吉芳英 ,王攀峤 ,陈晴空 (.重庆大学,三峡库区生态环境教育部重点实验室,重庆 400045；2.重庆交通大学,环境水利工程重庆市工程实验室,重庆 400074)

近年来,基于硫酸根自由基(SO4•-)的高级氧化技术已成为难降解有机污染物 (ROPs)处理领域的研究热点.最经济的硫酸根自由基引发方式是以Co2+离子催化过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS),其反应机理与 Fenton反应相似,反应无需外加能源和特制的反应器,操作简单、低能耗;相对于Fenton试剂还具有氧化性更高、催化剂Co2+稳定存在、没有化学污泥产生、运行pH值范围宽等优点[1-2].但作为催化剂的 Co2+是有毒金属离子,对人体和环境有潜在的危害[3-4].将 Co3O4颗粒、钴-铁酸盐和负载型含Co材料[5]等含钴固体催化剂用于PMS催化可有效降低Co2+的环境风险.但催化剂的非均相化降低了 Co2+离子的扩散能力,当催化剂对目标污染物和PMS吸附性较弱时,Co2+与PMS的接触率下降, 会导致催化效率降低,需要投加大量催化剂或PMS以获得较高的自由基产率.而过量的PMS会造成SO42−浓度过高,需要增加后续脱盐设施,极大地提高技术成本.因此,如何提高非均相催化效率是减少催化剂和PMS投加量的关键.

近年来,纳米反应器在非均相催化领域受到广泛关注,它能提供一种纳米尺度的空间,通过内外浓度差吸收、释放物质,使反应受限于该纳米空间范围内.将它与基于 SO4•-高级氧化技术的非均相体系耦合,能极大地提高催化效率,同时减少催化剂和氧化剂PMS的投加量.各种结构的纳米反应器中,yolk-shell型纳米反应器具……