王必利， 何曼丽， 王 黎

(陆军工程大学基础部，南京 211101)

1 引 言

团簇是由几个乃至上千个原子、分子或离子通过物理或化学结合力组成的相对稳定的微观或亚微观聚集体, 其物理和化学性质随所含的原子数目而变化[1-10], 其在表面吸附、化学催化等方面有着十分重要的应用. 团簇催化剂已成为当前团簇科学研究中一个相当重要的方向, 新的团簇催化材料的出现, 将对人们的生产、生活产生重要的影响. 在团簇催化反应中, 分子在团簇表面的吸附是整个反应中最关键的一个步骤. 所以, 研究团簇和分子的相互作用, 分子在团簇表面的吸附对理解团簇催化反应的机理, 研制新型团簇催化材料, 寻找合适的催化剂有着重要的意义. 此外, NO是环境污染控制的废水或废气处理的重要中间产物, 如何消除NO成为一个重要的环保难题, 因此, NO的吸附研究就显得尤为重要.

近年来, 随着计算科学的发展,密度泛函理论(DFT)在研究小分子H2, O2, CO等在团簇表面的吸附中的作用日益凸显[11, 12]. 当前有了一些关于金团簇吸附一氧化氮分子的实验和理论研究[13, 14], 但是团簇的尺寸较小, 而且多为中性团簇, 对于阴离子团簇的研究, 特别是对参杂阴离子团簇的实验与理论研究较少. 本文采用DFT理论研究了AunMg-1、Aun-1(n=1-8)与NO的相互作用, 给出了AunMgNO-1、AunNO-1的基态以及亚稳定结构, 分析了团簇尺寸变化时其吸附能、平均结合能、能隙的变化.

2 计算方法

本文全部计算工作使用dmol3[15,16]程序包进行, 所有计算均设定……