郝 燕,杨 华,王 翔,李清洋,赵 攀, 汤清虎,宋世理,席国喜

(1.河南师范大学环境学院,2.化学化工学院,绿色化学介质与反应教育部重点实验室,新乡 453007)

贵金属催化剂具有较高的催化活性,在化工、石油、医药和能源等领域均起着非常重要的作用[1].贵金属催化剂大多数为负载型催化剂,如Ag/Co3O4-CeO2,Au/SiO2,Pt/Al2O3和Pd/Al2O3等[2,3].其中Pd,Pt和Au纳米催化剂在醇类选择氧化反应中展现出良好的催化性能[4,5].然而,贵金属纳米粒子表面能较高且不稳定,容易造成高温团聚或反应过程发生流失,导致催化剂活性降低.因此,制备高分散高活性的贵金属纳米催化剂对提高催化性能至关重要.

载体是负载型催化剂的重要组成部分,化工过程常用的载体主要为SiO2、TiO2、Al2O3和活性炭等[6～8].炭载体具有优良的化学稳定性和丰富的孔道结构,有利于增加活性组分与反应物的接触面积,提高反应活性.但是炭载体表面通常是惰性的,不利于固载贵金属纳米粒子.近年来,已有研究报道,在炭载体上引入杂原子(如氮或硼原子)可以增强载体与金属纳米粒子之间的作用,提高其稳定性[9～12].另外,通过包覆法制备类似核壳结构的催化剂有利于提高金属纳米粒子的稳定性,如Ma等[13]在炭材料表面包覆聚苯胺,得到钯纳米粒子尺寸均一的钯炭催化剂,并表现出良好的催化性能.然而,这些合成方法相对较复杂、成本高,难以实现工业化.通过简单的浸渍法在炭载体表面负载贵金属纳米粒子,合成高分散高活性贵金属纳米……