秦宝雨,唐 海,李 强,王 健,邢庭其,滕雪刚,徐建平 (安徽工程大学生物与化学工程学院,安徽 芜湖 241000)

随着现代工业的迅猛发展,重金属废水排放量不断增加[1],特别是可变价重金属铬造成的水污染是环境中最严重、普遍的重金属污染问题之一,中美多国将铬列为优先控制污染物[2-3].环境中存在的铬主要是化合物铬,其主要来源于制革、电镀、冶金等工业废水的不合理排放,其中 Cr(VI)和 Cr(III)是最常见的存在形式.Cr(III)最稳定,毒性较低,而 Cr(VI)毒性大,易被人体吸收,长期暴露在较低浓度下会引起皮肤、肝、肾和神经的损害,有致癌的可能[4-5].目前,Cr(VI)主要处理方法包括物理吸附法[6]、化学还原沉淀法[7]、生物法[8]和电解还原沉淀法[9]等,但是传统的处理方法大多存在处理成本高、低效和去除效率不理想等缺点.

二氧化碳阴离子自由基(CO2•-)是一种具有强还原性的自由基(E0=-2.0V),能够迅速转移电子使有机或者无机物质结构和价态发生转变[10].在中性条件下CO2•-,H+/HCO2-的氧化还原电位大约为 1.07V;CO2/CO2•-的氧化还原电位约为-1.9V[11].通过实验分析和理论计算推测 CO2/CO2•-内部重组能高达447kJ/mol,比 O2/O2•-高 385.4kJ/mol[12].据报道 CO2•-产生方法主要有:活化过硫酸盐产生硫酸根自由基(SO4•-)和羟基自由(HO•)与甲酸 HCOOH/HCOO-反应生成 CO2•-[13];通过生成原生态氢(H•)与 HCOOH/HCOO-反应生成 CO2•-自由基[14-15];Gu 等[16]利用UV/S2O82-/HCOOH 体系产生 CO2•-成功降解了四氯化碳(CT);高磊等[17]以甲酸为活化剂耦合热活化过硫酸钠技术产生还原性 CO2•-,从而还原去除 CT和Cr(VI);Ren等[18]在热活化过硫酸盐体系(TAP)中加入HCOO-产生 CO2•-能够还原 Cr(VI)为 Cr(III).Berkovic等[19]研究发现,光活化过硫酸钠……