卫佩茹，邵天杰①，黄小刚,3，张忠地

(1.陕西师范大学地理科学与旅游学院，陕西 西安 710119；2.陕西师范大学地理学国家级实验教学示范中心，陕西 西安 710119；3.山西师范大学地理科学学院，山西 临汾 041004)

臭氧(O3)在平流层能够吸收0.20～0.29 μm的紫外辐射,对生物圈具有保护作用[1-3]；但在近地面高浓度的O3不仅能促进PM2.5的生成，加重大气污染[4-6]，而且是重要的温室气体，会加强温室效应[7]。自《大气污染防治行动计划》实施以来，颗粒物等大气污染物浓度得到一定程度的减少，而O3浓度不降反升。已有研究表明O3已成为仅次于PM2.5的大气污染物，并且污染愈发严重[8]。

为全面认识O3的污染规律，目前已有学者从不同时空对影响O3浓度的因素做了大量研究。有研究表明，气象因素和前体物排放是O3污染的重要因素[9-12]。王玫等[13]认为，京津冀地区O3污染具有明显的区域一致性，当风速为2～3 m·s-1、相对湿度在50%～60%之间、气温高于30 ℃时O3超标率最大。曹庭伟等[14]对成渝城市群O3和其他大气污染物及气象因子进行了对比研究，发现O3与颗粒物、NO2、CO浓度呈相反的变化趋势，且在太阳辐射大于15.0 MJ·m-2时O3平均浓度大于100 μg·m-3。易睿等[15]对长三角地区城市2013年O3浓度的影响因素进行研究，结果表明各城市机动车保有量、日照时数和温度与O3浓度存在显著正相关。廖志恒等[16]研究得出2006—2012年珠三角地区O3浓度与年日照时数的变化趋势一致。沈劲等[17]基于NAQPMS模型研究，发现偏北风的作用导致广东省秋季省外贡献远高于其他季节。总的来看，国内O3研究主要集中在京津冀、长三角以及珠三角等经济发达地区，而对于东北地区的研究较少，且多是针对哈尔滨、沈阳、大连等单个城市进行分析，缺乏长时间序列、大尺度区域的系统研究[4,18-19]。

该研究基于东北地区城市群2015年1月—2018年12月的监测数据，分析讨论O3的时空变化特征，并利用地理探测器解析O3浓度空间变化的驱动因素，为东北地区开展大气污染防治行动、调整能源结构、引导产业布局提供科学依据。

1 数据来源与研究方法

1.1 数据来源与评价标准

O3浓度监测数据来源于中国环境监测总站全国城市空气质量实时发布平台(http:∥106.37.208.233:20035/)，数据起止时间为2015年1月1日至2018年12月31日。O3日评价指标采用O3日最大8 h滑动平均浓度(O3-8h)，年评价指标采用O3日最大8 h滑动平均浓度第90百分位数(O3-8h-p90)。数据异常值按HJ 630—2011《环境监测质量管理技术导则》进行判断和处理，数据有效性按GB 3095—2012《环境空气质量标准》和HJ 663—2013《环境空气质量评价技术规范(试行)》进行筛选。东北地区在全国城市空气质量实时发布平台上发布的监测城市有37个，其中36个为地级市，1个为县级市。为使评价单元间具有可对比性，该研究仅研究地级市监测城市。此外，由于朝阳市数据缺失较多，不符合GB 3095—2012规定的数据统计有效性要求而被剔除，实际研究城市为35个(图1)。

空间格局的驱动因素研究仅限于2017年。气象数据来源于中国气象网(http:∥data.cma.cn)公布的中国地面气候资料日值数据集(V3.0)，数据集原始数据文件已经过严格的质量控制和检查。社会经济统计数据来源于国家统计局最新公布的《中国城市统计年鉴2018》。

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根据HJ 633—2012《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》，将O3空气质量划分为5个级别，即优、良、轻度污染、中度污染和重度及以上污染，范围分别为1～100、>100～160、>160～215、>215～265和>265 μg·m-3，>160 μg·m-3为超标。

1.2 驱动因素选择

O3浓度变化原因复杂，目前认为影响O3的因素主要为气象因素和工业化城市化等人为因素，气温、降水量和日照时数等通过影响光化学反应的发生，从而引起近地面O3浓度的改变[20-22]；人类活动排放的O3前体物是导致O3浓度上升的主要因素[23-24]。据此，该研究选取的气象因素为气温(X1)、降水量(X2)、平均风速(X3)、日照时数(X4)和相对湿度(X5)，选择这些因子的原因在于：气温和日照时数与O3的光化学反应速率有密切关系[14-15,25]；风速会影响O3及其前体物的扩散和传输速度[23,26]；降水量和相对湿度对O3及其前体物有显著的冲刷、沉降等清除作用[27-28]。社会经济因素为年平均人口(X6)、人均生产总值(X7)、建成区面积(X8)、绿地面积(X9)、二产占比(X10)、工业烟(粉)尘排放量(X11)、工业二氧化硫排放量(X12)、工业氮氧化物排放量(X13)和民用汽车拥有量(X14)，选择这些因子的原因在于：年平均人口和建成区面积代表了城市化水平，城市化的发展可以从增加O3前体物面源排放量和改变土地利用方式2个方面影响O3浓度的变化[29]；人均生产总值和二产占比分别是经济规模和经济结构的重要指标，可以反映经济增长对环境的污染[24]；工业二氧化硫排放量、工业氮氧化物排放量和工业烟(粉)尘排放量以及民用汽车拥有量可以反映O3前体物的工业和交通来源[23,30]；绿地面积代表了O3前体物的生物来源，其排放的VOCs在O3生成过程中起一定作用[31-32]。此外，太阳辐射强度是O3形成的因素之一[25,33-34]，但该研究未能获取足够的太阳辐射数据，因此暂不选取该参数。

1.3 研究方法

1.3.1空间插值方法

由于监测数据为点状分布，为便于观察东北地区O3浓度的整体分布格局，采用克里金插值法(OKM)插值成连续分布的栅格数据。OKM为能够在空间数据分布不均的条件下对插值点属性的空间行为进行全面分析的无偏最优估算法[35]。使用ArcGIS 10.2软件对东北地区35个城市的O3浓度进行空间插值，并从中随机抽取4个进行交叉验证，精度在83%以上，具有较好的空间插值效果。

1.3.2空间自相关分析

空间自相关是指空间事物或现象在空间分布中具有相关性，且距离越近相关性越强[36]。使用Moran′sI探测东北地区城市群O3浓度分布的空间自相关性。计算公式如下：

(1)

(2)

式(2)中，ZI为全局Moran′sI的Z检验值；VI为全局Moran′sI的变异系数；EI为其数学期望。如果ZI为正且显著，即存在正的空间自相关关系；如果ZI为负且显著，即存在负的空间自相关关系。

1.3.3热点和冷点分析

虽然全局Moran′sI能从整体上反映研究区事物或现象的空间自相关性，但无法识别局部的集聚状态和程度[37]。使用Getis-OrdGi*(Z检验值)来识别区域内不同空间位置的高值簇和低值簇，即热点区和冷点区，计算公式如下：

(3)

1.3.4地理探测器

地理探测器是探测空间分异性及其驱动力的一组统计学方法。它可以检验单变量的空间分异性，同时也可以检验自变量与因变量之间的一致性[38]。地理探测器包括4个模块：因子探测器、风险探测器、交互作用探测器、生态探测器[39]。因子探测器在大气污染问题方面有较多应用[30,40-41]。使用因子探测器计算各评价因子对O3浓度空间分异的解释力(PD,U)，计算公式如下：

(4)

式(4)中，U为影响因子D的分区；nD,i为次一级分区城市数量；σUD,i2为次一级分区O3浓度方差；n为次级分区数量；σU2为监测城市O3浓度的方差。PD,U∈[0,1]，值越接近1，表示影响因子对O3浓度变化的解释力越强。

地理探测器不能识别探测因子的影响方向，因此采用Pearson相关分析为数值型因子确定影响方向，探测因子与O3浓度呈正相关关系确定为正向影响，负相关关系为负向影响。

2 结果与讨论

2.1 时间变化特征

2.1.1O3浓度的年际变化

2015—2018年东北地区O3浓度呈缓慢增加趋势(表1)。O3年均质量浓度由2015年的81 μg·m-3上升到2018年的85 μg·m-3，O3-8h-p90平均值由133 μg·m-3上升到138 μg·m-3，未超过二级标准限值(160 μg·m-3)。O3超标天数和超标率也呈增长趋势，在2018年超标天数为668 d，占监测总天数的5.1%，其中轻度污染589 d，占88.2%，中度污染及重度污染分别占10.6%和1.2%。

表1 2015—2018 年东北地区城市群 O3浓度水平及超标情况

2.1.2O3浓度的季节变化

受气象条件季节变化的影响，O3浓度具有明显的季节变化特征，整体表现为春夏高、秋冬低(表2)。2015—2018年春季、夏季、秋季和冬季的平均浓度分别为103、106、69和57 μg·m-3，夏季约为冬季的1.9倍，季节差异明显。从O3浓度上升的绝对量来看，冬季O3平均质量浓度从2015年的50 μg·m-3上升到2018年的62 μg·m-3，年均增长率达到7.4%，其余季节没有显著变化。

表2 2015—2018 年东北地区城市群 O3浓度季节变化情况

2.1.3O3浓度的月份变化

O3月均浓度呈倒“V”型(图2)。1—4月O3月均浓度随温度的升高逐渐增加，5—7月为O3污染最严重的时期，此时O3质量浓度大于100 μg·m-3，8—12月随温度的下降而大幅下降，完成1 a的周期循环。因各年雨季到来的时间和强度不同，达到浓度峰值的月份也不相同。2015和2016年呈单峰型，分别在6月和5月达到峰值；2017年5—7月为高值期，9月出现小高峰；2018年O3污染状况总体较其他年份提前，集中在3—6月。另一方面，O3超标天数的月变化规律与月浓度均值有相似情况，O3浓度较高的月份也是超标天数较多的月份。6月超标天数最多，达740 d，12月—次年2月各城市未出现O3超标情况。可见O3超标现象主要出现在春季、夏季和秋季。

图2 2015—2018年O3质量浓度与超标天数的月均分布

2.2 空间格局的变化特征

2.2.1空间格局的年际变化

2015—2018年东北地区O3空间分布具有南高北低、污染加重的特征(图3)。O3高值区主要分布在辽宁省和吉林省，黑龙江省O3浓度较低。2015年辽宁省和吉林省O3浓度较高，O3-8h-p90平均值分别为155和139 μg·m-3；黑龙江省较低，O3-8h-p90平均值为109 μg·m-3。2016年和2017年辽宁省和吉林省O3高值区由环渤海经济圈进一步向北延伸至沈阳市、阜新市等。2018年，随着西部的锦州市、葫芦岛市和铁岭市O3浓度的下降和东部抚顺市、本溪市O3浓度的上升，辽宁省的O3-8h-p90平均值与2017年相同，为156 μg·m-3。吉林省的O3-8h-p90平均值由2017年的134 μg·m-3上升到2018年的141 μg·m-3。黑龙江省的O3-8h-p90平均值在2016年回落至98 μg·m-3，2017年和2018年又分别上升至106和120 μg·m-3。黑龙江省O3浓度呈先回落、后上升的特点，这可能与气温有关。黑龙江省2016年气温较2015年下降1.07 ℃，后又逐年升温。辽宁省O3浓度的变化也与气温变化一致。

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2.2.2空间格局的季节变化

从季节看，春季O3浓度高值区主要包括环渤海地区的葫芦岛市、锦州市、盘锦市、营口市和大连市，以及以沈阳市和吉林市为中心的放射区域，低值区则主要分布在北部的大兴安岭市和鸡西市(图4)。

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夏季由于较强的太阳辐射引起东北地区整体气温上升，O3前体物经过光化学反应转化为O3，高污染范围向北扩张，O3浓度均值较春季有所上升，成为东北地区O3浓度最高、污染范围最广的季节；温度骤降是导致东北地区秋季O3浓度整体降低的主要原因，污染仅出现在大连市和营口市；冬季整体呈现优的评价结果，无污染发生。

2.3 空间集聚特征

空间自相关结果(表3～4)显示，除冬季外，O3浓度年度和季节的Moran′sI均为正值，且通过了95%的显著性检验，Z(I)大于2.58，表明东北地区O3浓度空间分布存在显著的空间正相关，即相似值趋于集聚分布。

表3 2015—2018年O3浓度年际空间自相关指数

表4 2015—2018年O3浓度季节空间自相关指数

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不同季节由于气温的变化导致O3浓度集聚有明显的季节性特点(图6)。春季和夏季O3浓度集聚格局与年度集聚格局大体相同，热点主要分布在辽宁省大部和吉林省南部，冷点主要分布在黑龙江省北部和东部。与春、夏季相比，秋季热点向南收缩，冷点向东收缩。冬季东北地区O3空间自相关性不明显。

2.4 空间格局的驱动因素分析

利用地理探测器对2015年、2016年和2017年东北地区O3浓度值分布的驱动因素分别进行探测，结果表明3 a中各指标的影响力值相似。因此，笔者以2017年为例，对东北地区O3浓度空间格局的驱动因素进行分析，结果显示共有9个因子通过了显著性检验，气象因素和社会经济因素的平均影响力值分别为0.210和0.207(表5)，可见气象因素和社会经济因素共同决定东北地区O3浓度的空间分布。

2.4.1气象因素的影响

通过显著性检验的气象因子有气温、日照时数和相对湿度。其中气温的影响力最大，P值为0.670，呈正向影响，并且远高于其他13个因子，说明气温是东北地区O3的重要驱动因子。气温是反映太阳辐射强弱的重要指标[13]，气温高时太阳辐射强烈，有利于光化学反应，引起O3浓度上升[42]。空间格局识别出中部及南部区域O3浓度高于北部以及夏季高于冬季的特点。数据分析显示中南部区域年均气温是北部的2.2倍，东北地区夏季平均气温比冬季高20.9 ℃，说明气温对O3浓度有较高的空间分异区分度。

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表5 驱动因素地理探测分析

影响力其次的为相对湿度和日照时数，P值分别为-0.170和0.151。日照时数长有利于光化学反应，对O3浓度有正向的促进作用。相对湿度对O3浓度呈负向影响的原因有：一是水汽的消光机制会影响太阳辐射，降低O3的光化学反应效率；二是湿度高有利于O3的干沉降；三是水汽中蕴含的自由基易与O3反应消耗O3[14,43]。

风速和降水量均呈负向影响，但未通过显著性检验，说明风速和降水量对东北地区O3浓度的空间差异性区分度不大。以沈阳、哈尔滨和鸡西为例，2017年3个市O3平均质量浓度分别为167、133和90 μg·m-3，风速分别为2.09、3.08和3.98 m·s-1，降水量分别为464、481和520 mm，风速和降水量与O3浓度在空间分布上具有负相关性。2017年3个市平均温度分别为10.9、6.7和0.6 ℃。与温度相比，风速和降水量的空间差异性不十分明显，被同时期温度的影响力所抵消，因此地理探测器探测的温度通过了99%的显著性水平，而风速和降水量为不显著。

2.4.2社会经济因素的影响

通过显著性检验的社会经济因子有6个，分别为二产占比、民用汽车拥有量、建成区面积、年平均人口、绿地面积和工业氮氧化物排放量，且均为正向影响。其中二产占比和民用汽车拥有量达到99%的显著性水平，P值分别为0.379和0.363，说明两者对O3浓度的空间差异性区分度较高。东北地区是我国的老工业基地，其二产占比平均值为35.53%，民用汽车拥有量平均值为44万量，2017年典型城市如沈阳市、大连市和吉林市二产占比分别为37.9%、40.5% 和48.7%，民用汽车拥有量分别为209万、147万和159万辆，为东北地区二产占比和民用汽车拥有量较高的3个城市，O3-8h-p90平均值分别为167、163和149 μg·m-3，与二产占比和民用汽车拥有量之间具有空间一致性，说明二产占比高、民用汽车拥有量多的城市O3浓度较高。两者产生的NOx、CO和VOCs等污染物是O3的主要前体物，在一定条件下生成O3，导致O3浓度上升，这一点也体现在工业氮氧化物排放量的影响力为0.190上。

通过95%显著性检验的因子从大到小为建成区面积>年平均人口>绿地面积。代表城市化水平的建成区面积和年平均人口对O3空间分布有较大的解释力，P值分别为0.278和0.226，城市化通过改变气象条件间接影响大气化学和大气污染[44]，如沿海地区的城镇化可能会影响区域陆-海风和环流，进而影响大气污染物的扩散[45]。已有研究表明自然源排放的VOCs在O3生成过程中起重要作用[46]，绿地面积呈显著正向影响，说明生物源排放对城市O3浓度有一定影响。

反映工业信息的粉尘排放量和二氧化硫排放量未通过显著检验。二氧化硫与粉尘是O3前体物，在一定情况下会与O3发生复杂的相互反应[6,47]。另外，东北地区产业结构重型化的特点依旧突出，但工业快速发展并未带来同等幅度工业污染增加[32]，并且2011年后工业二氧化硫排放量下降，而O3污染加重，导致对O3浓度的空间差异性区分度不高。

3 结论

(1)从时间变化来看，2015—2018年东北地区O3浓度呈缓慢增加趋势，O3-8h-p90平均值由133上升到138 μg·m-3，未超过二级标准限值。O3浓度具有明显的季节变化特征，整体表现为春夏高、秋冬低，其中，冬季O3浓度上升较明显，年均增长率达到7.4%。近4 a的O3月均浓度呈倒“V”型，污染主要集中在5—7月。

(2)从空间变化来看，2015—2018年O3浓度的空间分布具有南高北低、污染加重的特征，O3浓度的高值区主要分布在辽宁省和吉林省，低值区分布在黑龙江省。夏季为东北地区O3浓度最高、污染范围最广的季节，春秋次之，冬季无污染发生。

(3)从影响因素来看，共有9个因子通过了显著性检验，气象因素和社会经济因素共同决定东北地区O3浓度的空间分布，其中由太阳辐射引起的气温影响力最大，P值为0.670，远高于其他因子；气象因素中的相对湿度和日照时数以及经济因素中的二产占比、民用汽车拥有量、建成区面积、年平均人口、绿地面积和工业氮氧化物排放量对O3浓度的空间分布有显著性影响。