物浆液稳定将其以拟单相处理[25]。借鉴气液双流体模型，结合热力学相平衡计算，耦合水合物壳体双向生长模型[26]，引入水合物浆液黏度[22]及其阻力特性[23]，构建气浆流动机理模型及其求解方法[25]。在已知入流组成、管道参数与管道入口压力和温度，以及入口总质量流量的情况下，应用该模型可模拟天然气—凝析液管道多相流动中各相的摩阻压降、温度及持液率沿管道的分布。图7展示了研究团队应用该气浆模型所编制的模拟软件（HyFlow）计算结果与商用软件OLGA模拟结果的对比。其中，研究团队在预测水合物生长过程中的水量消耗和水合物生成等方面的模拟结果更加合理。但是，作为一种准稳态的预测模型，相关计算参数随时间的动态变化仍需校核修正，以提高所建模型的计算精度与适用范围。

图7 研究模拟软件HyFlow与商业软件的计算结果对比图[25]

当水合物浆液流速低于临界悬浮流速时，水合物颗粒壁面沉积引起的阻力增加不可忽视。为此，借鉴经典固液三层流动模型[27]，引入水合物固体颗粒亲水特性所引起的聚并和剪切的作用，耦合水合物浆液黏度及阻力特性显著增加的影响，假拟水合物在油气管道内生成后，呈现非均质层、移动层及静止层3种流动形式，建立了水平管内水合物浆液固液流动机理模型[28]。将固浆流动模拟结果与高压水合物环道内的实验数据相对照，结果如图8所示，验证了所建模型的可行性，模型预测误差在±20%以内。未来只有深入理解水合物聚集体的微观聚并剪切特性，及固液流动与壁面的干摩擦、湿摩擦特性，才能更加准确理解固浆液流动机理，从而建立和完善更加贴合工程实际的含水合物多相流动机理模型。

2.2 含水合物的多相流动堵塞风险评价技术

多相集输管道中的水合物沉积堵塞过程涉及复杂的相变、聚并和流动剪切，具有显著时变性及规律性不强等特点。探析水合物在油气管道中的沉积黏壁、聚并堵塞机制，对有效防控油气管道输运中水合物堵塞的形成具有重要意义，同时也是实现安全、快速移除管道内冻堵的重要理论基础，更是实现管道水合物堵塞的状态的定量表征，基于可靠性理论预测水合物堵塞概率评价“冰堵”风险的关键。

图8 水合物浆液三层流动模型压降因子预测值与实验值的偏差对比图[28]

2.2.1 水合物壁面沉积实验规律

研究团队借助高压水合物实验环道宏观视窗观测、浆液密度测量与PVM获取的微观颗粒聚集数据，发现了在多相管流的流动剪切相互作用下，水合物壁面沉积存在4阶段历程，分别为：①水合物颗粒形成初始沉积；②水合物沉积层脱落；③液相中水合物颗粒再沉积；④水合物沉积层老化。摄像机捕捉到的水合物沉积过程不同阶段的图像如图9所示。研究团队首次提出了以浆液密度变化反应水合物沉积率的定量分析方法，指出水合物沉积受系统驱动力、含水量、流动剪切率以及管壁表面特性和加剂量所控制[29]。在较低温度、较高压力、较低流速（流动剪切率小于600/s）、较低含水、较高加剂的情况下，水合物沉积率更低。其中，流速对沉积的影响，还表现在当流动剪切高于650/s时，水合物沉积量随流速增加而减小[29]。通过对各影响因素的分析，总结得出水合物沉积过程的影响因素主要有[29]：水合物生成驱动力、体系中黏连水的量、水合物颗粒以及壁面的表面性质（或阻聚剂浓度）、管壁表面的传质系数以及流动剪切率。各因素的作用机理，如图10所示。尽管本研究对水合物的沉积过程进行了划分并提出了沉积量的定量计算方法，但并不能实现对水合物沉积量的前期预测，因此探究水合物沉积本征机理，建立精确的水合物沉积预测模型是未来的研究方向。

2.2.2 不同流型下水合物堵塞机理

图9 摄像机捕捉到的水合物沉积过程不同阶段的图像[29]

图10 不同影响因素对水合物沉积过程作用机理示意图[29]

研究团队通过水合物高压实验环路开展了一系列气液多相流动条件下的水合物生成和流动实验，通过在不同初始流型条件下的水合物生成和浆液流动实验，结合浆液密度监测及在线颗粒测量技术（FBRM）获取的颗粒粒径变化，探究了不同流型中水合物颗粒的聚并和沉积的定量状态（图11），明确了各流型中水合物的堵塞机理和堵塞风险（图12 ～ 15）[30]。

图11 各流型条件下水合物聚并系数和沉积系数统计数据对比图[30]

图12 分层流水合物浆液流动形态和管道堵塞机理示意图[30]

图13 气泡流水合物浆液流动形态和管道堵塞机理示意图[30]

图14 段塞流水合物浆液流动形态和管道堵塞机理示意图[30]

图15 环状流水合物浆液流动形态和管道堵塞机理示意图[30]

根据图11所示各流型中水合物颗粒的聚并和沉积系数的统计数据，不论是基于聚并过程中水合物临界弦长得到的聚并程度系数，还是基于颗粒平均加权弦长确定聚并程度系数，均具有相同的变化趋势，数值上基于加权弦长计算的聚并程度系数是基于临界弦长计算的聚并程度系数的3倍。这说明两种方法在预测水合物颗粒聚并程度方面的结果具有一致性，验证了两种方法的预测可靠性。根据图11可知：各流型中水合物颗粒聚并的严重程度从高到低依次为：段塞流＞分层流＞气泡流＞环状流。段塞流中水合物聚并情况最为严重，这是因为段塞流自身流动的强扰动性，段塞的流动会导致水合物颗粒间高频率的碰撞，因此具有较高的聚并概率。环状流中水合物倾向于直接在壁面处生成，因而液相中的聚并过程并不明显。而各流型中水合物的沉积趋势从高到低依次为：环状流＞段塞流＞气泡流＞分层流。环状流中由于壁面处水合物层的形成，导致其具有最高的沉积系数。而分层流中由于颗粒倾向于在体相中聚并和堆积，所以其沉积系数最低。

对于分层流（图12），水相以水滴形式分散在油相中，水合物颗粒趋于持续的聚并和生长，沉积程度很小，聚集体的堆积最终造成管道的堵塞；对于气泡流，水相以水滴形式分散在油相中，水合物在油水界面生成，水滴与水合物不断在液相中聚并成较大的团块并持续增多，最终在管道壁面形成沉积，并保持稳定流动，不存在明显堵塞趋势；对于段塞流（图14），水相以水滴形式分散在油相中形成稳定段塞流，水合物在油水界面成核生长，并在液相中与水滴形成聚结体同时也在管道壁面形成沉积，水合物聚并和沉积趋势都很明显，但由于颗粒大部分沉积在管道壁面，液相中颗粒浓度较低，且由于流动的不稳定性与强烈剪切，造成水合物聚集体的破碎，管道不易堵塞；对于环状流，水相分别以水滴和水膜形式分布在油相和管道壁面，水合物在油水界面或管道壁面生成，由于气液两相这种独特的分布形式，可在管道壁面形成水合物覆盖层并不断增厚，导致水合物最先在管道壁面形成水合物覆盖层，随后由于壁面的强剪切作用，水合物层在不均匀分布段易发生脱落并在管道内部堆积，最终形成管内堵塞。研究团队对水合物在不同流型条件下的聚并和沉积特点进行了初步研究，但未来仍需结合不同流型中流动参数的特点，深入分析各流参数对聚并和沉积过程的影响规律。

2.2.3 含水合物多相流动堵塞风险评价技术

通过对水合物堵管机理的研究发现，不论是油基、水基或是气基体系，水合物的体积分数都是引起水合物堵管所要考虑的主要因素。因此，首次将可靠性理论引入管道水合物“冰堵”风险评价中，建立了以水合物体积分数为判定条件的极限状态方程，见公式（4），考虑水合物结晶诱导期影响和管道运行参数的不确定性、耦合气浆、固浆流动机理模型，应用LHS、POD方法快速求解算法，实现了水合物

堵塞风险的概率表征。

式中xi表示管道沿线该节点的位置参数，m；φ表示管道沿线该节点的水合物体积分数；φmax表示临界水合物体积分数；W(xi)表示基准参数，若W(xi)＞0则表示该点处在水合物的堵管区域，若W(xi)≤0则表示该点不在水合物堵管区域。

图16为水合物浆液管道堵管概率及稳定运行等级划分图，给出了水合物堵管风险随时间和里程的变化数据，结果表明在初始时刻水合物堵塞概率较低，随着时间的增加，管道同一位置的水合物堵塞概率也逐渐增加。

图16 水合物浆液管道堵管概率及稳定运行等级划分图[31]

结合图16所示的水合物堵管概率计算结果，研究团队给出了水合物浆液管道稳定运行安全评价等级划分（表1），从水合物堵塞概率的角度评价水合物管道稳定运行的风险。图16中以不同颜色区分了该管道的安全运行状态评定。数据表明：随着时间的推移，在管道末端发生水合物堵管的概率更大。实际上，以水合物堵塞概率为指标的评价标准，比以水合物生成概率为指标的标准更为严苛，可接受的概率更小。初步提出的能够定量评估准稳态水合物浆液流动过程中水合物堵塞风险的模型，但是未来仍需建立以瞬态流动模拟为基础，开展停输再启动等非正常工作工况下的水合物堵管风险概率评价研究，从而对更加贴近工程实际对易于发生水合物堵塞的瞬态工况，进行安全等级分类。

表1 水合物浆液管道稳定运行安全评价等级划分表

3 结论

针对水合物浆液多相管输特性及水合物管道沉积堵塞风险评价技术展开了深入系统研究，拓展了流体力学在水合物浆液输送中的理论应用，是实现风险控制油气管道输运中水合物流动安全问题工业应用的核心环节；此外，构建的含水合物的多相流动堵塞风险评价技术体系，既填补了水合物堵塞风险控制理论的空白，亦是定量分析油气管道输运中水合物堵塞风险的可靠依据。建议未来的研究方向如下：

1）修正不同流型转换准则中的相关参数，耦合液塞、液膜、液滴夹带、颗粒聚集等复杂的微观问题，开展适用于含水合物体系的不同气浆流型转换准则的研究。

2）综合考虑液相、水合物颗粒相以及水合物颗粒与液间耦合作用的复杂行为，依托可靠的大量的实验数据，完善水合物浆液黏度和阻力特性预测模型，综合相关计算参数的时空变化特性，深入理解固液流动与壁面的干摩擦、湿摩擦特性，进而开展更好地服务于工程实际的含水合物多相流动机理模型研究。

3）探究水合物沉积本征机理，结合不同流型中流动参数的特点，建立精确的水合物沉积预测模型、深入分析各流参数对聚并和沉积过程的影响规律是未来的研究方向。

4）以瞬态流动模拟为基础，开展停输再启动等非正常工作工况下的水合物堵管风险概率评价研究，从而对更加贴近工程实际对易于发生水合物堵塞的瞬态工况，开展安全等级分类研究。