周 琼， 仵彦卿

(上海交通大学 环境科学与工程学院，上海 201100)

环境健康风险评价起源于20世纪70年代，目前在国际上是相当受重视的一项污染场地对人群健康危害风险的管理手段[1-2].从20世纪80年代开始，美国环境保护署(EPA)构建了许多关于污染场地风险评价的导则和指南[3].我国的此项研究开始于20世纪90年代，目前已有一些进展和成果.有学者提出了非水相液体(NAPL)泄漏事故场地地下水污染风险的快速评估方法[4].常静等应用美国EPA的人体暴露风险评价方法对上海市中心城区如文教区、居民区等儿童活动区域的地表灰尘重金属进行了健康风险评价[5].莫小荣等按照环保部的技术导则[6]，选取6种重金属元素，结合Pearson及克里金差值法，对某冶炼厂拆迁场地土壤进行了健康风险评价[7].施烈焰等比较了RBCA和CLEA两种模型在重金属污染场地的风险评价中的应用的异同[8].本文结合国内外相关评价体系模型，考虑到场地实际的气象水文地质条件，选取合适的参数，应用到实际案例中，计算得到上海市某场地土壤中几种多环芳烃类物质的人体健康风险值，探索符合上海市具体情况的污染场地健康风险评价体系.根据政府区划，为该郊区工业用地是否适宜转变为农业用地提供依据.

1 研究区概况

1.1 场地位置和历史用途

本调查地块位于上海市远郊，东面直接连通黄浦江与杭州湾的河流干流，南靠二级公路，西边有近600栋居民楼的大型居住区.区内水域众多，地势平坦，基本呈东北高西南低的倾斜特点，平均高程4.35 m.数十年来的监测结果表明，该区域的地下水潜水水位标高稳定在2.0～4.0 m的高位状态[9].该场地占地面积约15 000 m2，在2006年以前主要为农田，自2006年建立厂房至2016年拆除，一直作为木器加工厂，而木器行业的污染问题首要来自喷漆环节，在喷漆过程中会产生大量颗粒物(如苯、甲苯、二甲苯等)漂浮在空气中，这些细小的颗粒物可能会黏附在屋顶、墙壁上，或沉降到地面，形成清晰可见的“漆渣”.若不进行有效处理和堆置，极容易造成所在地块土壤和地下水甚至地表水的污染[10].该地块再开发利用的规划用途为农业用地或林业用地.研究区内点位布置情况可见图1.

1.2 气象水文条件

该场地位于亚热带海洋性季风气候区，年平均气温15.9 ℃，多年平均降水量1 098.0 mm，多年平均蒸发量为1 196.4 mm.春季多东北风和南风，夏、秋季以东南风为主，冬季则多偏北风.

与本调查项目相关的含水层主要为浅部的潜水含水层-微承压含水层.该含水层富水性差，水量贫乏，日出水量小于50 m3，其中潜水含水砂层连续性不强，呈透镜体状分布；微承压含水砂层同样连续性不强，以透镜体的形式存在于软土层中.区内潜水含水层补给来源主要是大气降水的入渗补给，其次是农田灌溉入渗及地表水体的渗漏补给.岩性为灰色细粉砂夹薄层粉质黏土，灰色淤泥质黏性土及浅灰或黄色砂质黏土、灰色细粉砂互层.土壤具体结构概况可见图2.

1.3 场地调查结果

该地块使用面积约为15 000 m2，根据《上海市场地环境监测技术规范(2016)》，场地详细采样单元面积为40 m*40 m=1 600 m2.结合实际情况，共布设9个土壤监测点(编号S1#～S9#)和5个地下水监测点(编号GW1#～GW5#).其中5个土壤监测点位分3层采样，分别采集表层土壤(0～20 cm)、深层土壤(100 cm至地下水水位)以及饱和带土壤(地下水水位以下).现场共采集23个土壤样品和5个地下水样品.根据实验室分析的结果，场地内存在着有机污染且污染较严重，如表1所示，列出了该场地内23个土壤样品中检出的有机物浓度与《上海市场地土壤环境健康风险评估筛选值(试行)》[11]中敏感用地标准的对比情况.从表1可得,所有检出的17种有机污染物中，苯并(a)蒽、苯并(b)荧蒽、苯并(a)芘、茚并(1,2,3-cd)芘这4种多环芳烃的含量远高于敏感用地标准限值，且检出率分别是21.74%、17.39%、17.39%和8.69%，分别超标22.0倍、4.7倍、6.4倍和2.0倍.对照点采样监测的结果显示以上4种有机物都未达到检出限的含量，说明这4种有机物在原有土壤里没有明显污染.根据已有研究成果[12-13]，以上4种多环芳烃均具有强致癌性、致畸形和致突变性，对人体的潜在危害极大，被列为优先控制污染物[14].故本案例中选取这4种PAHs为关注污染物进行人体健康风险评价的研究.

表1 土壤样品中有机污染物检测结果

2 场地人体健康风险评价

2.1 评价方法

人体健康风险评估(human health risk assessment)一般包括4个过程：数据评价、暴露评估、毒性评估以及风险表征.(1) 数据评价：涉及场地地质、水文、气象、社会经济等数据，场地历史用途和未来规划数据，场地及其周边受体(居民、水体、自然保护区等)，场地土壤与地下水环境背景值.(2) 暴露评估：对每一种要评价的化学污染物、识别的潜在受体以及暴露途径，依据监测数据估算化学物质暴露浓度，将相关介质(如土壤、地下水、空气等)中的化学物质浓度转换成系统剂量、摄入量和吸收率，然后，整理这些暴露的大小、频率和持续时间，估算特定时期内的每日摄入量.(3) 毒性评估：对每一种与这些暴露有关的化学物质可能产生的潜在不良健康影响进行评估.在毒性评估中，对人体健康风险评估中要评价的每一种化学物质，评估暴露范围和毒性损伤或疾病程度之间的关系，提出特定化学物质的毒性值，如致癌(carcinogens)化合物的癌症斜率因子(SFs)、非致癌化学物质的参考剂量(RfDs)或参考浓度(RfCs).(4) 风险表征：整合毒性评价和暴露评价结果，估算识别的受体人群的化学物质吸收量，定量估算致癌和非致癌风险，并进行不确定性分析.

2.2 健康风险暴露模型

本研究参考美国环境保护署(EPA)推荐的暴露模型，由于该地块再开发利用的规划用途为农业用地，且选取的苯并(a)蒽、苯并(b)荧蒽、苯并(a)芘、茚并(1,2,3-cd)芘4种多环芳烃都为半挥发性有机物，污染物浓度检出的样品都采集自0～60 cm的表层土.故采用敏感用地方式下4种不同的暴露途径的计算公式，致癌暴露量可表述为：

式中：OISERca为经口摄入土壤暴露量(致癌效应)，kg土壤*kg-1体重*d-1；DCSERca为皮肤接触的土壤暴露量(致癌效应)，kg土壤*kg-1体重*d-1；PISERca为吸入土壤颗粒物的土壤暴露量(致癌效应)，kg土壤*kg-1体重*d-1；IoVERca1为吸入室外空气中来自表层土壤的气态污染物对应的土壤暴露量(致癌效应)，kg土壤*kg-1体重*d-1.非致癌暴露量可表述为：

式中：OISERnc为经口摄入土壤暴露量(非致癌效应)，kg土壤*kg-1体重*d-1；DCSERnc为皮肤接触途径的土壤暴露量(非致癌效应)，kg土壤*kg-1体重*d-1；PISERnc为吸入土壤颗粒物的土壤暴露量(非致癌效应)，kg土壤*kg-1体重*d-1；IoVERnc1为吸入室外空气中来自表层土壤的气态污染物对应的土壤暴露量(非致癌效应)，kg土壤*kg-1体重*d-1.

表2 暴露参数取值

2.3 暴露评估

根据2.2中的暴露模型，结合实际情况确定各参数的取值，如表2所示.其中，皮肤接触吸收效率因子(ABsd)依据污染物的种类不同而各有不同，按照美国环保局第3、6、9区分局“区域筛选值总表”[15]中参考得到苯并(a)蒽、苯并(b)荧蒽、苯并(a)芘、茚并(1,2,3-cd)芘的该项参数都为0.13.暴露皮肤表面积(SAE)根据公式SAE=239×H0.417×BW0.517×SER计算.另外，表层土壤中污染物挥发对应的室外空气中的土壤含量(VFsuroa)根据污染物扩散进入室外空气的挥发因子计算模型得到.表层土壤中污染物扩散进入室外空气的挥发因子公式如下：

通过表2中的数值和2.2中的暴露模型计算得出，几种多环芳烃在4种不同情景下的暴露量大小，其中：经口摄入表层土壤途径的致癌暴露量为1.37E-06，非致癌暴露量为1.20E-05；皮肤接触表层土壤途径的致癌暴露量为5.16E-07，非致癌暴露量为3.85E-06；吸入表层土壤颗粒物途径的致癌暴露量为6.12E-06，非致癌暴露量为2.64E-05；吸入室外空气中来自表层土壤的气态污染物途径的致癌暴露量为2.56E-13，非致癌暴露量为1.10E-12.

2.4 风险表征模型

土壤污染物致癌风险的公式为：

CROIS=OISERca×Csur×SFo，CRDCS=DCSERca×Csur×SFd，

CRPIS=PISERca×Csur×SFi，CRIoVS1=IoVERca1×Csur×SFi，

CRns=CROIS+CRDCS+CRPIS+CRIoVS1,

式中：CROIS为经口摄入土壤途径的致癌风险；CRDCS为皮肤接触土壤途径的致癌风险；CRPIS为吸入土壤颗粒物途径的致癌风险；CRIoVS1为吸入室外空气中来自表层土壤的气态污染物途径的致癌风险，以上参数均无量纲.非致癌危害商考虑慢性暴露的情景下几种多环芳烃对人体健康的影响：

表3 目标污染物的毒性参数表

式中：HQOIS为经口摄入土壤途径的非致癌危害商(慢性暴露)；HQDCS为皮肤接触土壤途径的非致癌危害商(慢性暴露)；HQPIS为吸入土壤颗粒物途径的非致癌危害商(慢性暴露)；HQIoVS1为吸入室外空气中来自表层土壤的气态污染物途径的非致癌危害商(慢性暴露)，以上参数均无量纲.

2.5 风险量化

按照2.4中的风险表征模型，对几种多环芳烃有检出的点位进行风险评价，其中苯并(a)蒽、苯并(b)荧蒽、苯并(a)芘、茚并(1,2,3-cd)芘的毒性参数如表3所示.参数主要来源于美国土壤筛选值导则.

将相关参数和暴露量代入上面公式中，同时结合实际含量计算得到苯并(a)蒽、苯并(b)荧蒽、苯并(a)芘、茚并(1,2,3-cd)芘在4种不同暴露途径的致癌风险和非致癌危害商，利用克里金插值法选择suffer软件分别绘制出4种有机物的风险分布图，如图3～图6所示.

3 结论

(1) 对单一污染物而言，其对人体的最高可接受致癌风险为1.00E-06，最高可接受危害商为1[17].从2.5结果来看，苯并(a)蒽在S3点位的表层土的总致癌风险值超过可接受值约18倍，苯并(b)荧蒽在S3点位的表层土的总致癌风险值超过可接受值约5倍，苯并(a)芘在所有点位的总致癌风险都大于可接受风险，在S3点位附近的总致癌风险超过可接受值约5.5倍.茚并(1,2,3-cd)芘在S3点位附近的总致癌风险值超过可接受值约3倍.

(2) 目前国内外已出台的土壤健康风险评估筛选值的来源，几乎考量的情况都是人体零距离暴露在纯度较高的化学物质的环境中所造成的直接或间接的健康危害，而场地环境比较复杂，地表水以及地下水径流、大气的环流都会引发污染物的迁移行为，大气的稀释作用以及土壤自身物理化学或微生物作用都会导致目标污染物浓度发生改变.只通过实测浓度是否高于筛选值就判定某污染场地是否具有健康风险显然不够有说服力，变化中的健康风险也应当引起足够的重视.