陈太丽，史忠林，王永艳，严冬春，文安邦，陈佳村

三峡水库典型支流消落带泥沙颗粒态磷复合指纹示踪研究

陈太丽1,2，史忠林1※，王永艳1,2，严冬春1，文安邦1，陈佳村1,2

（1. 中国科学院水利部成都山地灾害与环境研究所，成都 610041；2. 中国科学院大学，北京 100049）

三峡水库消落带是库区水域与周边陆地环境的关键过渡地带，周期性反季节干湿交替使其具有强烈的物质交换特征。辨析消落带泥沙及其吸附的颗粒态磷的来源对消落带土壤污染防治和环境效应评估以及三峡水环境保护具有重要意义。以三峡库区汝溪河支流不同高程（145～155、>155～165、>165～175 m）消落带为研究对象，运用复合指纹技术查明，消落带泥沙中颗粒态磷的主要来源是长江干流悬移质和汝溪河上游悬移质。淹水期间长江干流江水顶托引起的泥沙沉积是颗粒态磷的主要来源，在>165～175 m高程带对颗粒态磷的贡献达到最大（54.5%）。雨季初期支流上游悬移质对145～155 m高程消落带的颗粒态磷贡献最大（51.6%），而随高程的增加贡献率减少。消落带上方的土壤侵蚀产沙主要堆积在>155～165和>165～175 m高程范围内，导致消落带上方土壤对泥沙和颗粒态磷的贡献率都随高程的增加而增加。

磷；泥沙；元素；消落带；复合指纹技术

0 引 言

三峡水库的蓄水运行，在库区干支流两岸形成了落差30 m，总面积约349 km2的消落带[1]。蓄水期间，由于水位加深，流速减缓，河流泥沙及其携带的污染物在消落带沉积；而出露期正值雨季，频繁的降雨和暴晒引发严重的水土流失，沉积的泥沙及污染物可能在径流冲刷作用下再次进入水体。《长江三峡工程生态与环境监测公报》[2-3]显示，三峡蓄水以来，尽管库区长江干流水质总体为良，但受蓄水后干流回水顶托作用影响，很多支流水体富营养化加剧，部分支流回水区在春季蓄水期水华现象突出。

磷是水体富营养化的主要限制因子，查明水体磷的来源与迁移是缓解水质恶化的重要前提。水环境中磷的形态可按物理态和化学态进行划分，按物理态可分为溶解态和颗粒态；按化学态可分为无机态（正磷酸盐、缩合磷酸盐等）和有机态（三磷酸腺苷、磷酸酯等）。而流域内磷的主要输出形态为颗粒态[4-6]，可占磷输出总量的90%以上[7]。泥沙是颗粒态磷的主要载体，泥沙来源对磷的来源有重要影响[8-9]。消落带作为泥沙的堆积场所，同时也是颗粒态磷的重要汇，但目前关于消落带磷素来源的研究尚未见报道。本研究以库区典型支流汝溪河消落带为研究对象，运用复合指纹示踪技术，判别不同高程消落带沉积泥沙中颗粒态磷的来源及其相对贡献，以期为三峡工程蓄水后消落带污染特征及环境效应评估以及三峡水环境保护提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

汝溪河为长江一级支流，地处三峡库区腹心地带，行政上主要隶属于重庆忠县（图1）。流域面积720 km²，主河道长54.5 km，多年平均径流量14.9亿m³。汝溪河流域属亚热带湿润季风气候区，年均温18.5 ℃，年均降水1 140 mm，主要集中于5—9月。土地利用以林地、耕地和果园为主，土壤主要为紫色土。三峡库区山高坡陡，而消落带大多在入江口或地势低洼（海拔145～175 m）的狭小范围内形成，因此消落带长度与流域长度相比相差较大。汝溪河流域消落带总长约6 km（距长江汇合口距离），面积6.4 km2，以缓坡型为主，约占80%，蓄水期泥沙沉积明显。

1.2 泥沙物源划分

应用指纹识别技术首先需在综合考虑研究目的、时空尺度、物源间差异性等多种因素的基础上对潜在泥沙物源进行划分。流域泥沙物源主要分为类型物源（如侵蚀类型或土地利用类型[10-13]）和空间物源（如次级流域或地质亚区[14-17]）2类，其中以类型物源研究居多。实地调查表明，对于三峡支流消落带，受蓄水后长江干流回水顶托影响，河流流速减缓，干流输送的泥沙会在消落带发生沉积；同时，洪水季节和消落带淹水期支流所在流域上游来沙也是潜在泥沙来源之一；此外，消落带上方（高程175 m以上）的农用地在雨季的坡面侵蚀也可能对消落带泥沙有所贡献。因此，本研究将支流消落带沉积泥沙源地划分为消落带上方土壤（S1）、长江干流悬移质（S2）和汝溪河上游悬移质（S3）3类（图1）。

图1 研究区地理位置与采样点示意图

1.3 采样与分析

1.3.1 沉积泥沙样品采集

汝溪河消落带在蓄水前主要为农耕地或水田，地势较缓，泥沙淤积明显。通过实地考察，沿程选择6个沉积断面（图1），每个断面划分145～155、>155～165、>165～175 m 3个高程。于2015年8月消落带出露期，在不同高程带选择泥沙易于沉积的平整地块铺设1 m× 1 m的人工草皮收集泥沙。泥沙收集至2016年7月结束，涵盖1个完整的蓄水—落干周期。

1.3.2 泥沙物源样采集与归类

在沉积物采样断面175 m高程以上靠近消落带且易发生侵蚀的地块采集0～2 cm表层土壤，每一断面多点采集后将样品混合（样本数为6），作为消落带上方产沙物源样（S1）；在距离汝溪河与长江干流汇合口约1 km处的干流河道上布设浮动式泥沙收集桶，采集干流悬移质（S2），采样时间为2015年9月—2016年6月，频率为每月1次；同时，在距汇合口约5 km处的汝溪河河道上放置泥沙收集桶，收集汝溪河上游悬移质（S3），采样时间和频率与干流悬移质一致。

由于不同高程消落带淹水时间不同（图2），沉积泥沙的物源组成具有差异，消落带出露期采集的干、支流悬移质不作为其潜在物源。因此对于145～155 m高程消落带，物源S2和S3的采样时间为2015年9月—2016年6月（=9），而对于>155～165和>165～175 m高程消落带，S2和S3的采样时间则分别为2015年9月—2016年3月（=6）和2015年9月—2016年1月（=4）。

1.3.3 样品测试

消落带沉积泥沙包裹完整后带回实验室冲洗、沉淀、过滤，于60 ℃下烘干至恒质量。物源样经自然风干，手工去除植物根系等杂质，研磨后过2 mm筛。取5 g左右沉积泥沙样，用10% H2O2和10% HCl分别去除有机质和碳酸盐，采用MasterSizer2000激光粒度仪（Malvern Instruments, Malvern, England）测定颗粒组成（超声波分散2 min）。结果显示，不同高程消落带沉积泥沙以粉粒和黏粒为主，>90%的泥沙粒径小于63m。因此将所有物源样和沉积泥沙样过63m筛，随后的分析测试均限于<63m组分。测试指标包括TOC、TN、TP、K、Mg、Na、Ca、Fe、Al、Cd、Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、Ti、Zn共18个，测试方法详见文献[18]。

图2 不同高程消落带淹水时间

1.4 指纹因子筛选及模型求解

1.4.1 复合指纹组合构建

对各指标测值进行Shapiro-Wilk正态检验[18]，结果显示不同高程的物源样和目标样的指纹特征大部分都通过检验，数据满足正态分布（表1）。由于样品数量相对较少，而均值相较中值对极端值更敏感，因此使用物源样和目标样的中值作进一步分析。

指纹技术假设用于模型计算的指纹因子在泥沙迁移过程中具有稳定性，从而使泥沙和源地的指纹特征直接可比[19]，但这一稳定性目前很难直接界定。泥沙输移过程可能伴随着粒径的分选与有机质的富集/消耗，这些过程可能会对指纹因子的浓度产生影响。一些研究尝试通过采用颗粒校正或有机质校正来降低这一影响[20-21]，但该方法未考虑不同因子对颗粒/有机质的敏感程度，采用单一的校正系数可能带来过度校正[22]。因此本研究未进行颗粒/有机质校正[23]，而采用范围检验，即若目标泥沙指纹中值落在物源对应指纹中值的范围之内，则该指纹因子可视为稳定[23]。

为筛选在泥沙源地间具有显著差异的指纹因子，对通过范围检验的指纹因子进行Kruskal-Wallis H检验（KW-H）；然后对通过KW-H检验的指纹因子（=0.05）进行多元判别分析（discriminant function analysis，DFA），从中筛选出可以区分不同物源的最佳指纹组合。

1.4.2 混合模型求解

采用多元混合模型，求3种潜在物源对不同高程消落带沉积泥沙的相对贡献[24]。

式中R为残差平方和；C为沉积泥沙指纹因子的浓度，g/kg或mg/kg；C为泥沙源地中指纹因子的浓度，g/kg或mg/kg；P为源地的泥沙贡献百分比，%；为指纹因子数量；为泥沙源地数量。模型运行的边界条件是所有参与计算的各源地泥沙贡献百分比P非负且总和为100%。在满足上述条件下，当R最小时，即可得到各物源的泥沙贡献百分比。

利用Crystal Ball软件的优化求解功能，对物源和泥沙各指纹因子进行分布拟合；采用拉丁超立方抽样方法，进行1 000次重复求解，寻求最优解。误差分析采用拟合优度（goodness of fit，GOF）检测方法[25]，检验混合模型对样本观测值的拟合程度（式（2））。当GOF>0.8时，认为模型计算结果可以接受。

表1 各指标Shapiro-Wilk正态检验结果

注：*，真实显著水平的下限。S1：消落带上方土壤；S2：长江干流悬移质；S3：汝溪河上游悬移质。下同。

Note: *, lower bound of the true significance. S1: topsoil above riparian zone; S2: suspended sediment from Yangtze River; S3: suspended sediment from Ruxi River. Same as below.

1.5 不同源地颗粒态磷贡献计算

忽略泥沙输移过程中磷的吸附与解析，不同源地对消落带泥沙中磷的贡献可由下式求算[9]：

式中L为泥沙源地的颗粒态磷贡献率，%；P为源地的泥沙贡献百分比，%；C为源地磷素平均浓度，g/kg。

2 结果与分析

2.1 最佳指纹因子组合确定

不同高程消落带沉积泥沙及其对应物源的测试指标值列于表2，指纹判别因子逐步筛选结果见表3。范围检验表明，18个测试指标中TN、TOC、TP、Na、Ti、Mn、Cd 7个因子在3个高程均通过检验，可认为这些因子在随泥沙输移的过程中保持了较好的稳定性；Co和Ni在不同高程沉积泥沙中的浓度均超过其对应物源浓度的范围，可能是在输移过程中因泥沙颗粒的变化而发生了一定程度的富集，因此将其视为不稳定元素予以剔除。

进一步采用KW-H检验和DFA构建的145～155 m高程泥沙来源最佳指纹组合为Cd、Ti、Mn，>155～165 m为Mg、Mn、TP、TOC，>165～175 m为Ca、TN和TP，不同指纹组合对源地样品的正确判别率最低达到95.8%，判别效果较好（表3）。

表2 不同高程消落带泥沙及其物源测试指标中值

表3 不同高程消落带泥沙来源复合指纹因子

2.2 消落带沉积泥沙来源解析

不同高程消落带沉积泥沙物源相对贡献率如图3a所示，拟合优度检验GOF值介于0.88～0.95。模型求解结果表明，145～155 m高程消落带泥沙主要来源于长江干流悬移质（S2）和汝溪河上游悬移质（S3），其贡献率分别为45.8%和38.4%，消落带上部土壤（S1）贡献率仅为15.8%；对于>155～165和>165～175 m高程消落带，3种物源对沉积泥沙的贡献比例分布基本一致。对比不同高程消落带泥沙来源发现，长江干流悬移质的贡献均为最大，平均贡献率为44.1%，物源贡献的差异主要表现在消落带上方土壤和汝溪河上游悬移质。

3种物源随高程变化对泥沙的贡献率有所不同。消落带上方土壤对沉积泥沙的贡献随高程的增加从15.8%增加到30.3%，汝溪河上游悬移质的贡献率随高程增加从38.4%减少至26.3%，而长江干流悬移质对不同高程泥沙的贡献率变化不大，介于43%～45.8%之间。

不同高程消落带沉积物来源及其贡献差异主要与三峡水库运行调度引起的消落带淹水季节（图2）有关。高程145～155 m受淹时间长达9个月，其中涵盖了部分雨季（2016年4－6月）。雨季时支流上游来沙增加，洪水过程中低海拔消落带（145～155 m）的季节性淹没带来的泥沙沉积致使其对该高程带的泥沙贡献较大，而>155～165和>165～175 m消落带淹水时间均处旱季，因此支流悬移质的贡献有所降低。消落带上部土壤侵蚀对不同高程的泥沙贡献变化与支流悬移质相反，这可能是由于消落带上部土壤被侵蚀后在向下坡输移的过程中发生了近源沉积，大部分泥沙优先堆积在较高高程[26]。

图3 不同高程消落带沉积泥沙及其颗粒态磷的物源相对贡献率

2.3 沉积泥沙磷素来源分析

3种物源对不同高程消落带沉积泥沙中颗粒态磷的相对贡献比例见图3b。随着高程的变化，不同物源对磷的贡献大小变化与泥沙贡献趋势基本一致，但相对比例有所不同，这与周慧平等[9]在九乡河流域的研究结果相似。消落带上方土壤（S1）和长江干流来沙（S2）对消落带的磷素贡献率随高程的增加而增加，而汝溪河上游来沙（S3）的贡献率则随高程增加呈减少趋势。

不同高程消落带沉积泥沙中颗粒态磷的来源贡献主要受泥沙来源影响。长江干流和汝溪河上游来沙对不同高程带颗粒态磷的贡献率之和介于88.6%～95.4%，对应的泥沙贡献率之和为69.7%～84.2%，均占主导地位。长江干流来沙对颗粒态磷的贡献率在>165～175 m高程带达到最大（54.5%），汝溪河上游来沙对颗粒态磷的贡献率在145～155 m高程带达到最大（51.6%）。消落带上方土壤对沉积物磷的贡献较小，平均为8.5%，低于其泥沙平均贡献率（25.1%），这是由于该源地土壤中磷的质量分数（0.45 g/kg）显著低于干支流悬移质中磷的质量分数（表2）。不同源地样品磷素含量的差异可能与其颗粒粒径有关。物源样品颗粒分析结果表明（图4），消落带上方土壤的颗粒组成较干、支流泥沙偏粗，河流泥沙经过一定距离的搬运分选后颗粒变细，颗粒越细对磷素的吸附能力越强[27]。

图4 不同物源粒径分布特征

本文局限性分析：

1）需要指出的是，不同于利用137Cs、210Pb等放射性核素来区分土壤表层和次表层泥沙来源时具有较为明确的理论基础[28]，基于地球化学元素的指纹技术目前很难建立特定指纹参数与环境因子之间的直接联系，仅仅根据统计检验方法筛选得到的指纹组合可能具有较大的不确定性，不同的参数组合可能对泥沙来源的定量具有较大影响[29-30]，因此应结合其他方法进一步验证指纹判别结果的可靠性。

2）消落带的侵蚀沉积过程非常复杂，受水文节律、地形地貌等多因素影响。本研究只基于1个蓄水周期的采样分析，样本量较少，具有一定的局限性；同时，本研究是在定量泥沙来源的基础上分析磷的来源，因此重点关注被泥沙吸附的颗粒态磷，而忽略了泥沙输移过程和蓄水期间可能发生的磷素吸附、解析以及形态转化等。

3 结 论

不同高程，消落带泥沙来源最佳指纹组合不同。不同指纹组合对源地样品的正确判别效果均较好（>95.8%）。受近源侵蚀的影响，不同高程消落带沉积泥沙物源相对贡献率的差异主要表现在消落带上方土壤和汝溪河上游悬移质，3个高程带长江干流悬移质的贡献率均为最大（43%~45.8%）。随着高程的变化，不同物源对磷的贡献大小变化与泥沙贡献趋势基本一致。

长江干流和汝溪河上游来沙是消落带沉积泥沙及颗粒态磷的主要来源。受水库运行调度引起的消落带淹水时间影响，随着高程的增加消落带上方的岸坡侵蚀和长江干流来沙对颗粒态磷的贡献相应增多，而汝溪河支流对颗粒态磷的贡献率随着高程的增加呈减少趋势。干支流泥沙颗粒组成较细，对磷等污染物具有明显的富集效应，将对消落带及库区水生态环境造成潜在风险，而富含营养物质的支流泥沙在消落带堆积，可能随暴雨侵蚀再次进入水体，加重污染负荷。蓄水后泥沙沉积引起的消落带磷素长期富集可能会对水库消落带及水环境产生重要影响。

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Fingerprinting particulate phosphorus absorbed by sediments for riparian zone deposits in tributary of Three Gorges Reservoir

Chen Taili1,2, Shi Zhonglin1※, Wang Yongyan1,2, Yan Dongchun1, Wen Anbang1, Chen Jiacun1,2

(1.,,610041,; 2.,100049,)

Information on deposited sediment and associated particulate phosphorus (PP) is of great importance for development of effective management strategies in the riparian zone of the Three Gorges Reservoir. In this study, a composite fingerprinting approach was used to identify the sources of deposited sediment and associated PP in the riparian zone with different elevations (145-155, >155-165, >165-175 m) along the Ruxi tributary channel. Three potential sediment sources were defined: the topsoil above the 175 m elevation level of the riparian zone, and the suspended sediments transported by both the mainstream of Yangtze River and the upstream Ruxi River. The target deposited sediments were collected at different elevation levels of the riparian zone along the Ruxi River and a total of 18 geochemical properties factors were analyzed for the size fraction of sediment smaller than 63m. A commonly used 3-step (range test, KW-H test and DFA analysis) statistical methodology to element selection was applied to select the optimum subset of tracer properties that could best discriminate sources. The relative contribution of the 3 potential sources to the deposited sediment in the riparian zone was estimated using a frequentist-based multivariate mixing model. The relative importance of those sources to the overall PP was then determined by combining the information obtained from deposited sediment sources with information on the P content of those sources. Source apportionment results showed that the suspended sediments transported by both the Yangtze mainstream and the upstream Ruxi tributary represent the dominant sources of PP deposits in the riparian zone, which account for 88.6%-95.4% of the PP input. The corresponding sediment contribution from these 2 sources ranged from 69.7% to 84.2%, which varied between elevation levels. The PP contribution from the Yangtze mainstream was 54.5% for the >165-175 m level. The relative PP contribution from the Ruxi River was the most important during the early wet season, which was 51.6% (145-155 m). In contrast, the PP input from the topsoil above the 175 m level of the riparian zone exhibited to be less important (mean of 8.5%) during the study period. The information on sediment contribution of this source reveals that most of the eroded sediment from the topsoil above the 175 m level was preferentially deposited in the elevation levels of <155-165 m and >165-175 m. The findings of this research highlight the important impacts of impoundment on the riparian zone of the tributaries of the reservoir in terms of sediment accumulation and pollution.

phosphorus; sediments; elements; riparian zone; composite fingerprinting technique

陈太丽，史忠林，王永艳，严冬春，文安邦，陈佳村. 三峡水库典型支流消落带泥沙颗粒态磷复合指纹示踪研究[J]. 农业工程学报，2019，35(20)：118－124.doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2019.20.015 http://www.tcsae.org

Chen Taili, Shi Zhonglin, Wang Yongyan, Yan Dongchun, Wen Anbang, Chen Jiacun. Fingerprinting particulate phosphorus absorbed by sediments for riparian zone deposits in tributary of Three Gorges Reservoir[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2019, 35(20): 118－124. (in Chinese with English abstract) doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2019.20.015 http://www.tcsae.org

2019-04-02

2019-09-10

国家重点研发计划“构建源头削减-生物隔离-湿地消纳相结合的高效生态拦截技术体系”（2017YFD0800505）；国家自然科学基金“三峡库区支流消落带土-水界面磷素迁移过程与通量”（41430750）

陈太丽，博士生，主要从事土壤侵蚀与水土保持研究。Email：chentaili1994@126.com

史忠林，助理研究员，博士。主要从事侵蚀泥沙示踪技术研究。Email：shizl@imde.ac.cn

10.11975/j.issn.1002-6819.2019.20.015

O613.62

A

1002-6819(2019)-20-0118-07