郭俊材,徐 宇，杜国新，郑 剑,赵宗方

(中国核动力研究设计院一所，成都 610213)

前 言

核空气净化装置碘吸附器作用是阻止放射性碘向外界环境释放，为相关工作人员及设备提供一个安全的环境，核空气净化装置的故障将直接影响工程试验堆及公众的安全，堪称阻止放射性物质向周围大气中释放的最后屏障[1-2]，因此对核空气净化装置碘吸附器的功能性、完整性和安全性进行验证是必不可少的。

碘吸附器为核空气净化系统中放射性碘吸附的核心部件，广泛应用于核设施、医院和科研机构等单位。核空气净化系统除碘净化装置需要进行竣工验收试验和在役运行监督试验，以保证碘吸附器功能的完整性，避免对人员产生辐射危害、对环境污染造成污染[3～5]。

1 研究对象

除碘净化装置位于核空气净化系统中，将对应区域空气中的放射性气溶胶和放射性碘吸附后进行排放。按功能划分，主要包括预过滤段、高效过滤段、电加热段、碘吸附段和后置高效过滤段。装置结构主要包括除碘净化装置箱体、进入式密封门、压紧机构、排架、吸附元件和底座等。装置结构简图如图1所示。

本文主要对除碘净化装置碘吸附器吸附能力进行试验，装置吸附段箱体内安装的吸附单元为Ⅱ型碘吸附器，外形尺寸为807mm×655mm×197mm，其外形简图如图2所示。Ⅱ型碘吸附器的设计风量为3 400m3/h，净化系数设计指标为首次试验大于1 000，本文将通过试验判断其是否满足净化系数设计指标。

图1 除碘净化装置结构简图Fig.1 Structural sketch of iodine removal purification device

图2 碘吸附器外形简图Fig.2 Outline of iodine adsorber

2 材料与方法

2.1 试验材料

本试验所用试剂为甲基碘气体，甲基碘气体通过(CH3)2SO4和Na131I离子交换反应生成。

2.2 试验方法

我国碘吸附器效率试验采用的方法主要有氟利昂法、放射性甲基碘法和环己烷法。因放射性甲基碘不仅具有本身的物化性质与其它有机碘化物相似，还是最不易被碘吸附器吸附的碘化物，而且对环境影响小的优点，本文碘吸附器效率试验采用放射性甲基碘法[6]。

放射性甲基碘法借助于同位素交换法，在碘离子与碘代烷共存的条件下，碘离子与碘代烷之间会存在一个动态平衡的亲核取代过程，其反应如式(1)所示：

CH1273I(反应液)+Na131I(源液)↔CH3131I↑+Na127I

(1)

在溶液中，甲基碘和碘离子间存在碘同位素的交换，其结果是碘同位素的组分在二者之间重新分配。

试验时，放射性131I注入量由系统的额定风量、净化系数、采样体积等确定，其公式如式(2)所示：

(2)

式中：Q—系统的额定风量，R—γ谱仪的检测限，本文取4R=10Bq，1 000—预期要达到的净化系数，K—CH3131I的产率，q—采样体积。

试验时，将甲基碘发生器产生的放射性甲基碘(CH1313I)从碘过滤器的上游注射孔注射到通风管道中，经过空气与放射性甲基碘的充分混合后，经过碘过滤器吸附，然后在碘过滤器上、下游分别取样。取样结束后，将上、下游取样器上的滤纸、炭盒分别放入γ谱仪的铅室中对其进行测量，γ谱仪能分辨出能量为364KeV的131I。。本试验是对363～365KeV的计数进行积分，最后算出碘吸附器的净化系数，试验示意图如图3所示。

图3 放射性甲基碘法试验示意图Fig.3 The schematic diagram of radiomethyl iodine method test

碘吸附器对放射性甲基碘的净化系数，即碘吸附器上游的放射性总活度与下游放射性总活度的比值，净化系数E如式(3)所示[6]。

(3)

式中：A0—上游滤膜放射性活度，A1—上游一级炭盒放射性活度，A2—上游二级炭盒放射性活度，a0—下游滤膜放射性活度，a1—下游一级炭盒放射性活度，a2—下游二级炭盒放射性活度。

3 结果与讨论

3.1 试验条件准备

(1)碘吸附器吸附介质在相对湿度小于40%的，碘吸附器吸附效率更高且稳定，当相对湿度大于40%时，随着相对湿度的升高，碘吸附器吸附效率下降，特别是大于60%时，吸附效率显著下降[7]。因此本次试验测量气流相对湿度≯40%，湿度超过限制则启动电加热器降低湿度直至满足要求。

(2)为保证试验前活性炭的性能稳定，再注入甲基碘前，启动被试系统，在正常运行条件下运行16h，测量系统风量应保持在额定值±10%偏差范围内。

(3)碘吸附器阻力应不大于设计值。

(4)压缩空气相对湿度不大于15%。

(5)压缩空气压力>0.5MPa。

3.2 现场试验

目视检查受试系统有无明显缺陷，发现缺陷及时纠正；注入开始前，检查通风系统是否处于试验状态，以防止试验过程中出现危险或排出气流中的放射性超过允许排放值。

打开负压箱抽真空装置，将硫酸二甲酯注入到装有Na131I溶液的小瓶内，调节启动甲基碘气体发生和注入的阀门开始注入，现场注入如图4所示。放射性131I注入量由公式(2)确定。

图4 硫酸二甲酯注入Fig.4 Dimethyl sulfate injection

由于(CH3)2SO4和Na131I生成甲基碘气体的反应为离子交换反应，反应速度快，30 min甲基碘就完成发生[8]。为保证甲基碘气体采样更充分，本次试验上游取样时间为50min，下游取样时间为1h，现场注入如图5所示。

图5 甲基碘采样Fig.5 Methyl iodine sampling

碘取样器包括一级高效滤膜和两级活性炭盒，借助γ谱仪对完成取样的上、下游活性炭采样盒、滤膜进行分析，测量131I放射性活度，测量结果如图6所示。通过由上、下游采集到的131I总放射性活度计算确定碘吸附器的净化系数，净化系数由公式(3)计算。

图6 测量谱图Fig.6 Measurement spectrum

3.3 结果分析

本次碘吸附器效率试验设计指标为E≥1 000[9]。考虑到工作人员居留性、大气环境影响等问题，除碘净化装置采用双层碘吸附器过滤，8个试验系统净化系数E均大于10 000，因此试验结果E远高于设计指标，达到试验目的。

4 结 论

通过对Ⅱ型碘吸附器效率试验，证明核空气净化系统Ⅱ型碘吸附器净化系数满足设计要求，放射性甲基碘法可对核空气净化系统碘吸附器进行高效检验。试验研究结果对类似核空气净化系统Ⅱ型碘吸附器效率试验具有一定的借鉴意义。