许 旭, 常 艺, 陆景彬, 刘佳强, 马克岩, 唐婉月

(吉林大学 物理学院, 长春 130012)

226Ra是自然界中常见的一种放射性同位素, 广泛分布于自然环境本底中[1].226Ra是极毒的亲骨性核素, 半衰期和生物半排出期分别为1 600 a和900 d, 其γ辐射较强[2].226Ra可用于制备放射性发光体, 如飞机仪表盘的荧光涂料等. 利用226Ra的α衰变特性可制备放射性静电消除器, 与铍粉混合可制备Ra-Be中子源等, 但226Ra的γ辐射较强, 且对人体骨骼危害较大, 因此上述应用已被更合适的材料取代. 目前,226Ra主要用于制备中等活度γ放射标准源, 作为医学用源治疗恶性肿瘤, 利用其α衰变生产气态222Rn源及作为示踪同位素测量土壤、岩石、矿藏、水体、大气的环境变迁或地质分布.

133Ba作为一个常用标准源, 对于能量刻度和效率校准均为重要的核素之一, 其特征γ射线能量较低, 衰减常数较大, 常用于制作水分计和密度计,133Ba非均匀性衰减校正系统对心肌断层显像的组织放射性非均匀衰减和散射效应有良好的校正作用[3]. 由于133Ba的能量范围较小, 因此全谱中的所有峰集中在30～480 keV内, 特征峰数量较少, 对其能谱中所有峰的来源研究报道较少. 基于此, 本文通过测量226Ra和133Ba的衰变γ能谱, 并分析特征γ射线的能量和强度, 从而对226Ra和133Ba衰变γ能谱中所有峰的来源进行解释.

1 仪器与材料

美国ORTEC公司生产的GEM-MX5970P4 P型同轴高纯锗探测器, 晶体大小为59 mm×70 mm, 能量响应范围40 keV～3 MeV, 122 keV处半宽度为0.9 keV, 峰康比62, 相对效率38%. 在液氮制冷、低本底铅室的条件下测量. 放射源226Ra不是封装完整的标准源, 出厂时间和出厂活度未知. 标准源133Ba的活度为7.03×104Bq, 另取两个标准源152Eu和241Am用于能量刻度和效率刻度, 两个标准源的出厂活度分别为6.18×104,7.03×104Bq,133Ba,152Eu,241Am的出厂时间均为2006-10-10, 实验时间为2016-07-14.

2 结果与讨论

将高纯锗探测器高压调至2 400 V, 放大51倍, 系统稳定后开始测量. 将放射源226Ra置于距离探头0,4 cm的位置分别测量1 800 s, 放射源133Ba,152Eu,241Am置于距离探头0,4,11 cm的位置分别测量1 800 s. 得到226Ra和133Ba距探头不同距离下的γ能谱, 结果分别如图1和图2所示[4]. 本底谱测量4 h的结果如图3所示.

图1 226Ra在不同距离下的γ能谱Fig.1 γ spectra of 226Ra at different distances

图2 133Ba在不同距离下的γ能谱Fig.2 γ spectra of 133Ba at different distancs

利用241Am和152Eu的γ能谱对高纯锗探测器进行效率刻度, 选取距离探头4 cm处的能谱, 根据公式n=AIε[5]求得探测效率, 其中:n为计数率;A为放射性活度;I为绝对强度;ε为探测效率. 理论值放射性活度先由A=A0e-λt求出, 再根据探测效率计算公式得到4 cm处的高纯锗探测器的能量值和探测效率满足

lgε=-0.56lg2E+2.09lgE-3.63,

(1)

用软件进行拟合的结果如图4所示.

图3 本底谱测量4 h的结果Fig.3 Results of background spectrum measurement after 4 h

图4 源距4 cm处利用241Am和152Eu进行的效率刻度Fig.4 Using 241Am and 152Eu in efficiency calibration at source distance 4 cm

图5 133Ba的衰变纲图Fig.5 Decay scheme of 133Ba

133Ba的衰变方式为轨道电子俘获, 即133Ba原子核俘获一个核外轨道电子, 一个质子转化为一个中子并释放一个中微子, 质量数不变, 原子序数-1转化为133Cs, 半衰期为10.55 a, 其衰变纲图[6]如图5所示.133Ba谱中峰的来源识别结果列于表1. 由表1可见, 能量为30.76,35.17 keV的峰是133Cs的X射线, 内转化过程与轨道电子俘获均可产生X射线, 由于133Cs为133Ba轨道电子俘获产生, 因此其X射线由轨道电子俘获及内转换产生[6]. 能量为53.25,81.02,160.61,223.22,276.57,303.02,355.93, 383.93 keV的峰经查表[7]可知与133Ba的特征峰对应, 同时其峰面积比值和相应峰的绝对强度也基本吻合.

表1 133Ba能谱中峰的来源

由于111.89 keV的峰能量在200 keV以内, 因此先假设其为反散射峰, 根据反散射峰计算公式可得特征峰的能量, 但在该能量位置未发现相应的特征峰, 即该峰不是反散射峰. 再假设为电子对效应, 加上511,1 022 keV均没有相应的特征射线, 即该峰不是逃逸峰. 计算结果表明, 111.89 keV可由30.76 keV和81.02 keV两个峰加和得到, 已知81.02 keV的特征射线是在子核133Cs的γ跃迁过程中产生的, 而子核133Cs是由133Ba经过轨道电子俘获产生的, 在该过程中发射X射线, 同时被探测器记录, 即形成了和峰[8]. 因此133Cs的所有特征峰均可与X射线加和形成和峰.

能量为437.06,134.15 keV两个峰分别是(81.02+355.93)keV与(53.25+81.02)keV的加和, 前者通过查阅衰变纲图可知符合级联关系, 即子核133Cs的γ跃迁发射355.93 keV的γ射线后, 再继续向能级低的外核跃迁, 发射81.02 keV的γ射线, 由于两个过程发生跃迁时间极短被探测器同时记录, 形成γ+γ和峰. 后者的峰通过推断可知其为γ+γ和峰, 但前者属于真符合, 后者为偶然符合. 其他和峰的形成原因类似.

不同源距下计数及其比值列于表2. 由表2可见, 特征峰在源距0,4 cm处的计数比值为1～3, 和峰的比值为10～20, 有一部分和峰在源距4 cm处已无计数, 视为和峰消失.

探测器对特征γ射线的计数率为

n=APΩε,

(2)

其中:A为放射源的活度;P为γ跃迁的分支比;Ω为探测器对源所张的立体角；ε为探测器对特征γ射线的全能峰探测效率. 若忽略偶然符合与角关联, 对于二重符合, 当两条级联射线进入同一个探测器时, 其立体角Ω相同, 因此符合计数率[9]为

nc=APΩ2ε1ε2,

(3)

其中ε1和ε2为探测器对两条射线的探测效率. 由式(2)和式(3)可知, 特征γ射线形成的特征峰计数与立体角Ω成正比, 二重符合的和峰计数与立体角Ω的平方成正比, 即和峰随距离的增加计数衰减更快. 源距4,11 cm处的计数比值再次证实了和峰存在的判断.

表2 不同源距下计数及其比值*

*a,b,c分别为源距0,4,11 cm处计数.

从高纯锗探测器测量226Ra的衰变γ能谱比133Ba的衰变γ能谱特征峰数量更多, 能量范围更广. 通过对能谱的分析表明, 大多数衰变核素特征峰存在于226Ra的能谱中, 且存在大量214Bi和214Pb的特征γ射线, 这是由于226Ra作为重放射性核素, 其衰变随时间推移形成一个衰变链, 最终衰变为稳定核素206Pb.226Ra的衰变链如图6所示.

图6 226Ra的衰变链Fig.6 Decay chain of 226Ra

由图6可见,226Ra的半衰期为1 600 a, 在该过程中一直发生α衰变, 产生衰变子体222Rn,222Rn的半衰期为3.82 d, 理论上放置时间超过222Rn的5个半衰期即可达到226Ra和222Rn的放射性平衡. 先考虑衰变链226Ra-222Rn-218Po,226Ra和222Rn的衰变常数为λ1和λ2, 假设初始226Ra的原子数量为N0, 单一的放射性衰变核226Ra满足指数关系N1=N0e-λ1t, 由于子核222Rn需考虑从母核226Ra获得的原子数量λ1N1dt及衰变成子核218Po的原子数量λ2N2dt, 因此222Rn的原子数量表达式[10]为N2=[N0λ1/(λ2-λ1)]×(e-λ1t-e-λ2t). 再假设时间无限长, 若218Po的原子数量为N0, 则现有的衰变链稳定, 不再发生衰变.226Ra谱中出现峰的来源识别结果列于表3.

表3 226Ra能谱中峰的能量、计数、绝对强度I和来源*

续表3

*a,b分别为源距0,4 cm处计数.

由表3可见,226Ra的γ能谱中特征峰能量与226Ra,210Pb,214Bi和214Pb的特征γ射线能量相对应, 放射源与探头0 cm和4 cm处的特征峰计数比值量级相同, 排除了和峰的可能, 且0 cm处计数与对应特征射线绝对强度的比值经探测器效率曲线修正后, 其比值的量级也基本相同, 表明能谱中特征峰计数符合对应的来源放射性核素214Bi和214Pb的衰变强度规律, 进一步验证了峰的来源推断的准确性. 从226Ra的衰变规律、特征射线能量和强度证明了226Ra衰变γ能谱中存在大量其衰变子核特征峰. 其中能量为130.45 keV的峰为(53.35+77.14)keV两个峰相加,214Bi由214Pb的β衰变产生, 其X射线为内转换产生, 已知53.35 keV的特征射线在子核214Bi的γ跃迁过程中产生, 在发生γ跃迁过程产生53.35 keV的特征射线与内转换产生的X射线同时记录形成130.45 keV的和峰, 其他和峰形成原因类似.

综上, 本文利用高纯锗探测器对226Ra和133Ba的γ能谱中所有峰进行了识别, 分析解释了每个峰的来源, 并总结了衰变γ能谱中可能出现峰的类型. 对于133Ba的γ能谱, 源与探头距离较近时和峰出现的频率较高, 通过对133Ba谱的分析, 给出了判断和峰的条件及和峰的性质, 即和峰比特征峰随距离变化衰减的更快. 对于226Ra的γ能谱, 特征峰主要来源为226Ra 的衰变子核, 衰变链226Ra-222Rn-218Po…206Pb中主要有214Pb,214Bi和210Po等强γ源, 使得226Ra的γ能谱中除226Ra的特征γ射线外, 还有上述核素的特征γ射线.