8—9.5 keV正电子致Ti的K壳层电离截面的实验研究∗

2018-11-03钱宇瑞吴英杨夏童陈秋香尤俊栋王宝义况鹏张鹏

物理学报 2018年19期

关键词：产额正电子束流

钱宇瑞吴英† 杨夏童陈秋香尤俊栋王宝义况鹏张鹏

1)(华北电力大学,非能动核能安全技术北京市重点实验室,北京 102206)

2)(中国科学院高能物理研究所,北京 100049)

(2018年4月11日收到；2018年7月22日收到修改稿)

1 引言

目前,低能正负电子与原子之间的碰撞作用机理还不清楚,开展近阈能区正电子致原子内壳层电离截面实验研究有助于理解二者间的碰撞作用机理.此外,近阈能区正电子致原子内壳层电离截面数据的可靠获取有利于正电子束相关技术在核医学、材料科学、等离子体物理等诸多领域得到更广泛的应用[1,2].然而,尽管目前已发表了许多低能电子碰撞原子内壳层电离截面数据[3−7],但低能正电子致原子内壳层电离截面数据非常缺乏,已公布的正电子实验数据主要集中在:日本东京大学Nagashima等[8,9]采用基于22Na放射源和钨网慢化体的慢正电子束流装置引出的10—30 keV正电子束,分别碰撞几个nm厚的靶膜镀在40 nm厚的碳衬底表面的薄膜薄衬靶和纯厚靶,得到Cu-K壳层及Ag-L壳层电离截面,及Ag,In,Sn的L壳层X射线产生截面；四川大学Tian等[10]采用基于22Na源和钨箔慢化体的慢正电子束流装置引出的10—20 keV正电子束碰撞纯厚Ti靶,得到20 keV以下能量正电子致Ti的K壳层电离截面.在Nagashima等[8,9]和Tian等[10]的实验研究中,与靶碰撞的正电子束流强度都是采用离线法获得:即假设正电子束流一直很稳定,实验前先用HPGe记录了正电子束碰撞纯厚碳靶产生的湮没光子计数率nγ,由此认为在截面测量实验中单位时间打在靶样品上的正电子数是nγ/(2εγ)(其中εγ是HPGe 探测器对置于靶样品表面碰撞点处的γ标准点源在511 keV能量处的探测效率).基于22Na放射源引出的慢正电子束流强度较弱(与靶碰撞的正电子束流强度约104—105e+/s[8−10]),因而要得到满足统计性要求的特征峰净计数所需的测量时间较长(如文献[8]中Nagashima等完成一个能量点的X能谱收集,采用薄膜薄衬靶方法和纯厚靶方法分别耗时约44 h,2.8 h；文献[10]中Tian等完成一个能量点的X能谱收集耗时约1周),而由于22Na的半衰期相对较短(∼2.6年),因而即便在装置稳定运行的理想情况下实验中的正电子束流强度也会随时间不断衰减；另外实验条件有所变化(如变换入射正电子能量)时,束流强度也会随之跃变；另外,实验中的正电子束流还可能存在波动.综上所述,由离线法获取的正电子束流强度可能不准确.此外,我们注意到Nagashima等[8]与Tian等[10]采用厚靶方法测量正电子致靶元素内壳层电离截面时,对实验数据的处理均没有考虑入射正电子在厚靶中的散射效应、湮没光子和轫致光子及次级电子等对特征X射线计数的贡献.对于低能正电子碰撞厚靶,其中的湮没光子因能量高且强度大,对特征X峰净计数的贡献不容低估.这使得Nagashima等[8]采用由忽视上述效应的各不同能量正电子碰撞厚靶的特征X射线产额通过微分求解方法得到的相应电离截面结果不可靠(因为采用微分求解方法会将各能量点产额的不确定度都计入到处理得到的截面结果,而Nagashima等由于采用离线法,导致得到的厚靶产额数据很可能不够准确,再者他们尚未对实验产额考虑入射正电子在厚靶中的散射效应、湮没光子和轫致光子及次级电子等引起的修正,使得微分求解得到的截面结果更不准确).同样Tian等[10]的实验也是由于采用离线法获取正电子束流强度,未对测量的10—20 keV正电子碰撞纯厚Ti靶的Kα特征X射线产额进行修正,使得他们采用正则化方法直接由测量的产额得到5—20 keV正电子致Ti的K壳层电离截面结果也很可能不准确.对于阈能附近正负电子碰撞原子的理论研究,经典理论对实验结果的描述普遍不可靠.近年来发展的一些量子理论模型,如文献[11—13]提出的考虑了电荷交换、库仑和相对论效应引起修正的平面波玻恩近似理论(PWBA-C-Ex)模型、文献[14,15]发展的新的扭曲波玻恩近似理论(DWBA)模型等.为了能够检验近年来发展的这些量子理论模型,需要填补尚缺乏的实验数据,并对已发表的正电子实验数据进行检验.

本文拟采用实验研究与蒙特卡罗模拟研究相结合的方法得到可靠的8—9.5 keV正电子致Ti的K壳层电离截面数据.在实验研究阶段,为提高正电子碰撞靶样品过程中特征峰净计数的收集效率,本文采用纯厚Ti靶,并采用薄灵敏层、大探头的先进硅漂移半导体X射线能谱仪(SDD)获得碰撞产生的X能谱；同时采用高纯锗谱仪(HPGe)记录伴随正电子碰撞厚Ti靶过程中产生的湮没光子数,以在线获取与靶碰撞的入射正电子数.在模拟研究阶段,利用特别适合于模拟低能正负电子、光子输运的蒙特卡罗方法的PENELOPE程序[16]来模拟实验过程.与电子碰撞厚靶可忽略电子在靶中的散射、韧致辐射及次级电子等对特征X射线计数的影响[7,17]不同,正电子碰撞厚靶还会伴随产生能量高且强度大的湮没光子,其对特征X峰净计数的贡献应该不能忽略,而在PENELOPE数据库中采用的光电效应截面及康普顿散射效应截面都较为可靠.光电效应截面取自文献[18],其精度在光子的能量＞1 keV时不超过5%；康普顿散射效应截面取自文献[19],其精度一般＜5%.相比弹性散射及外壳层电离,正负电子引起原子内壳层电离的概率非常小,因此,各代正负电子的径迹对蒙特卡罗模拟中采用的内壳层电离截面模型不敏感.PENELOPE程序中植入的粒子碰撞模型和跟踪算法的可靠性已得到过大量实验数据的验证[20−23],因而若对正电子碰撞厚Ti靶过程中产生的特征X射线实验产额测量准确,PENELOPE程序得到的模拟产额与所测实验产额的差异主要在于模拟时所采用的产生截面数据的准确度.PENELOPE程序库中正负电子致原子内壳层电离截面数据库分别取自ODM[24]和DWBA理论模型.ODM是经典的光学数据模型,采用偶极近似理论并考虑了对电荷交换效应的修正.DWBA[14,15]采用扭曲波玻恩近似理论,将入射及出射粒子波函数看作为扭曲波恩表象,该理论将中心的局域势描述为扭曲势,从而使势的描述更接近于真实势,最终达到精简计算的效果.已有的阈能附近正负电子致原子内壳层电离截面实验数据对现有各理论模型的初步评估显示,DWBA模型在现有理论模型中能相对较好地描述低能电子碰撞原子电离过程,但DWBA理论与仅有几个正电子截面实验数据中的多数靶元素的截面值差异明显[8,10].将基于ODM理论模型和DWBA理论模型的蒙特卡罗模拟产额与实验产额比对,通过调整蒙特卡罗模拟程序的库截面数据,再进行蒙特卡罗模拟并与实验产额比较,从而获得可靠的8—9.5 keV正电子碰撞Ti原子K壳层电离截面值.采用这种方法的优势在于无需考虑入射正电子在厚靶中的散射效应、湮没光子和轫致光子及次级电子等对特征X射线计数的贡献大小.这一计算较为复杂,目前他人发展的算法[10,17]还不能准确估算出上述效应对特征X射线计数的影响程度.

2 实验

2.1 实验装置

本实验在中国科学院高能物理研究所进行,借助中国科学院高能物理研究所新引进的固态Ne为慢化体的22Na放射源慢正电子束流装置[25−27],用SDD和高纯锗谱仪(HPGe)来完成实验.实验示意图如图1所示,使用纯厚Ti靶进行实验.

图1 实验示意图Fig.1.Experimental sketch.

放射源22Na衰变产生的正电子经过固体Ne慢化材料慢化后,得到eV量级的正电子.在靶托上加以一定的负高压,使正电子接近Ti靶时以所需能量碰撞纯厚Ti靶.靶样品由与水平面成45◦的钢制靶架支撑,碰撞产生的X能谱由SDD探测器收集,SDD探测器布置在靶样品的正上方.HPGe探测器位于靶室外,其探头与入射正电子方向以及SDD表面方向都成90◦.由HPGe谱仪同步记录正电子碰撞纯厚Ti靶时产生的的湮没光子Nγ可获得入射正电子数.实验中靶室的真空度达到10−7Pa量级.图2为8 keV正电子碰撞纯厚Ti靶时,SDD探测器收集的X能谱.

图2 SDD收集的8 keV正电子碰撞纯厚Ti靶的X能谱Fig.2.The experimental X-ray spectrum collected by SDD detector for the thick Ti target by 8 keV positron impact.

2.2 SDD与HPGe探测器的效率刻度

探测效率对于产额的确定较为关键,本实验采用的SDD探测器是德国KETEK公司生产的VITUS H80型薄灵敏层、大探头硅漂移X射线半导体探测器,探测器灵敏层厚度为450µm,有效探测面积为80 mm2,具有较好的能量分辨率和低本底、高计数率.本文采用相对效率刻度法,即实验测量19 keV电子碰撞纯厚碳靶产生的轫致辐射谱,与PENELOPE模拟相同实验条件下19 keV电子碰撞纯厚碳靶产生的轫致辐射谱相比,得到相对效率刻度曲线,最后根据SDD探测器对放置在碰撞点处的241Am标准点源在11.89 keV和13.90 keV能量处的绝对探测效率,将相对效率曲线绝对化处理,得到SDD探测器的探测效率刻度曲线,如图3所示.采用标准源对SDD进行11.89 keV和13.90 keV能量处的绝对探测效率刻度方法如下:通过在正电子束与靶碰撞点的位置处放置一标准点源241Am,由SDD探测器记录241Am源的各X能峰峰位及峰净计数,再由以下公式计算11.89 keV和13.90 keV特征X射线能量处的绝对探测效率:

(1)式中,ε表示SDD的探测效率,N表示在t时间内SDD探测器记录得到对应能量的特征X射线净计数,I表示对应能量光子的绝对强度,A0表示标准放射源活度,t表示测量时间,T表示放射源从标定到刻度的时间,T1/2表示放射源的半衰期.

采用上述方法得到本工作中SDD对Ti的K壳层特征X能峰处的探测效率为2.48×10−3.

图3 SDD探测器的探测效率刻度曲线Fig.3.The detection fiiciency calibration curve of SDD detector.

由于HPGe谱仪是用来记录正电子在厚Ti靶中湮没而产生的511 keV的湮没光子,所以只需对HPGe谱仪在511 keV能量点进行探测效率刻度.使用HPGe谱仪记录放置在碰撞点处的22Na标准放射点源发射的正电子湮没产生的511 keV光子,即得到HPGe谱仪对511 keV湮没光子的探测效率.

3 数据处理与结果分析

3.1 实验产额

由HPGe谱仪记录得到实验测量中511 keV光子的数量Nγ,经下式计算得到与靶碰撞的入射正电子数Ne+:

(2)式中εγ表示HPGe探测511 keV光子的绝对探测效率.

由与靶碰撞的入射正电子数Ne+,及SDD探测器记录不同能量入射正电子碰撞纯厚Ti靶产生的特征X射线的净计数,即可由(3)式得到实验产额Yexp:

(3)式中,E0表示入射正电子能量,Nx(E0)表示由SDD探测器记录到的能量为E0的入射正电子碰撞厚Ti靶的K壳层特征X射线净计数,ε(E)表示SDD探测器对能量为E的特征X射线的探测效率.

3.2 实验产额与PENELOPE模拟产额的比较

PENELOEPE(penetration and energy loss of positrons and electrons in matter)是基于蒙特卡罗方法能够模拟计算1 keV到几百MeV正负电子-光子簇射的程序包,在正负电子与物质发生的每次相互作用中,对于散射角或能量损失大于给定的截止值的硬碰撞,采用详细模拟法,而对散射角或能量损失小于给定的截止值的软碰撞,则采用压缩模拟的方法.因而PENELOPE程序特别适合于模拟低能正负电子、光子输运.PENELOPE数据库中的数据几乎都是最新的,其中跃迁参数选自EADL(评价原子数据库)[16].本文将PENELOPE材料数据库中的正负电子致原子内壳层电离截面数据分别采用DWBA理论模型值或ODM理论模型值,并用PENELOPE对实验过程进行逼真模拟,得到模拟产额.

将实验产额和用PENELOPE基于DWBA模型和ODM模型的电离截面模拟得到的产额进行比较,发现实验产额和基于DWBA库模拟得到的产额的相对偏差小于8%,而与基于ODM库模拟的产额相差很大.比较结果如表1和图4所示.

表1 实验产额与模拟产额的比较Table 1.Comparison of the simulated yields and the experimental yields.

图4 实验产额与模拟产额的比较Fig.4.The comparison of the simulated yield and the experimental yield.

3.3 正电子致Ti的K壳层电离截面实验结果与分析

由于基于ODM理论模型计算得到的模拟产额和实验产额的偏差较大,我们认为经典的ODM理论模型对低能正电子致Ti的K壳层电离过程的描述不可靠.虽然DWBA理论模型的模拟产额与实验产额偏差较小,但还是有一定的偏差.由于采用PENELOPE程序模拟计算时,决定Ti的模拟产额结果的主要因素是正电子致Ti的K壳层电离截面,因而本文中我们修正了Ti的DWBA电离截面数据库,并重新用PENELOPE对实验过程进行了模拟.

因基于DWBA库的模拟产额比实验产额平均小7%,我们把Ti的DWBA电离截面数据乘以修正系数1.07,并在修正系数1.07的基础上进行±1%和±2%的灵敏度分析,重新进行模拟计算.将模拟结果与实验产额相比较,结果列于表2.

表2 对DWBA电离截面数据库采用不同修正系数时的模拟产额与实验产额的比较Table 2.Comparison of the simulated yield and the experimental yield when using DWBA ionization cross section database with different correction cofiicients.

从表2结果中可得,对DWBA数据库乘以修正系数约1.07后的结果与实验结果符合更好.因此,我们实验测得的8—9.5 keV正电子致Ti原子内壳层电离截面为相应能区DWBA电离截面乘以修正系数1.07后的值.

本文得到的电离截面误差主要源于实验产额和蒙特卡罗模拟产额的误差.实验产额的误差∼10%,主要源于SDD探测效率刻度的误差(∼8%,源于刻度时用241Am标准源的活度误差、标准源发射特征X射线分支比的误差、标准源覆盖层Mylar膜的厚度误差以及特征峰面积的统计误差),采用HPGe谱仪在线测量与靶碰撞的入射正电子数的误差(∼5%,主要源于对HPGe探测器刻度用的22Na标准点源的活度误差),SDD探测器收集的特征X射线净计数误差(∼2%).模拟产额的误差约为8%,主要源于PENELOPE数据库中采用的质量吸收系数和阻止本领误差(∼5%)、光电效应截面误差(＜5%)、康普顿散射截面误差(＜5%),K壳层荧光产额误差(∼2%)及模拟得到的特征X射线计数的统计误差(∼1%).因此,本工作获取的实验截面误差约为13%.