庄新港 史学舜 刘长明 刘红博 张鹏举 王恒飞

(中国电子科技集团公司第四十一研究所，青岛 266555)

1 引 言

单光子源作为光量子信息技术的核心资源，在量子隐形传态、量子成像、量子精密测量、量子计量等领域有着重要应用[1]。目前常用单光子源主要有激光衰减单光子源、孤立量子系统单光子源和以自发参量下转换(SPDC)过程为代表的预告式单光子源等[2]。其中，SPDC过程被认为是当前产生高质量纠缠光子源最有效的方式，并在光辐射计量领域有着重要应用[3]。当前光辐射计量以低温辐射计作为基准，由于其探测功率下限只到皮瓦量级，使得单光子水平的极微弱光辐射测量准确性难以进一步提高，制约了量子信息技术等产业的发展。近年来，随着量子信息技术的发展，各类极微弱光辐射及探测器量子效率的计量需求迅速增长，基于SPDC过程的相关光子法成为国际光辐射计量领域的研究热点。意大利IEN、美国NIST、英国NPL等多个国际先进计量机构均开展了基于SPDC过程的相关光子校准方法研究[4～6]。国内，中国电子科技集团公司第四十一研究所[7]、中国计量科学研究院[8]、安徽光机所[9]等计量研究单位也相继开展了利用相关光子法测量单光子探测器量子效率的研究工作。以相关光子这一量子自然基准取代实物基准绝对测量探测器量子效率，有利于进一步促进“计量单位量子化、量值传递扁平化”的发展。

利用相关光子法进行光辐射定标的前提是制备高通量宽谱段的纠缠光子源，而传统基于双折射相位匹配的非线性晶体受材料固有属性等因素限制，转换效率难以进一步提高。准相位匹配(Quasi-Phase Matching,QPM)技术通过对非线性极化率进行调制，极大的提高了参量下转换过程的转换效率。其中，基于周期极化铌酸锂(PPLN)晶体的准相位匹配技术凭借高转换效率和温度调谐等特性被广泛应用。2006年，美国波士顿大学Chatellus等人利用PPLN晶体I类准相位匹配方式产生810nm和1550nm相关光子[10]。2015年，中科院北京物理学院通过532nm激光泵浦PPLN晶体获得三个波段的相关光子对输出[11]。2017年，盛文阳等人利用532nm的激光泵浦PPLN产生631nm和3390nm纠缠光子，与过去实验的信噪比相比有了极大的改善，并用于红外波段辐射源的辐亮度定标[12]。

当前基于PPLN晶体参量下转换过程所产生的相关光子波长范围较为单一，无法实现对单光子探测器绝对光谱响应率的校准；此外，对相关光子带宽和波长准确度的研究较为欠缺。本文将从参量下转换和相位匹配技术原理出发，完成相关光子源光谱范围、带宽、光谱偏移特性的理论分析。并采用532nm激光作为泵浦源，通过灵活设计多块PPLN晶体的周期，辅以晶体周期切换和温度调谐的方式，完成676～2500nm范围宽光谱相关光子源的仿真设计。

2 准相位匹配参量下转换机理

在满足相位匹配条件下，SPDC的物理过程可以描述为频率为ωp的高频泵浦光与非线性物质中的量子真空噪声相互作用后发生湮灭，并以一定的转换效率自发往外辐射出频率为ωs的信号光子和频率为ωi的闲频光子，从而形成相关光子光场。如图1所示，相位匹配条件即三光子满足动量守恒和能量守恒定律，对于具有共线准相位匹配(QPM)结构的PPLN晶体，其相位匹配条件如下

ωp=ωs+ωi

(1)

式中：ωp、ωs、ωi——分别为泵浦光、信号光和闲频光频率。

Δk=kp-ks-ki-km=0

(2)

式中：Δk——三波在传播过程中的波矢相位失配量；kp、ks、ki——分别为泵浦光、信号光和闲频光波矢；km——周期性极化引入的晶体倒格矢。

km=2πm/Λ

(3)

式中：m——晶体周期性调制的阶数；Λ——超晶格的周期。

图1 共线准相位匹配示意图 Fig.1 Schematic diagram of collinear quasi-phase matching

因此，一方面通过设计恰当的反转周期，SPDC过程中新生成的光子将有效地与先前生成的光子发生相干叠加增强，使得所生成的光子的数量增加，保证具有高的转换效率；另一方面，利用PPLN晶体折射率的双折射量与色散对晶体温度敏感的特点，通过调节晶体温度来改变晶体折射率，补偿不同波长条件下由于折射率色散所产生的相位失配，使得Δk的值恒为0，从而实现对参量下转换光子波长的调谐。与角度匹配相比，温度调谐系统中无移动部件，具有系统简单、紧凑，便于自动控制等优势，且可实现相关光子共线输出，便于相关光子的定位和收集。

3 PPLN晶体特性参数设计

3.1 晶体周期设计

PPLN晶体输出相关光子的波长由泵浦光波长、晶体周期和晶体温度共同决定。这里，晶体周期与传输光子波长及其对应折射率的关系可表述为

(4)

式中：nj(λj)——分别为泵浦光、信号光和闲频光在波长λj处在晶体内的折射率，折射率由波长和温度共同决定，j=p,s,i。

PPLN晶体折射率的温度敏感特性较强，对于e偏振光在PPLN晶体中的折射率可由塞耳迈耶尔方程表示为[13]

(5)

式中：ne(λ,T)——晶体在波长λ处温度T下的折射率；f=(T-25.4)(T+570.82)；a1～a6、b1～b4——塞耳迈耶尔方程参数;λ——光子波长。

如表1所示。

表1 PPLN晶体的塞耳迈耶尔方程相关参数Tab.1 Sellmeier equation parameters of PPLN crystal参数数值参数数值a15.35583a20.100473a30.20692a4100a511.34927a60.01533b14.629×10-7b23.862×10-8b3-0.89×10-8b42.657×10-5

当泵浦光波长为532nm时，根据公式(4)和公式(5)和表1数据可以得到不同温度下PPLN晶体的周期与信号光波长的关系曲线，如图2所示，横坐标为信号光波长，纵坐标为晶体周期。

由图2可知，在泵浦光和晶体周期确定的条件下，通过调节晶体温度可在一定范围内调谐信号光光子波长，且晶体周期越小，波长调谐范围越宽。由于单一周期晶体在通过改变温度的条件下调谐相关光子波长的范围有限，根据设计要求，要实现(676～2500)nm光谱范围纠缠光子输出，这就需要设计多块不同周期的PPLN晶体，并使得不同周期晶体的波长调谐范围相互衔接，以满足宽光谱的设计要求。根据晶体特性和实验条件，PPLN晶体的温度调谐范围一般控制在(50～200)℃。因此，在泵浦光确定的条件下，根据上述公式可以计算得到某一固定周期PPLN晶体通过温度调谐可以产生的相关光子波长范围；反过来，也可以计算得到不同波长信号光子和闲频光所对应的晶体周期，据此进行晶体设计和选型。

图2 不同温度下PPLN晶体周期与信号光相关光子波长的关系Fig.2 Relationship between PPLN crystal period and wavelength of signal light at different temperature

3.2 晶体长度设计

对于PPLN晶体，晶体长度会影响所产生相关光子的带宽，且晶体越长，相关光子带宽越窄，双光子对的纠缠性越大，但晶体过长又会影响输出相关光子的强度。对于信号光的波矢相位失配量[14]

(6)

利用上式对λs求微分可得

(7)

对上式整理后可获得不同波长下相关光子输出信号光带宽与其所对应晶体长度的运算关系，具体如下

(8)

式中：Δλs——信号光在波长λs处的带宽；L——晶体长度。

(9)

(10)

根据公式(8)，可以得到特定晶体长度下信号光在波长λs处的带宽；也根据信号光的带宽要求计算得到PPLN晶体在不同波长下的最小长度。

3.3 晶体温控精度设计

(11)

利用公式(10)对温度T求微分得

(12)

对公式(11)进行反求获取信号光在不同波长下所要求的最低温控精度

(13)

式中：ΔT——最低温控精度(温度调谐带宽)；α、β——热膨胀系数分别为1.54×10-5K-1和5.6×10-9K-2。

(2T+ 546.32)

(14)

4 结果与分析

4.1 相关光子光谱分布特性

由于利用单一PPLN晶体的温度变化得到的相关光子波长调谐范围有限，为此，需要设计多块不同周期的PPLN晶体构成晶体组，每一块晶体的周期固定，并将整个晶体组置于温控炉中进行温度调谐控温。根据公式(4)和公式(5)可知，在晶体周期确定的情况下，信号光的波长与晶体温度呈负相关，闲频光波长与晶体温度呈正相关。因此，在进行第一块PPLN晶体周期设计时，设置初始参数为泵浦光波长532nm，信号光波长676nm，晶体温度200℃，根据公式(4)和公式(5)计算得到晶体周期8.8388μm，在此温度下对应闲频光波长2500nm。保持晶体周期不变，以10℃为步进间隔逐步降低PPLN晶体温度至50℃，并分别计算不同温度下该周期晶体所对应信号光和闲频光波长，最终得到该周期下PPLN晶体所产生信号光的光谱调谐范围为(676～689)nm，闲频光的光谱调谐范围为(2333～2500)nm。

表2 不同周期PPLN晶体对应相关光子光谱范围

按照上述方法，依次计算得到9块不同周期的PPLN晶体，每块晶体的相关光子调谐范围相衔接，覆盖(676～2500)nm波段相关光子。全部9块PPLN晶体的周期，以及不同周期所对应相关光子的波长调谐范围整理在表2中。图3则展示了不同周期晶体所对应相关光子光谱分布与温度调谐特性之间的关系，其中横坐标表示信号光和闲频光波长，纵坐标表示晶体控温温度。

图3 PPLN晶体组对应相关光子光谱分布Fig.3 Spectral distribution graph of correlated photons corresponding to PPLN crystals group

依据上述设计结果，在进行特定波长相关光子输出时，首先参照表2在1～9号PPLN晶体中选择晶体，然后根据图3调节PPLN晶体的温度便可得到所需的具体波长输出。

4.2 相关光子带宽特性

在完成PPLN晶体周期设计后，相关光子的光谱范围将保持不变，接下来需要对输出相关光子带宽进行设计。根据公式(8)可知，信号光相关光子的带宽与晶体长度呈反比关系。这里设定所有9块PPLN晶体的长度都为5mm，根据公式(8)计算得到不同周期晶体所输出信号光相关光子在波长λs处的带宽。图4所示为不同周期下PPLN晶体所输出信号光相关光子带宽与信号光波长的关系，同时给出了不同信号光波长所对应的晶体调谐温度，图中横坐标为信号光波长，左侧纵坐标为信号光带宽，右侧纵坐标为晶体控温温度。

图4 信号光相关光子不同波长下光谱带宽分布特性Fig.4 Spectral bandwidth distribution characteristics of signal light at different wavelengths

仔细观察图4可以发现，在PPLN晶体周期和长度确定的情况下，同一晶体所输出信号光相关光子的带宽并不恒定，而是随着信号光波长的增大而变大。但对于不同周期的晶体，信号光带宽并不随着信号光波长变化相衔接，而是彼此之间存在重叠部分，但在整体趋势上是波长越长，带宽越大。

4.3 PPLN晶体控温精度

由于温控炉的温度调谐精度和温度稳定性、温度均匀性等因素的影响，对于某一特定波长不可能实现完全相位匹配，总会存在一定的相位失配量，从而导致实际输出相关光子谱线的峰值波长与理论值之间存在一定偏差。以实际信号光输出功率下降到理论最大输出功率的一半为判据，根据公式(13)计算得到不同周期PPLN晶体在不同信号光波长下的温控精度曲线，如图5所示，图中横坐标为信号光波长，左侧纵坐标为晶体控温精度，右侧纵坐标为晶体控温温度。

图5 PPLN晶体控温精度与信号光相关光子波长的关系Fig.5 Relationship between the temperature control precision of PPLN crystal and the wavelength of signal light

根据图5可知，PPLN晶体所要求的控温精度范围约为(3.96～7.64)℃，且信号光相关光子波长越长，控温精度要求越高；控温温度越高，控温精度要求越高等特点。现有温控炉的温控精度在1℃左右，可完全满足PPLN晶体温度控制精度的要求。

5 结束语

研制基于参量下转换过程的宽光谱可调谐纠缠光子源，配合符合测量技术构筑光辐射计量“量子”体系，可解决当前皮瓦量级以下的宽光谱极微弱光辐射无法校准和溯源的问题，促进量子信息技术等产业的发展。介绍了纠缠光子源在光辐射计量领域的重要应用，指出了当前参量下转换相关光子源的局限性，阐述了PPLN晶体的共线准相位匹配参量下转换内在机理，并从参量下转换原理和非线性晶体相位匹配条件出发，理论分析并推导出晶体周期计算公式，晶体长度与信号光相关光子带宽的关系，以及信号光相关光子输出功率对晶体温控精度的要求。完成基于PPLN晶体的(676～2500)nm宽光谱可调谐相关光子源晶体周期、晶体长度和温控精度的仿真设计，研究结果为高通量宽光谱可调谐纠缠光子源的设计，以及单光子探测器绝对光谱响应特性测试系统的研制提供了参数支持。