韩美丽,刘世杰,刘 敏,陆 敏,闫文君,何友江,党鸿雁,戴学之,张众志,杜晓惠,孟 凡*



京津冀民用燃煤减排对大气中BaP污染影响评估

韩美丽1,2,刘世杰2,刘 敏1,陆 敏1,闫文君3,何友江2,党鸿雁2,戴学之2,张众志2,杜晓惠2,孟 凡2*

(1.华东师范大学地理科学学院,上海 200241；2.中国环境科学研究院大气环境研究所,北京 100012；3.甘肃省气象局,甘肃 兰州 730000)

运用空气质量模型CMAQ模拟评估民用燃煤减排政策对京津冀大气中BaP污染状况的改进效果,模拟包括作为基准情景的2014年和低消减和高消减2个减排情景.模拟结果表明:基准情景下,京津冀BaP年均浓度为2.54ng/m³,超过国家空气质量标准(1ng/m³),呈现1月>4月>10月>7月的季节变化特点,反映出冬季供暖燃煤的影响;京津冀南部BaP浓度高于北部,推测原因是南部BaP排放量较高.1月削减民用燃煤排放量对降低该地区BaP浓度和沉降量效果最显著,低削减和高削减下,北京、保定、廊坊BaP浓度分别比基准情景降低30%和40%以上;4、7、10月削减民用燃煤排放量对该地区BaP浓度和沉降量的变化影响不大.京津冀民用燃煤联防联控能更加有效地降低该地区BaP浓度.

京津冀地区；民用燃煤；苯并[a]芘(BaP)；WRF/CMAQ模式；空气质量模拟

苯并[a]芘(BaP)是一种半挥发物质,具有强致癌性和致畸变性[1-3].国外对大气中BaP的来源、浓度、沉降、气相—颗粒相间分配和烟雾箱模拟实验等研究较多,对大气BaP迁移转化的模拟研究开展也较早,其中运用三维空气质量模型CMAQ(Community Multi-Scale Air Quality)模拟BaP在欧美、西班牙等地已经被广泛使用并得到了验证,主要集中于对BaP浓度和干、湿沉降时空分布[4],不同减排政策对BaP浓度的影响[5],BaP浓度和沉降受船舶排放物影响的敏感性分析[6],以及多环芳烃(PAHs)产物二次有机气溶胶(PAH-SOA)的区域分布和源贡献等[7]方面的研究.国内对大气中BaP的研究主要集中于来源、浓度、沉降和气相—颗粒相间分配方面,对北京、天津、河北和西安等地区PM2.5中的BaP污染特征和来源的研究表明燃煤是大气BaP的一个重要来源,北方采暖季大气中颗粒物中的BaP浓度较高[8-10].我国对BaP的模拟研究主要集中于基于逸度模型的多介质归趋模拟研究[11-12],例如Liu等[13]运用网格化的区域尺度上的多介质逸度模型模拟了渤海湾地区BaP的迁移转化,并对输入参数做了敏感性测试.Zhu等[14]开发了一个空间显式多介质逸度模型模拟中国大气BaP浓度,并对未来排放情景进行模拟预测.而基于大气扩散模式的BaP模拟研究较少,目前仅有闫文君等[15]将大气BaP浓度、干湿沉降及化学转化模块添加到CMAQ模式中,模拟了2014年中国大气BaP的浓度、干湿沉降等过程,并将模拟值与实测值进行了对比验证,结果表明模式的模拟结果较好.

京津冀是我国人口最多、空气污染最严重的地区之一.2014年京津冀地区13个城市中的12个城市PM2.5年均浓度超过国家二级质量标准[16].PAHs是PM2.5中主要的有毒有机污染物[17-18].燃煤是京津冀地区主要的能源物质[19],而民用燃煤由于燃烧效率低、排放因子高[20]、覆盖范围广,是京津冀地区大气PAHs污染的重要来源[21-22].目前对民用燃煤的研究多集中在民用燃煤燃烧排放的PM2.5污染及减排控制措施方面,对民用燃煤排放大气BaP的模拟研究较少.因此,本研究运用WRF-CMAQ模式系统,对2014年4季(以1、4、7、10月作为代表)京津冀地区民用燃煤燃烧排放不同减排情景的大气BaP浓度和干、湿沉降量进行了模拟研究,评估民用燃煤排放控制政策对大气中BaP浓度及干、湿沉降量的减排效果,以期为京津冀地区大气污染防治工作提供参考.

1 模式设置及排放清单

1.1 模式设置

本研究选用WRF模式模拟结果为CMAQ空气质量模式提供气象输入数据.WRF模式中采用两重嵌套模拟网格,第1层模拟网格水平分辨率为36km×36km,第2层模拟网格水平分辨率为12km×12km,垂直方向上设35层网格;长波辐射方案为RRTM,短波辐射方案为Dudhia,边界层方案为Mellor-Yamada-Janjic(Eta),积云参数化方案为Kain–Fritsch (new Eta)(详细设置见表1).气象场的初始条件和边界条件均采用美国国家环境预报中心(NCEP)的时间间隔为6h、空间分辨率为1°×1°的FNL再分析气象数据,地形和下垫面数据来自USGS30s全球地形和 MODIS下垫面资料.WRF的模拟结果经过CMAQ的气象前处理模块MCIP(气象—化学处理端口)提取转换成CMAQ需要的变量和格式.

表1 WRF、CMAQv4.7.1主要参数设置

空气质量模型采用CMAQv4.7.1,CMAQ模式是三维欧拉大气化学与传输模型系统.CMAQ模式中模拟域的水平网格分辨率与WRF相同,第1层模拟域覆盖整个东亚地区,第2层模拟域包括京津冀及周边地区.36km的模拟结果为12km的模拟提供边界场.两重模拟域均采用Lambert投影坐标系统,模型中心网格点坐标为(35°N,110°E),两条真纬度线分别为24°N和46°N.CMAQ模式从地面至对流层顶垂直分层为20层,每一层的高度不同,越接近地面的层越厚,其中边界层内大约分为10层.气相化学反应机理选用SAPRC99,包括79个物种,58个有机物,211个化学反应;气溶胶化学机理为AERO5.为了减小初始场条件对CMAQ模拟结果的影响,所有模拟均提前1d.

1.2 排放清单

本研究基准情景排放清单中的常规污染物的国外源排放选用亚洲区域源排放清单(REAS2.1,水平分辨率0.25°×0.25°),国内源排放选用中国多尺度排放清单(MEIC2012,水平分辨率 0.25°×0.25°);BaP的源排放数据选用最新全球空间分辨率为0.1°×0.1°的BaP排放清单(PKU-BaP-2014)[23].在基准情景的BaP源排放清单基础上,依据京津冀减煤换煤政策分别设计了情景1和情景2的京津冀地区民用燃煤源大气BaP排放模拟情景,并与其它BaP源排放清单整合,分别形成情景1和情景2情况下的BaP源排放清单.2个减排情景的方案设计如表2所示.

由图1可以看出,京津冀地区BaP源排放具有明显的季节变化.1月源排放速率较大,4月、7月和10月源排放速率较小且季节变化不明显,BaP源排放总量依次为13.60,8.15,8.55,8.19t.这或与冬季京津冀地区民用燃煤燃烧排放量较大有关[8].从空间分布来看,京津冀南部地区大气BaP源排放速率较高,北部源排放速率较小.

表2 京津冀民用燃煤源排放模拟情景设计

图1 基准情景下2014年1、4、7、10月京津冀大气BaP排放速率空间分布(mg/s)

2 模拟结果分析

由于BaP在大气中主要以颗粒相形式存在[24],因此本研究分析了颗粒相BaP的浓度和干、湿沉降特征.

2.1 模式验证

模式模拟结果受到多种因素影响,降水是影响BaP湿沉降的重要因素.因此本文对气象模式WRF模拟结果的降水与观测值对比验证,如表3所示.北京、天津和河北各月区域平均降水量模拟值与观测值的季节分布趋势相同,降水模拟值与观测资料较为接近,模拟验证结果处于可接受范围[25].

由于BaP属于大气中的微量有机污染物,因此很难获得大量的实际测量数据.本文在搜集已发表文献中监测数据基础上,对模拟结果与监测值进行比较,以验证模拟结果的可靠性和准确性,模式模拟验证结果见表4.通过颗粒相BaP浓度和沉降量的模拟值和实测值的比较发现,模拟浓度略低于实测浓度,这是因为模拟值为模式网格的平均值,模拟值空间分辨率低于实测值,且BaP源排放不确定性较大,观测数据较少,代表性不足,且实测值较易受到近距离排放源的影响,模拟结果与实测结果的差异高于常规污染物.沉降量模拟值略高于实测值,BaP沉降行为受气象条件、沉降点周围污染源强度及下垫面性质的影响[26].采样年距模拟年较远,采样点远离工业区和交通干线、位于人口稀疏的偏远地区,排放量小,随社会经济的发展,采样点土地利用方式变化,排放量增加.但模拟值和实测值相差不大,基本处于同一个数量级.总体验证结果处于可接受范围.

表3 2014年区域平均大气降水量模拟与观测值比较(´0.1mm)

注:观测值数据来源http://data.cma.cn/data/cdcdetail/dataCode/SURF_CLI_CHN_MUL_MON.html[27].

表4 大气颗粒相BaP浓度和沉降量的模拟值与实测值比较

注:“-”表示没有实测数据.

2.2 基准情景的模拟结果分析

采用WRF-CMAQ模式对基准情景的大气BaP污染进行模拟,分别对输出结果的平均浓度文件和干、湿沉降文件进行处理,得到颗粒相BaP的地面浓度和干、湿沉降量的空间分布特征(图2).从图2可以看出,基准情景的大气中BaP浓度具有明显的季节变化,1月模拟浓度较高,依次为10月、4月,7月浓度较低.京津冀南部浓度较高、北部浓度较低,高浓度基本分布在太行山以东的华北平原区,特别是北京、保定、石家庄一线,而太行山、燕山等西部和北部山区BaP浓度明显低于平原区,这与源排放的空间分布基本相同.同时浓度的分布也表现出明显地扩散和传输效应.从表5可知,京津冀整个区域1月、4月、7月和10月的BaP月均模拟浓度分别为5.16,1.74,0.54,2.38ng/m³,年均浓度为2.45ng/m³,约为国家空气质量标准[31]中浓度限值(1ng/m³)的2.5倍.浓度最高值出现在石家庄(1月)为7.38ng/m³,浓度最低值出现在张家口(7月)为0.06ng/m³.从城市尺度来看,1月、4月、7月和10月京津冀各城市大气中BaP模拟浓度范围分别为2.57~7.38、0.69~2.71、0.06~ 1.31、1.08~3.66ng/m³,各城市年均浓度范围为1.15~ 3.47ng/m³,是国家空气质量标准[31]中浓度限值的1.2~3.5倍.各月石家庄、廊坊、唐山、衡水浓度较高,秦皇岛、张家口、承德浓度较低.源排放和气象条件共同影响大气中BaP浓度.1月京津冀地区处于冬季采暖季,生活燃煤消耗增多,导致BaP排放量显著增加,同时冬季光照较弱、温度低,BaP降解速率变缓;而7月京津冀地区处于夏季,主要排放源发生变化,同时光照强烈、温度高,加速BaP的降解,这在一定程度上导致该地区大气中BaP浓度季节变化明显.

图2 基准情景下(a)大气颗粒相BaP模拟月平均浓度(ng/m³),(b)干沉降通量(µg/(m2·mon)),(c)湿沉降通量(µg/(m2·mon))

对基准情景干、湿沉降通量模拟结果分析发现,京津冀BaP湿沉降通量基本高于干沉降通量(表5).BaP干沉降通量季节变化明显,1月干沉降通量最大,4月和10月次之,7月最小.湿沉降通量与降水有关,4月、7月和10月京津冀降水较多,湿沉降通量也较大,1月降水少,湿沉降通量最少.从空间分布来看,BaP干沉降量的空间分布和浓度基本一致,浓度较高的地区干沉降通量也较大,干沉降通量高值主要分布在保定、石家庄、邢台和邯郸一带.湿沉降量的空间分布随降水呈现明显地不均匀性,北部山区和沿海降水丰富,BaP湿沉降通量较大.

表5 基准情景的颗粒相BaP模拟月平均浓度(ng/m³)和干、湿沉降通量[µg/(m2·mon)]

表6 情景1、情景2分别与基准情景比较大气BaP模拟月平均浓度削减量(ng/m³)及削减比例(%)

2.3 情景1的模拟结果分析

假设情景1与基准情景的大气状况相同,将情景1的大气BaP排放清单输入CMAQ模式进行模拟,得到情景1模拟结果的BaP地面浓度和干、湿沉降通量空间分布(图3).情景1与基准情景的大气BaP模拟浓度比较,整体上污染状况改善.从图4较为直观地看出,1月BaP浓度下降最多,其他月份均略有下降.1月民用燃煤来源的比例较大[8].结合表5和表6可知,1月、4月、7月和10月京津冀BaP平均浓度分别为4.00,1.65,0.52,2.32ng/m³,比基准情景下降了22.38%、5.20%、3.58%和2.33%.廊坊、北京、保定和天津等设立禁煤区的城市浓度(1月)下降最多,分别比基准情景下降了36.12%、34.88%、30.30%和23.20%;其他城市BaP浓度下降范围为8%~23%,承德、张家口和秦皇岛浓度下降最少.

图3 情景1下(a)大气颗粒相BaP模拟月平均浓度(ng/m³),(b)干沉降通量(µg/(m2·mon)),(c)湿沉降通量(µg/(m2·mon))

情景1与基准情景沉降通量比较发现(图5),1月、4月、7月和10月京津冀干沉降通量为1.84,1.03,0.22,1.09µg/(m2·mon),分别比基准情景下降了18.92%、4.06%、2.37%和1.70%;湿沉降通量为3.11,7.01,6.29,8.18µg/(m2·mon),分别基准情景下降了10.41%、3.31%、1.31%和1.41%.干、湿沉降通量均为1月下降最多,推测是由于1月BaP排放量和浓度较低最多.从总沉降通量来看,北京、保定和廊坊降低较大,分别比基准情景下降了24.59%、22.48%和20.67%(1月).通过以上分析可以得出,削减京津冀民用燃煤BaP排放量,该地区大气中BaP浓度和沉降量均有所下降.北京、天津及保定、廊坊设立禁煤区,导致该4城市尤其是民用燃煤使用量较大的廊坊大气BaP污染改善效果明显.

图4 基准情景和减排情景下大气颗粒相BaP模拟浓度月均值(ng/m³)比较

图5 基准情景和减排情景下颗粒相BaP模拟干、湿沉降通量

2.4 情景2的模拟结果分析

分别对情景2输出结果的平均浓度文件和干、湿沉降文件进行处理,得到情景2下模拟结果的颗粒相BaP的地面浓度和干、湿沉降量空间分布(图6).情景2与基准情景和情景1的大气中BaP的模拟浓度比较,整体上浓度下降更为显著,污染范围进一步缩小.京津冀1月、4月、7月和10月的平均浓度分别为3.32 ,1.62,0.51,2.29ng/m³,比基准情景下降了35.55%、6.75%、6.11%和3.91%,比情景1下降13.17%、1.55%、2.53%和1.58%.廊坊、保定、北京和邢台的大气中BaP浓度下降最多,分别比基准情景下降46.83%、42.70%、41.40%和41.01%,比情景1下降10.71%、12.40%、6.52%和17.85%.承德、张家口和秦皇岛比基准情景下降9%~26%,比情景1下降4%~12%,其他城市大气中BaP浓度比基准情景下降约28%~36%,比情景1下降约12%.京津冀冬季民用燃煤排放区域联防联控能够更大程度地削减该地区大气中BaP浓度.

图6 情景2下(a)大气颗粒相BaP模拟月平均浓度(ng/m³),(b)干沉降通量(µg/(m2·mon)),(c)湿沉降通量(µg/(m2·mon))

情景2沉降量模拟结果1月、4月、7月和10月京津冀干沉降通量分别为1.59,1.02,0.22,1.07µg/ (m2·mon),比基准情景下降了30.09%、4.89%、3.92%和2.86%,比情景1下降了11.17%、0.83%、1.55%和1.16%;湿沉降通量为2.86,6.95,6.24,8.11µg/ (m2·mon),比基准情景下降了17.48%、4.06%、2.08%和2.25%,比情景1下降了7.07%、0.75%、0.77%和0.84%.情景2中1月京津冀BaP沉降通量下降较大.

从总沉降通量来看,保定、北京、石家庄和邢台的总沉降通量下降较多,分别比基准情景下降了33.64%、31.81%、31.55%和31.49%,比情景1下降了11.16%、7.22%、4.07%和3.72%.因此,增加北京、天津、保定和廊坊禁煤区之外的城市民用燃煤削减量,对降低京津冀地区大气中BaP浓度和沉降量效果更为显著.

3 结论

3.1 CMAQ模式对大气中BaP浓度和沉降量的模拟结果较为理想,模拟值与实测值基本处于同一个数量级.

3.2 大气中BaP浓度具有明显的季节变化,1月浓度较高,4月、10月次之,7月浓度最低.京津冀大气中BaP年均浓度为2.45ng/m³,超过国家空气质量标准(1ng/m³).总体上,各模拟月湿沉降高于干沉降通量,总沉降通量呈现10月和4月较大,7月和1月较小的季节变化特点.BaP浓度与源排放的空间分布基本相同,并具有明显的扩散和传输效应.京津冀南部人口稠密区大气BaP源排放速率较高、北部人口稀疏区大气BaP源排放速率较低.大气BaP干沉降通量与浓度和源排放的空间分布相似,湿沉降通量主要集中分布在京津冀北部区域.天津、石家庄、邯郸等总沉降通量较大.

3.3 低削减情景下,1月北京、天津、保定和廊坊大气中BaP浓度分别比基准情景降低34.88%、23.20%、30.30%和36.12%,京津冀整体大气BaP浓度比基准情景降低22.38%.4月、7月和10BaP浓度和沉降量的变化不大,京津冀各城市大气中BaP浓度降低比例基本小于10%.高削减情况下,1月北京、天津、保定和廊坊大气中BaP浓度分别比基准情景降低41.40%、35.59%、42.70%和46.83%,京津冀整体BaP浓度比基准情景降低35.55%.4月、7月和10月BaP浓度和沉降量削减效果不显著.

3.4 总的来看,廊坊和保定设立禁煤区对北京、天津、保定和廊坊大气中BaP污染改善效果较显著.其中,1月民用燃煤消耗量较大,BaP浓度和沉降量削减效果最好.京津冀民用燃煤联防联控措施的实施能够更加有效地降低该地区大气中BaP浓度.

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HAN Mei-li1,2, LIU Shi-jie2, LIU Min1, LU Min1, YAN Wen-jun3, HE You-jiang2, DANG Hong-yan2, DAI Xue-zhi2, ZHANG Zhong-zhi2, DU Xiao-hui2, MENG Fan2*

(1.College of Geographic Sciences, East China Normal University, Shanghai 200241, China；2.Atmospheric Environment Institute, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China；3.Gansu Meteorological Bureau, Lanzhou 730000, China)., 2018,38(9)：3262~3272

The regional air quality model CMAQ was used to simulate and evaluate the effect of residential coal combustion emission reduction policies on atmospheric BaP pollution in Beijing-Tianjin-Hebei (BTH) region. The simulations included a base scenario (the year of 2014) and two scenarios of emission reductions. The simulation results: the annual average concentration of atmospheric BaP in BTH in the base scenario was 2.54ng/m³, which was more than twice of the national air quality standard (1ng/m³) .The levels of monthly average concentration of atmospheric BaP were in the order: January, April, October, July, reflecting the impact of coal for heating in winter on atmospheric BaP concentration. The atmospheric BaP concentration of southern BTH region was higher than that of the northern region over BTH region, the reason was probably the higher BaP emissions in the south of BTH than in the north. The emissions reduction of rediential coal in January has the most significant effect on reducing concentration of atmospheric BaP and depotion.The concentrations of atmospheric BaP in January over Beijing, Baoding and Langfang in low (scenario1) and high (scenario2) were reduced by 30% and 40% respectively compared with the base scenario.The emissions reduction of rediential coal combustion in April, July and October had little effect on the changes of atmospheric BaP concentration and depotion. Taking control measures of residential coal consumption in all BTH region could more effectively reduce the concentration of atmospheric BaP concentration in this area.

Beijing-Tianjin-Hebei；residential coal combustion；benzo[a]pyrene (BaP)；WRF/CMAQ；air quality simulation

X512

A

1000-6923(2018)09-3262-11

韩美丽(1990-),女,山东济宁人,华东师范大学地理科学学院硕士研究生,主要从事大气环境模拟研究工作.

2018-01-12

国家自然科学基金项目(41701588);国家自然科学基金重点项目(41730646);国家自然科学基金面上项目(41371451)

* 责任作者, 研究员, mengfan@craes.org.cn