张华美, 荆延德, 孙笑笑

(1.山东省高校南四湖湿地生态与环境保护重点实验室, 山东 济宁 273165; 2.曲阜师范大学 地理与旅游学院, 山东 日照 276826)

经水利部统计，2013年全国废污水排放总量达到7.75×1010m3，中国大部分湖泊处于富营养化状态。目前水资源水环境问题成为制约我国经济社会可持续发展的重要因素[1]。据调查，中国输入河流湖泊污染物的1/2来自于非点源污染。据研究表明，“三河三湖”地区富营养化程度较高[2]，其中非点源污染比例高于点源污染。例如，海河流域[3]的TN和TP非点源污染量分别占总污染量的58.7%和60.2%，巢湖流域[4]的TN和TP非点源污染量分别占总污染量的74.0%和68.0%。由于非点源污染的发生具有随机性、分散性和广泛性的特点，增大了非点源污染控制难度，因此对非点源污染负荷的研究最为常见方法是模型模拟法。美国学者在研究土地利用与湖泊富营养之间关系[5]时，首次提出输出系数模型。Johnes[6]不断的对模型改进，并将模型进一步扩展到农村生活、牲畜和大气沉降污染物负荷量。该模型所需参数少且较易获取，能很好地结合GIS，RS技术，非常适用于监测资料少的大尺度流域非点源污染的研究[7]。南四湖是鲁南苏北最重要的水源地，随着南四湖流域工农业的快速发展，污染物入湖量不断增加，非点源污染成为导致南四湖流域水质恶化和水体富营养化的主要原因[8]。以不同入湖河流为主划分子流域进行分区管理，能有效控制南四湖流域非点源污染。目前，运用输出系数模型并结合RS和GIS技术，对南四湖流域进行氮磷非点源污染时空格局及防治分区演变特征的研究很少。因此，本研究将江苏省徐州市的丰县和沛县划入南四湖流域研究区域，运用输出系数模型综合考虑流域内土地利用方式及类型、畜禽养殖、农业生活和降水等方面因素，进行流域非点源污染时空变化特征分析，以期为南四湖流域非点源污染控制和社会经济的可持续发展提供理论依据和支撑。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

南四湖是山东省济宁市以南的微山湖、昭阳湖、独山湖、南阳湖4个湖的总称，是淮河流域的第二大淡水湖。湖区总面积为1 266 km2，呈西北东南方向展布，南北长约125 km，东西宽5.6～30 km，储水量为1.93×109m3，容量可达到6.37×109m3。南四湖流域，属于淮河流域的沂沭泗水系，跨鲁、苏、豫、皖4省32个县(市、区)，承接53条河流来水，总流域面积为3.17×104km2[9]，其中，梁济运河将其划分为湖东地区和湖西地区。根据实际情况和研究需要，本研究中的区域包括山东省南四湖流域28各县(市、区)和江苏省徐州市2个县(市、区)(丰县和沛县)。南四湖地处暖温带、半湿润季风气候区，年平均气温为14.2 ℃，多年平均降水量为700 mm。南四湖流域多年平均水资源总量为1.68×109m3，生物资源、矿产资源(煤炭、稀土、铁矿)、农业资源丰富。工农业的发展使南四湖流域水质富营养化，非点源污染较严重。据2011年济宁市南四湖水资源监测可知，南四湖入湖河道中氨氮、5 d生化需氧量、化学需氧量超标率分别达到33.3%，13.3%，13.3%。南四湖湖区富营养指数在42～50之间，属于中营养化状态。

1.2 数据来源及处理

本研究中需要的数据主要包括地理空间数据和属性数据两种类型，地理空间数据包括土地利用数据、水系图和行政区划图，属性数据指的是各县(市、区)的农业人口数量、畜禽(牛、猪、羊、鸡)养殖情况、化肥折纯量和平均降水量数据。本文中的数据来源和说明详见表1。在本研究中，主要采用的数据处理工具为Excel 2003数据处理软件、SPSS 19.0数据处理软件和ArcGIS 10.1空间分析软件。运用Excel 2003软件进行基础数据的计算；运用SPSS软件进行聚类分析；运用ArcGIS 10.1软件进行空间数据处理和绘制图像。

1.3 研究方法

1.3.1 输出系数模型 输出系数模型是建立不同污染源与污染负荷量之间关系，求得研究区污染物负荷总量，不考虑污染物在环境中复杂过程。

Johnes等[6]改进后的输出系数模型公式为：

(1)

式中：L——营养物的输出量；Ei——第i种营养源的输出系数(即单位面积年负荷量)；Ai——第i类土地利用类型的面积或第i种牲畜的数量、人口数量；P——降雨输入的营养物数量，计算公式为：

P=c·a·Q

(2)

式中：c——雨水中营养物的浓度(mg/L)；a——年降水量(mm)；Q——径流系数。

表1 数据来源及说明

1.3.2 输出系数的确定 从南四湖流域的实际情况和已有数据出发，将南四湖流域非点源污染源分为4类：土地利用污染物、畜禽排泄物、农村生活污染物和降水营养盐。输出系数确定较为复杂[10]，本研究中，运用文献参考法和数学统计分析法确定4类污染物的输出系数(表2)。

(1) 由于南四湖流域和云蒙湖流域的地理位置都位于山东省境内，因此以两流域的气候条件、水文条件、土地利用情况及种植条件等相同为前提，参考孟晓云等[11]的试验估算成果从而确定耕地、林地、草地和城镇用地的TN和TP输出系数值。全国对水域与未利用土地的TN，TP输出系数研究检测较少，且各研究区域的系数值大致相同，因此，水域与未利用土地的TN，TP输出系数参考国家平均值[12]。

(2) 由于确定畜禽排泄物的输出系数较为复杂，因此，国内外没有确定的标准。本文将畜禽分为4种类型：大牲畜(牛)、猪、羊和家禽(鸡)，计算时，以已有的研究和高祥照等[13]人的研究作为标准，饲养期采用全国估算值(猪按300 d计算，牛和羊的饲养期较长，按365 d计算，家禽的饲养期为55 d)，流失率采用全国平均水平(粪便的流失系数大约为2%～8%，尿液的流失系数达到50%)。

(3) 本研究中，农业生活污染物包括人类粪尿和生活污水。人类粪尿产生的污染物输出系数以《肥料实用手册》[13]中数据作为标准，粪尿的流失量按经验值21.9%计算[14]；生活污水产生的污染物输出系数计算时，用水量采用经验数据(全国农村人均综合用水量为50～80 L/d，山东省农村人均生活用水量大约在71 L/d，江苏省农村人均生活用水量大约在86 L/d)，流失率参考叶飞等[15]的研究(生活污水的流失率为85%)。

(4) 降水为水体带来的营养盐的浓度参考李恒鹏[16]与崔巍等[17]的降水监测估算结果(TN浓度为1.270 mg/L，TP浓度为0.025 mg/L)，南四湖流域的多年平均径流系数采用沂沭泗水系相关研究结果(取值为0.14)。

表2 南四湖流域不同污染源TN/TP输出系数

据研究[18]表明，地表径流引起的氮素损失约占施肥量的15%，可利用南四湖流域氮肥施用折纯量对耕地的输出系数进行修正，由于草地和林地不需要施肥，因此不需要改进输出系数。对耕地输出系数的修正结果详见表3。

表3 南四湖流域耕地输出系数修正

1.3.3 等标污染负荷法 为使各种污染物之间具有可比性，采用等标污染负荷法计算各污染物的等标排放量。计算公式为：

(3)

(4)

(5)

(6)

(7)

(8)

(9)

式中：Ei——污染物i的排放量(t/a)；C0——《国家地表水环境质量标准》(GB3838-2002)Ⅲ类标准系列中该污染物的标准浓度值，即ρ(TN)为1 mg/L，ρ(TP)为0.2 mg/L；n——污染物的个数；m——污染物源的个数；Dij——第j个污染源中污染物i的等标排放量(m3)；Di——污染物i的等标排放量(m3)；Dj——污染源j的等标排放量(m3)；Dm——某区域的等标排放量(m3)；Di总——区域中污染物的等标排放总量(m3)；Ki——污染物i在某污染源中的等标污染负荷比(%)；Ki总——污染物i在某区域中的等标污染负荷比(%)；Kj——污染源j在某区域中的等标污染负荷比(%)。

1.3.4 排放强度 非点源污染排放强度指的是单位面积非点源污染物的排放量，计算公式为：

EI=E/AL

(10)

式中：EI——非点源污染物的排放强度；E——非点源污染物的实际排放量； AL——区域的国土面积。

1.3.5 分解分析法 本文利用分解分析法找出驱动总污染变动的最主要的核算单元，并分析该单元的污染变动的原因，对应的产污单元可称之为“驱动污染总量变动的最活跃单元”[19]。设非点源污染可分解为n个污染单元(污染途径)，第t年整个地区非点源污染总量Et可写成n个分单元非点源污染量Eit之和，即

(11)

对该式进行差分变换，且左右两边同除以E(t-1)，得到非点源污染变化率方程为：

(12)

公式(5)又可变换为：

(13)

式中：TCt，UCit——分别表示一个地区总非点源污染变化率和第i个单元产生的非点源污染变化率；Wi(t-1)——权重。

非点源污染变化率方程的含义是：一个地区的整个非点源污染量变化率等于各个污染来源的非点源污染量变化率的加权平均，权重为各污染源单位第(t-1)年非点源污染量与该地区(t-1)年所有非点源污染总量之比，即

(14)

1.3.6 聚类分析法 聚类分析是将物理或抽象对象的集合分成相似对象类的过程。本研究分析的数据为南四湖流域各子流域的等标污染负荷平均强度值，采用的聚类类型为系统聚类，聚类方法为Ward法，度量标准为平方Euclidean距离，标准化方法为Z得分。

2 结果与分析

2.1 南四湖流域非点源污染时间特征分析

据《山东省水资源公报》显示，2013年南四湖上级湖和下级湖全年期水质评价均为Ⅲ类，下级湖的营养状态评价为中营养，上级湖为轻度富营养，其中，TN和TP是主要入湖污染物。对污染源情况调查分析，结果表明该两种污染物的非点源污染排放量占总污染量的比例分别为62.70%和59.20%。通过对流域非点源污染排放量变化趋势(图1)分析，可知1990—2013年期间南四湖流域非点源TN和TP污染排放量整体变化趋势是先上升再下降后趋于平稳。在1990—1995年期间，TN排放量从1.89×105t/a增大到2.02×105t/a，TP排放量由1.11×104t/a增大到1.17×104t/a；在1995—2000年期间，TN排放量降低到1.75×105t/a，TP排放量降低到9 394.140 t/a；在2000—2013年期间，TN和TP多年的排放量变化率不大。由图1可知，南四湖流域非点源污染中TN相对于TP是主要污染物，每年贡献率均达到94%以上。

图1 南四湖流域非点源污染排放量

从南四湖流域非点源污染物输出结构(图2)看，非点源污染物TN的主要来源是土地利用，多年平均排放量为1.14×105t/a，平均贡献率达到62.48%，畜禽养殖和农业生活在污染总量中的贡献率较低，多年平均排放量分别为3.92×104t/a，2.57×104t/a，贡献率分别达到21.20%和14.06%，降水的贡献率最低，仅2.26%。非点源污染物TP的主要来源是农业生活和畜禽养殖，多年平均排放量为4 300.00，4 189.43 t/a，贡献率达到41.74%和40.30%，其次是土地利用，多年平均排放量为1 765.07 t/a，占多年平均排放总量的17.17%，降水贡献率最低，仅0.79%。将图1和图2相结合，得到1995年南四湖流域非点源TN和TP变大的原因是1995年流域的畜禽养殖数量有所增加。

图2 南四湖流域非点源污染物输出结构

本研究运用分解分析法对南四湖流域非点源污染变化进行分析，以期找出不同核算单元中驱动污染总量变动的最活跃单元，结果详见表4。 ①TN变动的最活跃单元分析。近24 a间，南四湖流域TN的变化率为-7.59%，说明TN污染物减少了7.59%，其中在1990—1995年,2000—2005年和2010—2013年3个阶段中，1990—1995年阶段的TN具有增长趋势，1995—2000年和2005—2010年2个阶段的TN具有减少趋势。在1990—1995年,2000—2005年和2005—2010年3个阶段中，降水营养物中的TN的排放变化率相对最高，分别达到-21.02%，23.56%和-17.64%，其次畜禽养殖排放的TN变化率较高，分别为19.96%，5.94%和-5.18%，土地利用和农业生活排放的TN变化率较低，说明在这3个阶段中，TN变动的最活跃单元为降水。1995—2000年期间，畜禽养殖排放的TN变化率相对最高，达到-47.95%，其次为农业生活(-5.71%)，土地利用和降水排放的TN变化率较低，说明在此阶段，TN变动的最活跃单元为畜禽养殖。2010—2013年期间，畜禽养殖排放的TN变化率最高，达到13.79%，其次为降水(-12.87%)和农业生活(-12.68%)，土地利用最低，说明该阶段中TN变动的最活跃单元为畜禽养殖。整体而言，降水营养物中TN 的排放变化率达到-30.120%，其次是畜禽养殖，TN变化率为-28.63%，再次是农业生活，TN变化率为-15.86%，土地利用排放的TN变化率最低，说明降水是TN变动的最活跃单元。 ②TP变动的最活跃单元分析。1990—2013年期间，TP整体成减少趋势，变化率为-9.70%，其中在1990—1995年，2000—2005年，2005—2010年和2010—2013年4个阶段中，TP具有增长趋势，在1995—2000年期间，TP具有减少趋势。1990—1995年和2000—2005年2个阶段中，降水营养物中的TP的排放变化率相对最高，分别达到-21.020%和23.560%，其次畜禽养殖排放的TP变化率较高，分别为15.030%和12.560%，土地利用和农业生活排放的TN变化率较低，说明在这2个阶段中，TP变动的最活跃单元为降水。在1995—2000年期间，畜禽养殖排放的TP污染物的变化率较高，达到-38.35%，其次是农业生活，变化率达到-5.710%，土地利用和降水排放的TP变化率较低，仅-0.27%和-0.21%，说明该阶段TP变动的最活跃单元是畜禽养殖。在2005—2010年期间，降水是TP变动的最活跃单元，变化率达到-17.64%，其次是农业生活和畜禽养殖，TP变化率分别为2.09%和1.43%，土地利用排放的TP变化率最低。在2010—2013年期间，畜禽养殖是是TP变动的最活跃单元，变化率达到16.00%，其次是降水和农业生活，TP变化率分别为-12.87%和-12.68%，土地利用排放的TP变化率最低。整体而言，降水营养物中的TP排放量变化率最高，达到-30.12%，其次为农业生活，TP变化率为-15.86%，畜禽养殖和土地利用排放的TP变化率较低，分别为-6.070%和-2.35%，说明降水是TP变动的最活跃单元。

2.2 南四湖流域非点源氮磷污染空间分布演变特征

为了解近24 a南四湖流域非点源污染空间分布变化特征，运用ArcGIS 10.1软件的Plus工具对这6 a的TN，TP等标污染负荷强度分布图进行叠加，得到南四湖流域非点源TN，TP总等标污染负荷强度图(图3)。

表4 各污染源的TN和TP排放变化对流域整体TN和TP排放变化的影响

注：各污染源污染物的排放变化率以假设南四湖流域非点源污染排放总量变化为100%为前提，其中负号表示总量减少。农业生活和降水中的氮和磷在单位体积内含有量是一定的，每年农业生活和降水量不同，使的TN，TP负荷量不同，但每个时间段变化率一致。

图3 南四湖流域非点源TN，TP总等标污染负荷强度

由图3可知，南四湖流域非点源TN，TP总等标污染负荷强度地区分布不均衡，地区差异明显，经过近24 a的变化，非点源污染程度地区差异呈缩小趋势。整体而言，湖西地区污染程度比湖东地区严重，湖西地区的菏泽市污染相对较为严重，湖东地区中的微山县和枣庄市西南部污染相对严重。出现该现象的其主要原因为南四湖流域的湖西地区的经济发展水平低于湖东地区；湖东和湖西地区生产总值在2000年分别为629.69和482.5亿元，2005年分别为1 454.58和1 137.64亿元，2010年分别为3 086.87和2 694.24亿元，2013年分别为4 296.52和4 238.25亿元。湖西地区农村和农业面积较大；整个流域农业用地面积均逐年减少，直到2013年湖西地区耕地面积占整个湖西地区76%，而湖东地区耕地占地65%，且每年湖西耕地面积比重均高于湖东。湖西地区使用的化肥和农药量比湖东地区大，随年份增加化肥使用量增多，自2000年以来，每年湖西地区化肥使用折纯量比湖东地区高5.00×105t以上，2013年分别达到9.61×105t和4.17×105t，湖西地区每年农药使用量比胡东地区多1.00×104t，且大部分随雨水径流流入南四湖流域。

2.3 南四湖流域非点源氮磷污染防治分区演变分析

依据南四湖流域实际地形特征、土地利用精度和DEM数据精度，利用ArcGIS水文分析功能，对研究区DEM数据进行洼地填充、流向计算、汇流累积量计算及河网提取等处理，根据主要入湖河流的流域面积大小划分出14个子流域(图4)。

图4 南四湖流域子流域分布

由表5可知，1990—2013年期间，湖东地区的子流域非点源污染程度普遍偏低，且变化程度较小。其中十字河流域、韩庄运河流域污染属于轻度污染负荷区，泗河流域、白马河流域和城河流域属于中度污染负荷区。但湖东的北沙河流域的污染程度有加重趋势，由Ⅱ区变为Ⅲ区。湖西地区中，除大沙河流域和郑集河流域外，其他子流域污染程度较高。大沙河流域与郑集河流域在24 a间污染程度皆有一定的变化，大沙河流域污染变化幅度较小，而郑集河流域污染变化幅度较大，由Ⅲ区变为Ⅰ区又恢复到Ⅲ区污染水平。洸府河流域、梁济运河流域和复新河流域，在近24 a间污染程度加重，属于重度污染负荷区。万福河流域污染变化幅度较大，由Ⅳ区变为Ⅲ区，再升为Ⅴ区，后降为Ⅳ区污染水平，属于重度污染负荷区。洙赵新河流域和东鱼河流域污染变化幅度较小，但属于重度污染负荷区。

表5 流域非点源污染控制分区结果

综上所述，南四湖流域湖西地区非点源污染较为严重，是重点治理区；北沙河流域、洸府河流域和梁济运河流域污染程度有加重趋势，是优先控制和重点治理区。

3 结 论

(1) 南四湖流域非点源TN和TP污染排放量在1990—2013年不断变化，先上升后下降，最后趋于平稳。TN是南四湖流域非点源污染的主要污染物，每年贡献率均达到94%以上。TN主要来源是耕地，多年平均贡献率达到62.480%；TP的主要来源是农业生活和畜禽养殖，多年贡献率达到41.740%和40.300%；降水是影响TN和TP变动的最活跃的单元。

(2) 南四湖流域非点源污染程度空间分布不均匀，在近24 a间，地区差异有缩小的趋势。湖东地区的各子流域非点源污染程度普遍偏低，且变化程度较小；湖西地区中，除大沙河流域和郑集河流域外，其他子流域污染程度较高。南四湖流域湖西地区非点源污染严重，是重点治理区，北沙河流域、洸府河流域和梁济运河流域污染程度有加重趋势，是优先控制区。

由于研究区范围大，实地检测工作量较大未进行开展，估算结果缺乏数据对照。同时在污染物和污染源中的选取中，也未考虑农药、农膜等污染源和CODcr，NH3-N等污染物。因此，为了使研究结果更贴近真实状况，在下一步的研究工作中，将综合考虑流域非点源污染的影响因素，结合实际监测数据，更加真实、精确地反映流域非点源污染负荷及其分布特征。

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