胡敏锐，周海芳，赖云锋

(福州大学物理与信息工程学院, 福建 福州 350108)

0 引言

传统计算机受到冯·诺依曼架构瓶颈的限制，已难以满足人们的要求. 像人脑一样决策、 学习、 记忆和存储是未来计算机发展的方向和目标，其中突触仿生和突触可塑性模拟被认为是实现高效类脑人工神经网络的第一步[1-2]. 为了实现这一目标，当前人们利用CMOS器件模拟生物行为，这不仅需要大量的器件还导致大量的能耗[3-4]. 新兴的忆阻器件有独特的类生物突触非线性电学传输特性和电阻记忆行为，单个器件就能模拟生物突触的部分行为[5-6]. 此外，忆阻器有着结构简单、 高开关速度、 高集成度并与CMOS工艺兼容等优势，因而备受青睐[7-8]. 近年来，学者们尝试用新型材料进行突触仿生研究，均取得了一定的成果. 如，文献[9]使用基于金属氧化物的忆阻器(Pd/Al2O3/TaOx/Ta)成功模拟了脉冲增强可塑性(paired-pulse facilitation，PPF)、 长程增强可塑性(long-term potentiation，LTP)和长程抑制可塑性(long-term depression，LTD)； 文献[10]使用基于有机材料的忆阻器(Ag/PEDOT: PSS/Ta)模拟了突触放电时序依赖可塑性(spiking-timing-dependent plasticity，STDP)； 文献[11]使用基于二维材料的忆阻器(IZO/GO/ITO)模拟了突触放电速率依赖可塑性(spiking-rate-dependent plasticity，SRDP). 但在使用何种材料的忆阻器作为电子突触的问题上并未达成一致, 在性能和功能方面，现有的忆阻器件与生物突触仍存在差距. 所以，在尝试新材料和优化现有忆阻器件的突触性能方面仍有大量的工作需要开展.

氧化钽是优良的阻变材料，经过研究发现氧化钽基忆阻器有着优异的耐擦写性和较大的电导调节范围[12-13]，这有助于突触功能的实现，但其高低阻态突变切换行为和高运行功耗对突触可塑性的模拟并不友好[1, 14]. 氧化锌材料是一种有着良好的生物相容性、 成本低廉、 环境友好的阻变材料[15-17]，目前使用ZnO/TaOx双介质层忆阻器来模拟生物突触可塑性的研究较少，因而对其突触性能研究有一定的意义. 本研究拟通过在氧化钽基单介质层忆阻器件(Ti/TaOx/ITO)中引入氧化锌介质层的方法来改进器件性能，并对学习饱和、 经验学习、 短时程记忆向长时程记忆转换等突触行为进行了模拟.

1 实验部分

采用氧化铟锡(ITO)导电玻璃作为器件底电极和衬底，其ITO薄膜厚度为180 nm. 按照去离子水—丙酮—酒精—去离子水流程，依次对ITO玻璃超声清洗15 min，然后用高纯氩气吹干，去除ITO玻璃表面的杂质. 使用JD-500Ⅱ型超高真空多靶磁控溅射镀膜机来制备TaOx、 ZnO和Ti薄膜. 将玻璃基片放入镀膜腔室并抽至高真空(10-3Pa以下)，接着通入氩气，气压调至0.6 Pa，使用40 W功率在ITO衬底上溅射30 nm厚的TaOx薄膜，最后依次使用光刻和直流磁控溅射技术在器件上制作直径为50 μm、 厚度为100 nm的钛电极，溅射气压和功率分别为0.5 Pa和40 W. 最终得到Ti/TaOx/ITO器件，标记为S1，结构如图1(a)所示. 在S1的基础上，使用磁控溅射在氧化钽薄膜上溅射15 nm厚的ZnO薄膜，溅射气压和溅射功率分别为0.5 Pa和70 W，光刻制作电极后得到Ti/ZnO/TaOx/ITO器件，标记为S2，结构如图1(b)所示. 本研究采用Keithley 4200-SCS半导体参数测试仪测试器件的电学性能.

图1 器件的电流-电压曲线及器件结构示意Fig.1 The current-voltage curves and device structures

2 结果与分析

图1(a)～(b)分别为器件S1(单阻变介质层器件，以下简称单层器件)和器件S2(双阻变介质层器件，以下简称双层器件)的器件结构图及典型的I-U曲线图，其中图1(b)为双层器件S2循环100次的I-U曲线图. 通过对比可知，尽管两者的Set和Reset极性相反，但两者都表现出双极性阻变行为. 与S1单层器件相比，S2双层器件的功耗有所下降(S1器件的Set和Reset功率大约为1和20 mW，而S2对应的Set和Reset功率只有100和10 nW左右)，并且反复擦写更加稳定. S1单层器件在Set和Reset过程中，表现出突变的电阻切换，相比之下，S2双层器件表现出更连续的电阻切换行为. 逐渐变化的电阻调制行为与生物突触权重(神经元间的连接强度)的变化行为比较接近[1]. 因此，S2器件更适合用来模拟生物突触的可塑性.

具有电导线性调制能力的忆阻器可用于模式识别并有助于提高模式识别的精度[18-19]. 为此，分别对器件S1和S2的电导调制线性度进行测量. 在器件上电极施加20个相同的电压训练脉冲，脉冲的幅度/脉宽为+3 V/10 ms，脉冲之间间隔为100 ms，每个刺激脉冲后附带一个幅度为+0.3 V的读脉冲来读取器件的电导值； 正向脉冲施加完毕后，立即在上电极上施加20个-3 V/10 ms的负向电压脉冲，脉冲间隔为100 ms. 重复以上操作，在器件S1和器件S2上分别测得电导随脉冲变化的三组数据，如图2(a)～(b)所示, 图2(c)为电压脉冲示意图. 可以看出图2(b)相对于图2(a)的电导调制线性度有一定的提高，特别是施加正脉冲序列时(电导上升)，随着脉冲的不断施加，S2器件的电导变化近似呈一条直线，而S1器件的电导会逐渐趋于饱和. 在基于氧化物的忆阻器中，氧空位和氧离子的迁移和积累引起介质层的电阻变化是一种被广泛接受的阻变机制. 在器件S1中，当在上电极上施加正偏压时，器件内会产生氧离子和氧空位. 氧空位会向底电极迁移，并在底电极发生积累，逐渐形成导电通道； 氧离子会向上电极(Ti)迁移，氧离子会逐渐与钛电极发生反应，形成氧化钛层. 而文献[20]认为电极氧化层的形成会引起电导饱和效应的产生，其主要原因为当氧化层逐渐增厚，不仅会阻碍氧离子与钛电极进一步反应，还会分走介质层上的部分电压，导致氧离子和氧空位的迁移速度逐渐变慢，最终使器件产生电导饱和效应. 而S2器件中引入了氧化锌层，在制备过程中，由于ZnO和TaOx的吉布斯自由能不同(ΔGf, ZnO=-318.2 kJ·mol-1; ΔGf, TaOx=-1 904 kJ·mol-1)，ZnO的吉布斯自由能更高，ZnO中的氧离子会进入TaOx介质层中，所以ZnO层的氧空位浓度较高，当在正电极上施加正偏压时，氧离子要先从TaOx层进入氧化锌层，然后再迁移到钛电极附近进行反应，氧化锌层会捕获一部分的氧离子，阻碍电极氧化层(TiOx)的形成，使氧空位和氧离子得以以较为均匀的速度进行迁移，从而缓解电导饱和效应，提升电导调制线性度. 所以，相较S1单介质层器件，加入ZnO层的S2器件，在电导调制线性度方面有所改善.

图2 电压脉冲训练下器件电导的变化Fig.2 Modulation of conductance by voltage pulse

综上所述，S2器件有着更低的功耗、 更连续的电阻变化和更好的电导线性调制能力，这表明S2器件具备作为电子突触应用的可能[2]. 因此，对S2器件的突触性能进行了一系列的研究. 生物中的突触的连接强度会随着前后神经元的活动而发生改变，与刺激信号的时序、 频率以及强度等相关. 为了进一步分析电子突触的学习行为，分别研究了电压脉冲的幅值大小、 脉宽和间隔对器件电导调制的影响. 根据控制变量法，分别改变训练脉冲的幅值(2、 4和5 V)、 脉宽(5、 50和100 ms)和脉冲间隔(60、 200 和400 ms)，测得器件电导随脉冲的变化趋势图，分别如图3(a)～(c)所示(训练脉冲示意图如图3(d)所示).

由图3可知，当持续地施加训练脉冲时，器件电导的增加速度会变慢，最终器件电导会达到一个上限，该上限随着脉冲幅度或脉宽的增大而增大，随脉冲间隔的增大而减小. 从突触的角度看，学习效果在指数学习过程的早期最为明显，随着学习过程的继续，突触权重(器件电导值)只会略微增强，最后达到饱和，这与生物突触的学习饱和现象是一致的[21]. 这种饱和现象常见于生物突触的长时程增强和长时程抑制当中，当突触权重达到饱和时，即使继续刺激也无法引起突触的增强或抑制，以达到稳定神经回路的作用[9, 22]. 此处饱和效应的产生可以解释为，在S2器件中，尽管加入的ZnO层能延缓电导饱和效应的产生，但随着ZnO中的氧空位被逐渐消耗，ZnO层无法再捕获氧离子，氧离子会直接穿过ZnO层与钛电极进行反应，产生较厚的电极氧化层(TiOx)，阻碍氧空位和氧离子的继续迁移，最终会导致器件发生电导饱和行为.

图4为模拟生物突触的学习遗忘再学习特性. 首次对器件进行电压脉冲训练，用了20个相同的电压脉冲使器件电导从0.4增加到0.8 nS，训练脉冲的幅值为+3 V，脉宽为60 ms(如图4(a)所示)，脉冲间隔为100 ms； 撤去训练脉冲后，电导迅速下降，20 s左右电导基本回到初始状态，这个过程与突触的学习-遗忘过程类似(图4(b))； 120 s后再次用相同的脉冲去刺激器件时，仅用了9个脉冲就使器件电导值达到了0.8 nS，再次学习会比第一次学习的效率高，这类似经验学习的过程(详见图4(c)). 可以看到，通过电压脉冲的训练，器件很好地模拟了突触学习-遗忘-再学习行为[23].

图4 经验学习Fig.4 Experiential learning

人脑的短时程记忆 (short time memory, STM) 持续时间很短, 只能通过刺激被短暂的维持, 而长时程记忆 (long time memory, LTM) 持续较长, 其不需要用随后的刺激来维持, 因为已经在突触的结构上产生了一些变化，而经过训练后，短时程记忆是可以向长时程记忆转变的[1]. 在器件内模拟了类似于短时程记忆向长时程记忆转变的过程. 图5为短时程记忆向长时程记忆转变的模拟过程. 在实验时，器件均会被施加六个连续的电压脉冲，每个电压脉冲的施加有一定的时间间隔，在这个时间间隔内对器件电导进行持续地测量. 如图5(a)所示，器件经过单个脉冲的训练之后，虽然电导值会发生变化，但是也会迅速遗忘，经过6个脉冲训练之后，最终电导值与初始电导值相比未发生明显变化，这类似于突触的短时程记忆，突触在受到刺激后迅速恢复原来的状态. 根据图3的结果，可以得到，训练脉冲的间隔、 幅度和脉宽均会对器件的电导变化产生影响. 所以，将训练脉冲的脉冲间隔缩短到0.5 s，器件电导随时间的变化关系如图5(b)所示. 可以看到，经过脉冲训练后最终电导值与初始值发生了较为明显的改变(从0.2变到3 nS). 类似地，将训练脉冲的幅值提升至5 V(图5(c)). 在训练脉冲撤去后再次对器件的电导进行了测量，测量时间持续160 s，如图5(d)所示； 或将脉宽提升至0.1 s图5(e)). 图5(f)为撤去训练脉冲后的器件电导随时间变化图. 可以观察到，训练完毕后器件电导相对于初始电导皆有较大的提升，图5(c)中电导从0.2变到1.0 nS; 图5(e)中电导从0.2变到2.0 nS. 同时，图5(c)中初始电导约为0.2 nS，稳定电导约为0.5 nS； 图5(e)中初始电导为0.2 nS，稳定电导约为0.6 nS，电导值虽有所下降，但终会趋于稳定，且稳定值相对于初始值有明显的变化，这表明器件已经完成了短时记忆向长时记忆的转变. 值得注意的是，此器件有着较低的电导，在电压训练脉冲下，这意味着更低的功耗[24]. 综上所述，该器件可以通过控制训练脉冲的参数来较好地模拟突触的短时记忆向长时记忆转变的行为.

图5 短时程记忆向长时程记忆转变过程模拟Fig.5 Simulation of the transition process from short-term memory to long-term memory

3 结语

本研究通过微电子加工工艺在Ti/TaOx/ITO中引入了氧化锌介质层，分析发现改进后器件(Ti/ZnO/TaOx/ITO双层介质忆阻器)的功耗降低，且有着电阻渐变的行为，这有利于生物突触功能的实现. 通过使用电压脉冲对Ti/ZnO/TaOx/ITO双介质层忆阻器进行训练，很好地模拟了学习饱和、 经验学习以及短时程向长时程记忆转变等生物突触行为. 此外，该器件有着较好的电导调制线性度，这将有利于其在模式识别中的应用.