尹春雨 刘仕超 焦拥军 陈平 高士鑫

摘   要：福岛事故后，核电站的安全成为首要关注的问题，耐事故燃料（ATF）在此背景下被提出来，并成为核燃料领域新的研究热点，SiC因其优良的辐照稳定性和耐腐蚀性能成为ATF重要的候选包壳材料。SiC复合包壳在结构形式和材料属性方面与Zr合金包壳存在显著差异，现有燃料性能分析程序/方法主要是針对锆-二氧化铀燃料系统开发的，不适用于SiC复合包壳的性能模拟或分析评价。本文采用有限元分析方法，模拟了SiC复合包壳在稳态和瞬态下的热力学行为。模拟结果显示，稳态条件下反应堆运行到70d时，包壳温度达到稳定状态，同时内外表面应力达到最大值;功率瞬态导致包壳内外表面温度升高，同时应力分布也对应出现明显变化。

关键词：SiC复合包壳  耐事故燃料  热力学性能分析  有限元

中图分类号：TL352                                 文献标识码：A                        文章编号：1674-098X（2019）10（b）-0101-06

Abstract： After the Fukushima nuclear accident， the safety of NPP is become the first consideration for its development. The accident tolerant fuel （ATF） is proposed in this context， and become a new research hotspot. Because of the excellent irradiation stability and corrosion resistance， SiC composites become an attractive candidate cladding material for ATF. There are many differences between SiC composites cladding and Zr alloy cladding， so the performance models or analysis methods are not available for SiC composites cladding. In this paper， the Finite element method is used to analyze the performance of SiC composites cladding under normal and transient conditions. The results showed that the temperature was stable and the maximum hoop stress was reached when the time is about 70d under normal condition. The power ramp can let the cladding temperature increase and has visible influence on the stress distribution.

Key Words： SiC composites cladding; Accident Tolerant Fuel; Thermal-mechanical performance; Finite element method

在发生日本福岛核事故后，核电安全成为各国核电发展的第一要务。核电行业将反应堆的耐事故能力研究放在发展首位，对大型压水堆用核材料在事故条件下的结构稳定性和完整性提出了更严苛的要求[1]。

材料是反应堆运行的基础，决定了反应堆运行的安全裕量。陶瓷材料具有优异的高温结构强度和耐腐蚀特性，其中立方相碳化硅（-SiC）陶瓷还具有优良的耐中子辐照能力，同时还具有抗高温蠕变、耐腐蚀、抗高温氧化、高导热等性能，被认为是下一代核燃料包壳，也是强辐照环境下的结构组件、核聚变堆流道插件等方面应用的最佳候选材料之一[2-4]。但是SiC 陶瓷的韧性较低（一般小于6MPa·m1/2），难以承受压水堆（PWR）运行过程中的热应力循环及燃料-包壳力学相互作用。为提高SiC韧性，需使用连续SiC 纤维制备复合材料，SiC复合包壳由碳化硅纤维（SiCf）、SiC单质基体和界面层组成。典型SiC复合包壳的微观组织形貌如图1所示。

对包壳管服役性能的预测分析是燃料元件设计的关键内容之一。由于SiC复合包壳为多层结构，且复合材料层与单质SiC层性能差别较大，呈现明显的非均匀性，传统燃料性能分析软件无法直接进行计算。COMSOL软件具有多维物理场耦合功能，能够分析非均匀包壳材料在多物理场条件下的热力耦合行为。本文基于COMSOL有限元软件，通过编写相应的自定义程序，将SiC复合包壳相关的辐照效应、热效应等引入数值模拟，形成了对SiC复合包壳热力学性能分析的方法，完成了对典型两层结构SiC复合包壳在稳态和瞬态条件下的热力学性能模拟。

1  分析模型和控制方程

1.1 分析假设

（1）SiC中Si与C的电负性差别较小，SiC陶瓷主要以共价键为主，另外SiC基体、晶界、声子散射与辐照无关，因此本文忽略SiC高温下电子的热传导。

（2）SiC复合材料的制备工艺对性能影响较大，本文物性参数采用化学气相渗透（CVI）制备工艺的材料参数。

（3）Katoh[5]等人认为，单质SiC陶瓷材料与SiCf/SiC复合材料具有相近的比热容，且辐照对SiC的比热影响较小，因此本文假設SiC比热容仅与温度有关。

1.2 分析模型

（1）辐照肿胀。

2  几何尺寸与边界条件

考虑到计算效率并基于对称性，本文采用二维轴对称建模。SiC复合包壳结构为双层结构，其中内层为SiCf/SiC复合材料，外层为单质SiC材料。SiC复合包壳尺寸为见表1。

模拟过程中有限元模型及边界条件如图2所示。

模型边界坐标系定义为笛卡尔坐标系（全局空间三维直角坐标系），包壳管外表面的冷却剂温度定义为580K。整个包壳管的初始温度定义为580K（即认为在580K时，包壳管处于零应力状态）。三维模拟过程中，定义两侧面为对称面，包壳底部指定位移，即在X-Y方向忽略变形，在Z轴方向可自由变形。包壳内压初始值（Pinitial）定义为1MPa，即在服役前在包壳内预充压为1MPa，本文并未考虑燃料芯块裂变气体释放，而对包壳内压作简化处理，即Pinitial=1MPa，而后内压随服役时间呈线性增长，寿期末内压Pfinal=20MPa，这与文献[6]处理方式相同。包壳外表面的压力（Pe）为定值15MPa，这与实际PWR冷却剂`压力相近。冷却剂热交换系数为10000W/（m2·K），冷却剂温度定义为定值580K。包壳内表面热通量定义为定值q=1.33MW/m2。本文模拟稳态时间为720d，稳态运行期间的快中子注量率为1.0×10-7dpa/s，运行寿期末达到的中子注量为7.2dpa[6]。

瞬态条件下，包壳边界条件为：热通量提升100%，1.33MW/m2增大至2.66MW/m2。LOCA事故下，包壳外表面冷却剂传热系数（h）降低为原来1/20，即500W/（m2·K）;包壳外侧冷却剂温度从580K升高到1073K;燃料线功率下降，降为原来线功率的1/10，即从1.33×106W/m2衰减至1.33×105W/m2。

3  分析结果

3.1 稳态分析结果

模拟的功率史为20kW/m的线功率稳态运行720d。模拟得到SiC复合包壳的内外表面温度随时间变化曲线如图3所示。

根据稳态模拟结果可以看到，在稳态运行初期，复合包壳内表面温度迅速升高，当运行时间达到约70d时，内外表面温度达到稳定，包壳内外表面温度差约为270K，包壳内外表面温度差大于Zr合金包壳。造成该现象的主要原因是在寿期初，复合包壳热导率随中子注量增大而急剧下降。包壳内表面温度难以及时导出，包壳内表面温度升高;在70d左右时，SiCf/SiC复合包壳管辐照达到饱和，热导率基本保持不变，包壳内外表面温度稳定。这与文献[6] 报道的结果一致。辐照后SiC热导率迅速下降，复合包壳热导率低于Zr合金包壳，因此复合包壳内外表面温度以及内外表面温差均大于Zr合金包壳。

图4为稳态下，SiC复合包壳内外表面环向应力随时间变化曲线。辐照初期，SiC复合包壳内表面环向应力迅速升高，并且由压应力逐渐变为拉应力，而外表面则受压应力，且在辐照初期压应力迅速增大。在稳态运行约70d时，内外表面环形应力均达到最大值，与温度平衡时间一致。包壳内表面最大环向拉应力为73MPa。随后SiC复合包壳内表面拉应力和外表面压应力绝对值降低。这主要是因为：稳态运行初期，SiC复合包壳内外表面温度迅速增大，包壳热膨胀引起变形也迅速增大，导致包壳应力增大。同时辐照初期温度较低，SiC辐照肿胀大，随着包壳内外表面温度升高，离位原子由于晶格热震动回归，导致肿胀量降低，包壳表面应力降低。这与文献[5]报道结果一致。

图5为稳态运行时，复合包壳应力随运行时间变化，导致包壳发生破损概率随运行时间变化。

3.2 功率瞬态分析结果

在SiC复合包壳热力学性能的模拟分析中，功率史为200W/cm的线功率稳态运行720d，假定包壳管在稳态运行150d时产生一个0.1d、100%的功率瞬态提升。根据模拟结果（见图6）可以看出，发生功率瞬态，SiC复合包壳内外表面温度分别提高了235K和116K。发生功率瞬态时，复合包壳管内外层温度有明显变化，包壳管温度瞬间升高导致其内外温差增大，包壳应力分布状态发生变化。

瞬态工况下，SiC复合包壳内外表面环向应力变化见图7。由图可知，在发生瞬态时，包壳管内外表面环向应力出现明显波动。在瞬态时，包壳内外表面环向应力迅速增大。这是因为在瞬态时刻，包壳内外表面温度迅速增大，温度梯度增大，热应变增大，导致热应力增大。而辐照肿胀恢复在瞬态条件下不能完成，因此瞬态条件下应力变化仅由温度变化导致。

4  结语

本文通过合理假设，形成了SiC复合包壳的辐照肿胀、热导率、蠕变等分析模型，采用有限元分析方法，对SiC复合包壳在稳态和瞬态条件下的热力学性能进行了模拟，模拟结果显示：

（1）SiC复合包壳在运行至70d时，辐照达到饱和，热导率基本保持不变，稳态条件下包壳内外表面温度趋于稳定。

（2）辐照初期，SiC复合包壳内表面环向应力迅速升高，其稳定时间与温度趋于稳定的时间一致。

（3）在功率瞬态下，SiC复合包壳内外表面温度均有明显上升，环向应力也因温度的剧烈变化而出现明显波动。

限于条件限制，在当前的模拟中仍然存在一些不足。后续的研究中还可考虑芯块与包壳相互作用、裂变气体释放等影响因素。

参考文献

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[6] M. Ben-Belgacem， V. Richet， K.A. Terrani， Y. Katoh. Thermo-mechanical analysis of LWR SiC/SiC composite cladding[J]， Journal of Nuclear Materials， 2014， 447： 125-142.

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[8] M. Ben-Belgacem， V. Richet， K.A. Terrani， Y. Katoh. Thermo-mechanical analysis of LWR SiC/SiC composite cladding[J]， Journal of Nuclear Materials， 2014， 447： 125-142.

[9] Yutai Katoh， Kurt A. Terrani， Takaaki Koyanagi. Irradiation-High Heat Flux Synergism in Silicon Carbide-Based Fuel Claddings for Light Water Reactors[R]. I Top Fuel 2016-13-823.