张 亮，连晶红，闫常峰†，郭常青

（1. 中国科学院广州能源研究所，广州 510640；2. 中国科学院大学，北京 100049；3. 广东省新能源和可再生能源研究开发与应用重点实验室，广州 510640；4. 百大新能源股份有限公司，广东 东莞 523808）

0 引 言

碳化钼（Mo2C）是典型的过渡金属碳化物，属于碳原子和金属互溶所形成的合金，其结构同时包含金属键、共价键和离子键[1]。Mo2C具备类似铂族贵金属的表面电子特性，对C—C、C—O、C—H键均有活化作用[2]，因而在众多反应类型中表现出优异的催化活性，包括氢解、加氢、脱氢、异构化、甲烷化、加氢脱硫、加氢脱氮、氨合成等，其在催化领域具有极高的研究和应用价值。

二甲醚（dimethyl ether, DME）以其储运安全、产氢能力高、转化温度低等优点，可作为液态氢载体通过重整反应原位产氢，该制氢方法是未来极具商业化前景的制氢方法[3]，尤其适用于小规模、可移动、分布式制氢平台。DME水蒸气重整反应（steam reforming of dimethyl ether, SRD）是高效制氢的理想方式之一，其反应体系比较复杂，但整体过程可认为是DME水解和甲醇水蒸气重整的结合[4]：

因而，DME制氢催化剂需具备催化水解和重整连续反应的双功能性。根据前人的研究，DME水解过程多采用固体酸催化剂[5-6]，甲醇水蒸气重整过程多采用铜基催化剂。近年来，关于Mo2C进行制氢的研究得到了广泛的关注，主要包括甲烷干重整[7-9]、甲醇水蒸气重整[10-12]、水气变换反应[13-15]和电催化反应等[16]几大类。但是，Mo2C催化剂用于DME重整制氢的研究仍鲜有报道[17]。

1 实验部分

1.1 催化剂制备

称取(NH4)6Mo7O24·4H2O溶于适量去离子水，按比例加入定量纳米级固体粉末载体（γ-Al2O3或ZSM-5分子筛），持续搅拌4 h。……