夏 文，叶宏生，宋鑫鹏，陈克胜，林 敏，徐利军

(中国原子能科学研究院，北京 102413)

放射性核素131I是反应堆运行、核事故应急监测、核医学应用中的重要监测对象[1-3]，其中空气中的有机碘和分子碘等常通过活性炭滤盒进行富集后，再采用碘监测仪NaI(Tl)探测器进行活度测量。由于131I半衰期仅8.02 d[4]，可采用能量相近，谱形相似的长寿命核素133Ba(T1/2=10.51 y)作为替代核素制备传递标准源[5]。常用的133Ba传递标准源可为点源、面源或滤盒体源[6-8]，其中滤盒体源形态与测量样品最为接近，使用最为简单方便。常用的133Ba传递标准源为均匀分布滤盒体源[9-10]，为此本工作开展旋蒸法批量制备方法研究，同时由于实际测量样品中滤盒体源多为指数分布，其探测效率与均匀分布样品差异明显[11]，为提高效率刻度准确性，开展基于平面标准源制备指数分布滤盒体源的方法研究。

1 实验材料

1.1 主要仪器与装置

低本底HPGe γ谱仪：美国Ortec公司，探测器晶体尺寸φ69.8 mm×82.4 mm，单端同轴型，相对效率66%，对60Co能量点为1.33 MeV的能量分辨率为1.9 keV；旋转蒸发仪：上海亚荣RE-6000A型号，旋转瓶容量6 L，主机转速10～150 r/min，主机升降0～180 mm。

1.2 主要材料与试剂

133Ba标准溶液：国防科技工业电离辐射一级计量站，比活度为163 Bq/mg；活性炭滤盒：HI-Q公司，尺寸为φ55 mm×25 mm，活性区为φ50.5 mm×20.8 mm；TEDA浸渍活性炭：粒径为20～40目，HI-Q公司。

2 实验方法

2.1 旋蒸法制备均匀分布133Ba活性炭滤盒源

准确称取一定量浸渍活性炭置于旋转蒸发仪中，调整系统至负压，加入含一定量133Ba标准溶液的稀释剂溶液，旋转蒸发至干，从中定量称取活性炭装入滤盒，记录制备中各步骤样品质量。制备好的滤盒源装于密封袋中保存于阴凉干燥处备用。

2.2 模拟指数分布133Ba活性炭滤盒源制备

准确称取一定量133Ba标准溶液，均匀滴加至与活性炭滤盒相同尺寸的滤纸表面，自然干燥数小时，附薄膜后备用。按照理论计算活度-深度关系，将吸附有133Ba的滤纸定位到活性炭滤盒中。制备好的滤盒源装于密封袋中保存于阴凉干燥处备用。

3 结果与讨论

3.1 旋转蒸发参数调试

针对旋转瓶容积，单次实验活性炭用量300～400 g，去离子水900～1 000 mL；转速12 r/min(过快容易导致液体飞溅，过慢则影响搅拌效果)，不同条件下旋转蒸发时间列于表1。实验表明，真空度90 kPa、水浴温度63 ℃时溶液蒸发稳定。沸点与真空度有关，真空度低，沸点高，挥发过快容易造成活性炭飞溅，堵塞气孔；真空度高，沸点低，蒸发稳定但回流较多。

表1 不同条件下旋转蒸发时间Table 1 Rotating evaporation time under different conditions

3.2 133Ba滤盒源均匀性

将旋转蒸发法制备的活性炭分装到滤盒中，装填活性区为φ50.5 mm×20.8 mm，活性炭用量为26 g。即为均匀分布133Ba活性炭滤盒源，实物图示于图1。

将滤盒放置在距离高纯锗探头15 cm，共进行2组14个均匀样品的测量，分别用时0.5 d、1 d、3d等，共计半个多月，实验测量结果列于表2。由表2数据可以看出，各个滤盒之间单位质量活性炭的净计数率相对标准偏差小于1%，符合均匀性要求。

3.3 均匀分布133Ba滤盒源稳定性

133Ba活性炭滤盒作为传递标准源使用，需要在使用和保存过程中保持活度的稳定。实验对制备的系列133Ba活性炭滤盒体源进行稳定性定期抽样测量，测量周期约6个月，以验证正常使用过程活性炭粒径、堆积密度等变化对活度值的影响，测量结果列于表3。

图1 活性炭滤盒Fig.1 Activated carbon filter cartridge

表2 均匀性测量结果Table 2 Uniform measurement results

其中，由于133Ba的衰变，根据放射性衰变的指数衰减规律，如公式(1)，计算得经衰变时间修正后的活度，如表3中的衰变时间修正活度。

A′1=A1e-λt

(1)

式中：A′1为经t时间后的放射性活度，Bq；A1为t=0时刻放射性活度，Bq；λ为133Ba衰变常数，λ=ln2/T1/2，其中T1/2为放射性核素的半衰期，s-1；t为衰变时间，s。

结果表明，稳定性测量结果与衰变时间修正后的活度结果偏差在±1%以内，满足实验要求，认为实验制备的均匀分布133Ba活性炭滤盒体源满足稳定性要求。

3.4 炭层厚度对探测效率的影响

自吸收受活性炭层密度、厚度、探测距离(立体角)等因素影响，因此需针对具体测量条件进行测量。因本实验针对特定的活性炭和探测器，因此其他因素影响可忽略，探测效率的差异仅来自于不同厚度炭层的自吸收。

将标准面源置于滤盒一端内表面，保持与探测器距离为12.3 cm(测量支架10 cm，滤盒厚度2.3 cm)，通过填充不同厚度(堆积密度为0.47 g/cm3)的活性炭层，即改变标准面源与探测器表面之间活性炭层厚度的方式，测量因活性炭层自吸收造成的探测效率变化，得到探测效率随滤盒活性炭层厚度变化的关系示于图2。该测量条件下，探测效率ε与碳层厚度x关系为：lnε=-5.136 13-0.004 32x。

图2 探测效率与炭层厚度关系曲线Fig.2 Detection efficiency and carbon layer thickness curve

3.5 均匀分布133Ba滤盒源定值

实验采用低本底HPGe γ谱仪，对实验制备的满足均匀性要求的133Ba活性炭滤盒体源进行定值测量。同时采用标准溶液法进行体源活度的计算，根据实验中制备体源所用放射性溶液活度，以及每个样品中活性炭填充质量计算133Ba活性炭滤盒体源的活度，由于滤盒活性炭会吸收空气中水，造成质量误差，因此需要对133Ba活性炭滤盒体源进行干燥处理，理论计算体源活度与实验测量比较结果列于表4。由表4结果可以看出，实验测量结果与理论计算结果偏差约1%，说明在体源制备过程中，放射性溶液吸附率约99%。

表4 活度测量与计算结果Table 4 Activity measurement and calculation results

3.6 133Ba滤盒源效率测量

分别对均匀分布和指数分布(α=0.32，5层、10层)的133Ba滤盒源进行效率测量(探测距离10 cm)，并与MCNP模拟相同分布滤盒源探测效率结果比较，结果列于表5。由表5数据结果可知，不同分布状态133Ba滤盒源探测效率实验测量与模拟计算值偏差小于3.3%，符合GB/T 14584-1993《空气中碘-131的取样与测量》对标准源最大误差不大于±5%的要求；指数分布(α=0.32)与均匀分布133Ba滤盒源探测效率相差约13%，指数分布参数α值增加时，131I分布更趋向于表面吸附，与均匀分布探测效率的差别将更大；相同指数分布参数下，5层与10层分布探测效率相差不大，说明在该实验条件下，5层面源即可较好的模拟指数分布活性炭滤盒体源。但对于指数分布α较大时，表层活性炭活度变化大，制备时应注意面源分布的合理性。

表5 133Ba滤盒探测效率比较Table 5 Comparison of detection efficiency of Ba filter cartridge

4 结论

采用旋转蒸发方式制备了均匀分布的133Ba活性炭滤盒源，经测量均匀性和6个月稳定性偏差均小于1%，均符合要求，定值测量结果与标准溶液加入量在约1%范围内一致，采用滤纸平面源填充的方式制备了指数分布133Ba滤盒源，对不同分布滤盒源探测效率进行测量，与模拟计算值在3.3%范围内符合，但均匀分布与指数分布133Ba滤盒源探测效率相差约13%甚至更高，因此可采用两者结合方式，给出碘监测仪对几种典型分布滤盒源的探测效率，方便用户使用。