林贤 金钻明2)† 李炬赓 郭飞云 庄乃锋 陈建中戴晔 阎晓娜 马国宏2)‡

1)(上海大学物理系,上海 200444)

2)(上海光机所-上海科技大学超强超短激光及其应用联合实验室,上海 201210)

3)(福州大学化学化工学院,福州 350002)

(2018年7月30日收到;2018年10月1日收到修改稿)

1 引 言

光的偏振描述的是光波中电场的振荡方向.控制光的偏振不仅蕴含丰富的物理意义,而且具有技术上的应用价值.比如,由正交线偏振片组成的3维(3D)眼镜可以让我们的眼睛同时接受两个稍有不同的图像,从而形成具有表观深度的场景.随着超短激光脉冲的发展,以超高速度主动控制光的偏振也取得了显著的进展[1−4].在亚纳秒时间尺度上的电光偏振调制器已经广泛地应用于光纤通信领域[5].最近,Yang等[6]通过超薄半导体层的带内光学激发实现了飞秒脉冲的偏振开关.该技术中最关键的两点是:1)对某一种偏振具有完美吸收;2)对等离子共振频率可实现超快调制[6,7].

控制光的偏振,除了电光调制,还有磁光调制.法拉第效应在磁光调制器和隔离器中的广泛应用,长期以来一直是磁光学的标志[8].法拉第效应成功解释了线偏振光经过磁光晶体时,线偏振面发生旋转的现象.通常认为,线偏振光由右旋和左旋圆偏振光叠加而成.相反的圆偏振光在磁光晶体中以不同的速度传播,两者的相位延迟导致出射的线偏振光的偏振方向发生旋转[9].同样有趣的是逆法拉第效应,即一个强的圆偏振光诱导材料产生有效磁化强度.逆法拉第效应类似于受激拉曼散射,涉及材料中光的非弹性散射[10,11].Kimel等[10]利用圆偏振飞秒激光脉冲的逆法拉第效应,实现了非热、相干地操纵材料系统的磁化矢量.超短脉冲激光对电子自旋的动态控制引起了人们的广泛关注[12−16].研究动机是其在超快时间尺度上,在高密度数据存储、自旋电子学和量子计算等领域有潜在的应用前景.

目前主要有两种方法实现超快磁光调制.一种是直接方法,通过时间上变化的磁场来改变光的偏振方向.目前而言,最短的磁场脉冲可由自由空间传播的太赫兹(THz)脉冲来获得,具有宽带光谱的THz脉冲已经被证实可以直接与铁磁金属的磁化耦合,从而改变光的偏振方向[17,18].此外,Riordan等[19]利用磁光晶体铽镓石榴石(terbium gallium garnet,TGG)作为磁光取样晶体,实验测量的是自由空间传播的THz脉冲的磁场分量.另一种则是间接方法实现高频的准单色调制,即飞秒激光或者THz脉冲激发电子、晶格或自旋共振,并以共振频率实现光偏振态的超快调制[20−24].其中典型的例子是,利用THz脉冲的磁场分量通过瞬态Zeeman转矩与NiO单晶的基态自旋相互作用,调制频率约为1 THz[20].

最近,Kim等[25]的研究表明,由脉冲应力所产生的光学不均一性的传播将产生所谓的激光诱导声学孤子.这种情况下,法拉第信号的调制频率由声波的传播速度决定,处在GHz频段[26].然而,光通信和光电子学的快速发展需要材料的光学特性以更快的速度调制,且有更高的调制频率.

2016年,Subkhangulov等[27]的实验发现,基于非线性光学克尔效应,强的激光可以产生以相对论速度运动的光学不均一性,即诱导产生线二向色性.利用以激光脉冲群速度移动的线二向色性,探测光脉冲偏振态的调制频率可达THz频段[27,28].Mikhaylovskiy等[29]发现在法拉第旋光晶体Tb3Ga5O12中,在外加磁场和极低温度(T=1.9 K)条件下,强的线偏振抽运光通过非线性光学克尔效应,可以实现相对方向传播的探测光偏振态的单频THz调制.

本文中,在室温条件下,使用圆偏振飞秒抽运光在磁光晶体LiNaTb(WO4)2中诱导的克尔非线性,实现了探测光脉冲在THz频率的偏振调控.通过改变圆偏振抽运光的偏振态(从左旋圆偏振光逐渐变换到右旋圆偏振光),可以调控调制信号的大小,并实现相位反转.此外,我们的实验结果表明在透明介质的抽运-探测光谱实验中,光脉冲的传播效应将起到重要的作用.

2 实验描述

我们通过固相合成法合成了多晶原料,并采用高温提拉法(Czochralski法)生长了Li+掺杂的Li:NaTb(WO4)2晶体[30].Li+掺杂浓度为18%,生长方向为c轴,提拉速度为1.5 mm/h,晶体的转速为10 r/min,退火时间44 h,晶体照片如图1插图所示.Li:NaTb(WO4)2晶体的晶胞参数为a=0.523 nm,b=0.523 nm,c=1.137 nm.如图1所示,该晶体在可见光波段具有极高的透明度.

先前的研究工作表明,Li:NaTb(WO4)2是一个顺磁性磁光晶体,该晶体在532 nm处的法拉第旋转角为−146.73◦/cm,费尔德常数为−216.5 rad/(m·T).该晶体具有与TGG相比拟的磁光性能,可以用作法拉第隔离器的磁光材料[31].

图1 Li:NaTb(WO4)2磁光晶体在可见光波段的透过率光谱,晶体照片如插图所示Fig.1 .Transmission spectrum of Li:NaTb(WO4)2at room temperature.Inset:the crystal of Li:NaTb(WO4)2.

时间分辨的抽运-探测光谱系统如图2(a)所示.我们使用的是钛蓝宝石激光再生放大器,脉冲宽度120 fs,中心波长为800 nm,脉冲的重复频率1 kHz.抽运光和探测光的中心波长都为800 nm(1.55 eV).抽运光和探测光同时聚焦到样品的同一点上,抽运光光斑的直径约为200µm,探测光光斑全部包含在抽运光光斑内.抽运和探测激光脉冲在入射到样品表面时存在一个约为20◦的夹角,因为晶体厚度较小,抽运和探测光在晶体内部可以近似认为共线传播.反射的抽运与探测光会自行分开.实验中,我们用光阑挡住反射的抽运光脉冲,只让探测脉冲进入探测器.探测光强远远小于抽运光强,强度比大于10.利用四分之一波片,可以变换抽运光的偏振态(左旋、右旋圆偏振或线偏振光),而探测光始终保持为线偏振.探测光的偏振态变化由光电二极管组成的光学平衡桥和锁相放大器检测.实验中对抽运光使用500 Hz的斩波频率以提高信噪比.所有的实验均在室温下进行.

3 实验结果与讨论

图2(b)和图2(c)分别展示的是典型的时间分辨抽运光诱导探测光的克尔椭圆率和旋转角信号.通过在抽运光路上放置的四分之一波片来改变入射抽运光的偏振态.如图2所示,ψ=45◦和ψ=135◦分别代表抽运光为右旋和左旋圆偏振光,而ψ=95◦代表抽运光几乎为线偏振光.

首先可以看到,椭圆偏振光可以诱导克尔旋转角和椭圆率信号在负延迟时间出现振荡,而线偏振抽运光激发的振荡信号不明显.不同椭圆偏振态的抽运光作用下,光诱导椭圆率和旋转角的振荡调制信号的振幅和相位随抽运光偏振态的变化而变化.当抽运光为左旋圆偏振和右旋圆偏振态时,振荡调制信号的振幅最大.此外,值得注意的是,圆偏振抽运光诱导的振荡调制信号只存在于有限的时间窗口(−40—0 ps),且为单频振荡.该振荡所在的时间窗口宽度约为40 ps,振荡在时间窗口外消失.

图2 实验系统与实验结果 (a)抽运(圆偏振或线偏振光)-探测(线偏振光)光谱实验光路示意图;(b)时间分辨抽运光诱导探测光的Kerr椭圆率;(c)时间分辨抽运光诱导探测光的Kerr旋转信号;(d)瞬态法拉第调制信号(左旋圆偏振抽运)的傅里叶变换谱,可见调制的中心频率为0.19 THz;图中ψ为入射的抽运光的线偏振方向与四分之一波片快轴间的夹角,可以将抽运光的偏振态从右旋圆偏振(ψ=45◦)变化到任意椭圆偏振态和左旋圆偏振(ψ=135◦);为了表示更清晰,(b)和(c)图中曲线在垂直方向做了平移;激发能量密度为96 mJ/cm2;实验中未施加外磁场,测试环境为室温Fig.2 .Experiment system and experiment results:(a)The geometry of the pump-probe experiment,an intense fs pump pulse is incident normally alongc axis of the sample,the scheme of the ultrafast optical Kerr modulation via counter-propagating laser pulses;(b)Kerr ellipticity;(c)Kerr rotation transient signal induced by the pump beam with f l uence of 96 mJ/cm2for dif f erent polarized states(pump polarization azimuth ψ is the angle between the linearly polarized plane of the pump pulse and the fast axis of the quarter-wave plate);(d)the FFT spectrum of the signal with the limited time window of the observed oscillations for the pump beam with right-handed circularly polarization.

选取抽运光为左旋圆偏振时的克尔椭圆率信号进行傅里叶变换,如图2(d)所示,得到的振荡频率为Ω=0.19 THz.这一频率不能解释为Tb3+离子的基态7F6多重态能级间的光诱导相干和跃迁(频率在1.36 THz和2.25 THz),也不是约为5 THz的声子模式[27,32,33].此外,这一振荡出现在负延迟时间,也从另一个角度说明了该振荡不是源自于晶体的模式,否则将违背因果律.

为了阐述实验观察到的克尔旋转角和椭圆率的超快调制,我们建立了一个简单的模型,以分析探测光束传播通过一个由抽运光产生的对向传播的克尔非线性极化区域.光学克尔效应指的是,强电场可以在任何材料中通过正比于场强平方的偶极子诱导光学各向异性[1].偶极子的取向沿着立方结构材料的电场方向.因此,强的抽运激光脉冲可以产生沿着其偏振方向的光各向异性轴.当另一束探测光传播经过抽运光所激发的区域会感受到双折射效应[34].光学克尔效应已经广泛应用于研究分子结构、凝聚态系统,包括液体、塑性晶体之间的相互作用[35,36].

由于光学克尔效应导致的偏振旋转由探测光的偏振和抽运光诱导样品的各向异性轴之间的夹角φ所决定[29],

探测光偏振与抽运光诱导样品的各向异性轴之间的夹角φ来源有两个部分,包括由样品的静态磁光法拉第效应引起的探测光和抽运光的旋转,

式中的αpr与αpu分别为探测光波长和抽运光波长处的磁光系数,M是样品的磁化强度,L是样品的厚度,c是真空光速,npr与npu是探测光和抽运光的群速度折射率指数.由于本文使用的抽运和探测波长一致,即αpr=αpu,npr=npu,(2)式可以简写为

式中αpr与αpu为抽运和探测脉冲之间的时间延迟.∆t=0 ps选择为两个脉冲相遇在样品的前端面,如图2(a)所示.将(3)式代入(1)式,因此得到探测光克尔旋转信号的振荡频率为

由(4)式可见,振荡频率正比于样品的磁化强度和磁光系数,反比于样品在探测光波段的群折射率指数.本文中所测得0.19 THz的调制频率取决于样品中极小的剩磁和磁光系数.如图2(a)所示,抽运光与后界面反射的(反向传播)探测光相互作用.探测光偏振的旋转是由于对向传播的抽运脉冲通过光学克尔效应产生的圆二向色性不均一性导致的.因此,可以通过改变探测光相对于抽运光在晶体中的位置,控制探测光脉冲的相对偏振角度.这一位置由抽运和探测光之间的时间延迟来确定.因此,实验中我们观察到探测光的偏振以调制频率Ω随抽运探测延迟时间∆t振荡.

根据所建立的模型,只要探测脉冲离开晶体,即探测脉冲不再与反向传播的光学克尔非线性区相遇,瞬时克尔旋转角的超快调制必然会消失.考虑样品在抽运光和探测光波长下的群速度折射率指数npr,可以计算得到探测脉冲与反向传播的光学克尔非线性区相互作用的最大时间延迟∆τ,即超快调制的时间窗口为

式中c为真空光速,L为晶体厚度,npr为在抽运和探测光波长处磁光晶体的群速度折射率.对于我们的实验,L=3 mm,npr=npu≈2.由此模型简单估计的调制信号持续时间为∆τ≈40 ps,这与实验结果一致.

此外,如图2(b)和图2(c)所示,实验所观察到的振荡信号强烈依赖于抽运脉冲的偏振态.当用线偏振抽运光激发,探测光的偏振和抽运光诱导样品的各向异性轴之间的夹角φ是固定的.在没有外加磁场的情况下,观察不到振荡调制信号.相对而言,圆偏振光的振动方向随时间变化,其旋转电矢量端点的轨迹为圆形.圆偏振飞秒脉冲诱导了基于光学克尔效应的圆二向色性.当圆偏振抽运脉冲变为椭圆偏振抽运脉冲时,振荡信号的振幅明显减小,这是由于圆二向色性的减弱.当抽运光的偏振从左旋圆偏振变为右旋圆偏振,可以看到振荡信号的相位发生π相移,这也与所提出的模型符合.

通过改变抽运光能量密度(从32 mJ/cm2增加到96 mJ/cm2)所得到的瞬时克尔调制信号,如图3(a)所示.对调制信号进行傅里叶变换(图3(b)),并取振荡频率处的调制幅度以抽运光功率密度为函数做图,如图3(c)所示.超快调制的振幅随抽运光能量密度的增加而增加.然而,增加的趋势并非严格按照线性正比例关系.值得注意的是,正如上述模型所预计,振荡频率和时间窗口∆τ都与抽运光能量密度无关.对于同向传播的脉冲而言,抽运光与探测光的相互作用导致出现一个类高斯型的峰[37,38].这个峰也出现在实验中克尔调制时域信号的零延迟点处,如图3(a)箭头所示.

最后需要指出的是,非线性克尔效应的调制可以在任何反向传播的脉冲下得到[29].在我们的实验中,当探测脉冲的传播早于抽运脉冲(∆t<0),从晶体后表面反射的探测光反向传播通过整个抽运脉冲.光学克尔非线性扮演了圆二向色性或者双折射“平面”的角色,传播经过探测脉冲.因此,探测光获得一个附加的时间依赖的偏振改变,即探测光偏振调制.这种情况下,测量到反射的探测光克尔信号的调制出现在负延迟时间上[27,28].由于实验条件的限制,未能施加与光传播方向一致的磁场,本工作中还没有实现调制频率的连续调谐.后续将继续生长高质量的磁光晶体,系统研究晶体厚度对振荡时间窗口的调制.

图3 不同能量密度的圆偏振抽运光作用下的瞬态克尔调制信号及其傅里叶变换光谱 (a)瞬态克尔调制信号;(b)傅里叶变换光谱;(c)调制频率为0.19 THz处的调制强度随抽运光能量密度的依赖关系Fig.3 .Transient pump-induced Kerr rotation and its FFT spectrum of the probe for dif f erent pump f l uence at room temperature:(a)Transient pump-induced Kerr rotation;(b)the FFT spectrum;(c)the modulation amplitude as a function of pump f l uence,when the modulation frequency equals 0.19 THz.

4 结 论

我们利用圆偏振光演示了一个加强的THz频率的克尔调制信号.利用一个强激光脉冲产生的光学克尔效应,诱导出在介质中移动的复折射率不均一性,可以获得明显的探测脉冲偏振调制信号.我们的实验结果为设计新型的工作于THz时钟频率的全光(磁光)调制器件提供了可能性.另一方面,抽运-探测磁光效应已经成为研究超快自旋动力学的重要工具,并且得到了快速发展.从本文的实验结果看,抽运和探测光脉冲的传播效应会导致探测光脉冲克尔信号的振荡.这些振荡信号可能会被误以为是自旋激发模式.因此,我们的工作对透明介质中的抽运探测磁光研究具有重要的参考价值.此外,皮秒时间尺度上光的偏振调制将有助于全光数据处理,从而获得偏振依赖的超快动力学过程,所研究的领域跨度从凝聚态物质直至分子光谱学.