张衍津 邓 飞 冯颖思 李巧勤

(广东省环境辐射监测中心, 广州, 510300)

2011年3月11日福岛核电站因地震导致大量放射性物质释放入环境，其中大量的放射性核素未经处理即随冷却海水排入海洋，总排放量达到9.9×1017Bq[1]，进入大气的137Cs总量达1.3×1016Bq，38.5%沉降于日本东部海域[2]，还有大量含137Cs液态流出物直接排入海洋[3]。根据全球海洋洋流的规律，预计这些放射性核素可能在事故3至5年后影响我国沿海[3-5]，2015年已经扩散至整个中国海域，表层海水137Cs活度浓度水平约增高0.01 Bq/m3，文献[4]预测福岛事故发生10年后表层海水137Cs活度浓度水平趋于均匀，约增高0.20～0.60 Bq/m3。为此，原国家环境保护部组织全国沿海各省辐射监测机构，于2014年开始加强对沿海海洋介质的放射性水平监测，137Cs等半衰期较长的裂变核素为重点关注核素。

广东陆地海岸线超过3 300 km，沿海规划建设多个核电基地。其中，大亚湾核电基地于1994年开始商业运营，目前有6个堆在运行；阳江核电基地于2015年开始商业运营，目前4个堆运行，2个堆预计于2018年装料；台山核电规划有6个堆，2018年有2个堆装料；另有陆丰核电、惠东核电在建设中，廉江核电、惠来核电处于选址筹划阶段。核电正常运行阶段其排放的液态流出物中没有137Cs，但在异常事故工况下可能含有137Cs。2011年我国东海、南海海水中137Cs的活度浓度分别为1.43、1.28 Bq/m3[6]。本文介绍1993—2017年广东省近岸海水137Cs含量，探讨近岸海域海水137Cs活度浓度水平与核电站排放及福岛核事故的相关性。

1 监测方法

1.1 监测方案

广东近岸海水的放射性监测主要包含大亚湾核电、阳江核电运营阶段的常规监测，阳江核电、台山核电装料前的本底监测，2014年开始的非核电周围的海水环境质量监测。监测方案列于表1，监测取样布点示意图见图1和图2。所有监测点离岸距离不超过10 km。

1.2 样品采集及预处理

样品的采集方法参照《海洋监测规范 第3部分：样品采集、贮存与运输》[7]的要求，采集海洋表层瞬时样品。采样点包括岸上采样点和船上采样点，岸上采样时面对水流动方向操作，若底部沉积物受到扰动，则暂停采样；船上采样时，采用向风逆流采样，避免船体本身污染水样。每次采样量至少50 L，使用50 L聚乙烯大桶贮存，样品采集后尽快运回实验室，过滤后用盐酸酸化至pH值小于2，阴凉保存。

表1 海水放射性监测方案

图1 广东省西部区域取样布点示意图

1.3 测量方法

采用γ能谱法和放射化学分析法分析附近海域海水的137Cs。γ能谱分析法样品的处理和分析过程见文献[8]，主要用于大亚湾、阳江、台山等核电区域附近海水样品的分析，样品量为30 L时探测限约为1.5 Bq/m3；非核电周围的海水环境质量监测在2014年采用γ谱分析，2015—2017年用《水和生物样品灰中铯-137的放射化学分析方法》[9]，样品用量为20 L时的探测限约为0.37 Bq/m3。

1.4 测量仪器及试剂

1.4.1放射化学分析方法

(1) MPC9604低本底α、β测量仪，美国ORTEC公司生产，本底为α<0.057计数/min、β<0.60 计数/min，探测效率(2π)为α≥42%(241Am或210Po源)、β≥55%(90Sr-90Y源)。广东省辐射剂量计量检定站校准，1次/a，且在校准有效期内。

(2) 硝酸，质量分数为65%～68%的浓硝酸及其各种浓度稀释溶液。

图2 广东省东部区域取样布点示意图

(3) 氢氧化钠，分析纯。

(4) 冰醋酸，质量分数不低于98%。

(5) 磷钼酸铵〔(NH4)3PO4·12MoO3·nH2O〕。

(6) 碘铋酸纳(Cs3Bi2I9)。

1.4.2γ谱能谱分析方法

(1) ADC-1000-I型HPGe γ谱仪，美国ORTEC公司生产，相对效率55%，能量分辨率为2.0 keV。本单位校准，1次/a，且在校准有效期内。

(2) H2O2、KMnO4、Co(NO3)2、K4Fe(CN)6，均为分析纯。

γ能谱法和放射化学分析法实验用水均为单位自制超纯水，使用电导率仪监测用水纯度。

1.5 质量保证

按照本单位建立的质量保证体系，采取实验室物理测量装置定期检定、短期可靠性检验、长期可靠性检验和质控样品等控制措施，并通过参加国内外实验室间测量比对活动，保证测量结果的代表性、准确性和可靠性。

1.5.1短期可靠性检验

使用χ2检验验证实验室物理测量装置的短期可靠性。低本底α、β计数器使用90Sr-90Y参考源测量验证测量装置是否满足泊松分布的χ2检验，HPGe γ谱仪使用仪器空白本底测量验证仪器是否满足泊松分布的χ2检验。新仪器或仪器检修后使用前也应进行χ2检验。

1.5.2长期可靠性检验

测量装置每半个月应进行一次常规的本底及参考源测量，累积正常工作条件下20个以上测量值，以此为基础分别绘制本底、效率质控图，此后继续执行每半个月测量一次本底及参考源，将所得的本底及效率数据增加到绘制的本底、效率质控图上，用以检验本底、效率是否在控制范围内。当发现异常点时，需要对仪器进行调整，然后分别重新绘制本底、效率质控图。

2 结果与分析

2.1 大亚湾核电

大亚湾核电周围海域海水中137Cs的监测结果列于表2，表2中同时列出了大亚湾核电运营前(1988-07—1992-03)本底调查结果[10]，其它数据来源于监测中心对大亚湾历年的监测结果。

由表2可见，1988—1989年(本底调查)，海水的137Cs活度浓度均值为2.10 Bq/m3、范围为<1.26～4.58 Bq/m3；1995—1996年，海水的137Cs活度浓度显著高于本底水平，这与核电的异常排放相关[11]；1999年及其以后，海水的137Cs活度浓度恢复到本底水平。

为识别核电液态流出物中137Cs对西大亚湾海域海水的影响，在采集西大亚湾海域海水的同时采集排放渠的海水，但是由于监测方案调整，排放渠海水并非每年持续监测，中间有数年中断。监测结果与同期的西大亚湾海域海水分析结果比较列于表3。

由表3可见，排放渠和西大亚湾海水中137Cs的活度浓度水平相当。因此，可以认为大亚湾核电液态流出物的排放对西大亚湾海域海水137Cs活度浓度没有影响。

表2 大亚湾核电附近海域海水137Cs活度浓度

1)m：高于探测限的样品数；n：测量样品总数。余表同。

表3 排放渠海水与同期西大亚湾海域海水137Cs活度浓度的比较

2.2 阳江核电

阳江核电于2015年开始商业运营，目前在运4个堆。阳江核电周围海域海水中137Cs的监测结果列于表4。其中，2009—2012年期间为本底调查，2014年开始辐射环境监测工作。

由表4可见，2009—2017年，阳江核电站周围海域海水中137Cs活度浓度变化范围为0.49～4.77 Bq/m3。阳江核电站周围海水中137Cs活度浓度在运行前后没有差异。

2.3 台山核电

截至2017年，台山核电尚未装料运行。台山核电周围海域海水中137Cs的监测结果列于表5。其中2010—2011年期间为本底调查，2017年开始辐射环境监测工作。

由表5可见，2017年的监测结果与本底调查水平大体相当。

表4 阳江核电周围海域海水137Cs的活度浓度

表5 台山核电周围海域海水中137Cs活度浓度

台山核电与阳江核电、大亚湾核电周围海域海水中137Cs的活度浓度处于同一水平。

2.4 非核电周围的海水环境质量监测

非核电周围的海水辐射环境质量监测始于2014年，在汕头云澳避风港、揭阳市资深园码头、汕尾市红海湾、深圳西冲、阳江市海陵岛、茂名市莲头港、湛江市东南码头等设置监测点，2014年采样2次，2015—2017年每年采样1次。海水中137Cs的监测结果列于表6。

由表6可见，2014—2017年，非核电周围7个采样点的137Cs活度浓度处于同一水平，其变化范围为0.62～2.52 Bq/m3，平均值为1.46 Bq/m3。其中，2017年湛江及茂名采样点样品测量结果相对其历史水平有所偏高，但这种偏高在其他采样点没有发现，偏高原因有待进一步查证。

2.5 各区域海水137Cs监测结果比较

由表2—表6中摘取2014—2017年监测数据，按区域分为大亚湾核电、阳江核电、台山核电、非核电周围，统计区域内海水137Cs活度浓度水平进行比较分析，结果列于表7。

表6 广东环境质量监测近岸海域海水137Cs活度浓度

1) 2014年有2次采样，取平均值列入表中；

2) 阳江、茂名监测始于2015年；

3) 2015年汕头海水采样点位与其他年份不一致，不列入统计。

表7 2014—2017年各区域内海水137Cs活度浓度

由表7可见，非核电周围海域海水及大亚湾、阳江、台山核电基地周围海域海水的137Cs活度浓度水平相当，同时考虑到大亚湾、阳江、台山核电基地周围海域海水的137Cs活度浓度水平与其历史数据相当，初步认为福岛核事故含137Cs废水对广东省近岸海域海水137Cs活度浓度水平尚未造成可察觉的影响。

3 结语

2017年广东省近岸各测点海域海水137Cs活度浓度均值范围为0.53～1.59 Bq/m3；核电站附近海域海水与不受核设施影响的环境质量监测点海水的137Cs活度浓-度水平相当。

通过对广东省核电附近海域海水和不受核电影响的其他海域海水环境质量监测数据统计分析，大亚湾核电早期受异常排放的影响略有异常，1999年及以后海水137Cs活度浓度恢复到本底水平；阳江核电、台山核电137Cs活度浓度水平与本底水平一致，并与非核电周围海域海水137Cs活度浓度水平相当。考虑到大亚湾、阳江、台山核电基地周围海域海水137Cs活度浓度水平与其历史数据相当，初步认为福岛核事故含137Cs废水对广东省核电附近海域海水尚未造成可察觉的影响。