王玲玲+马双良+梁晶+王楠+王维思

摘要：通过高速公路隧道法测试各种机动车在正常行驶状态下的VOCs排放，研究了机动车VOCs的排放特征和排放因子。试验为避免城市内隧道实验时受交通路况和车型等因素限制，选取连霍高速的康店隧道作为研究对象，得到31种C3～C12范围内的VOCs排放因子，排放因子由大到小前三位是甲苯（8.74±6.12）mg/（km·辆）、萘（8.06±7.04）mg/（km·辆）、苯（5.63±2.88）mg/（km·辆），轻型车、重型车和客车的排放因子依次为：4.89 mg/（km·辆）、4.87 mg/（km·辆）和8.46mg/（km·辆）。试验数据在一定程度上反映了机动车匀速行驶条件下的VOCs排放状况，可为机动车污染控制提供研究基础。

关键词：高速公路隧道试验；排放因子；机动车尾气

中图分类号：U467.48

文献标识码：A 文章编号：16749944（2017）22000404

1 引言

大气环境中的挥发性有机物VOCs不仅参与生成气溶胶[1]，其较强的光化学反应活性也成为臭氧和光化学烟雾形成的前提[2，3]，对复合型大气污染的形成至关重要。交通运输是全球最大的VOCs人为排放源[4]，对于流动机动车的研究主要包括交通干道研究、台架试验研究和隧道研究等。机动车台架试验可获得单辆车的排放因子[5]，综合平均排放因子需通过现场试验或模式计算获得[6]。隧道实验通过在隧道内外监测污染物的浓度，并根据现场的车流参数，获得对应车辆的平均排放因子。与台架测试相比，隧道实验不但能获取大量车辆样本的排放水平，而且可反映机动车在实际交通流内的排放特征。一般选取隧管长、坡度和弯度较小、单向通车、通风口少且交通流量大的隧道进行试验。隧道实验研究机动车排放VOCs在国内外已广泛开展。Touaty等[7]对巴黎某隧道大气VOCs进行了实地测量和模型估算，指出异戊烷、乙烯、乙炔、丙烯和正丁烷在TVOC中含量最高。广州珠江隧道试验浓度最高的前三种为乙烯、异戊烷和甲苯[8，9]。在隧道试验测定机动车VOCs排放的有关文献中，大部分选取城市内隧道进行研究，不足之处在于车速受交通路况等影响较为显著，而且车型受一定限制，中重型车偏少，测得的排放因子仅代表该区域车辆在一定情况下的结果，影响测试结果的代表性。因此，本研究在国内机动车排放研究中首次选择了高速公路隧道进行机动车VOCs排放因子的研究。优点是所测车辆速度均匀（中等车速80km/h）、没有城市拥堵造成的怠速情况，更接近不同车辆尾气实际排放情况，增加了研究结果的使用范围和代表性。通过隧道试验研究了各种机动车在正常行驶情况下的VOCs排放，以弥补怠速情况下测试结果的不足。

2 试验方法

2.1 隧道试验

隧道试验测试地点为我国公路东西交通大动脉连霍高速郑州至洛阳段的康店隧道，全长0.975 km，截面积90 m2，测试有效长度0.870 km，测试点位分别位于隧道入口的50 m处和出口30 m处，测试点位在右侧。使用带有限流阀的不锈钢苏码罐采集VOCs，采样时间30～40 min，采集时间在9：00～17：00。该隧道中没有设置风机，完全为自然排风，中间没有风口。每次采集样品时，同步计量通过车辆情况，统计车辆按轻型车（含面包车商务车）、客车（包括载人长途中巴和大巴车）和重型车（包括中型和重型柴油货车）分类。测试时天气晴朗，风力3级以下。

测试期间，总车流量在480～800辆/h不等，从10：00～16：00，除中午12：00～13：00车流量在500辆左右，其他时段车流量稳定在800±100辆/h间。三种车型的比例也比较稳定，小轿车等轻型车占53%～72%，每小时在460±106辆之间；重型货车占25%～42%，每小时在212±20辆之间；大巴车明显少于其他两种车型，占3%～5%，每小时在32±8辆之间。

2.2 仪器分析方法

试验仪器主要有：DSQⅡ气相色谱质谱仪（美国赛默飞世尔公司）；DB-624 毛细管柱（美国安捷伦科技有限公司，60 m×0.32 mm×1.8 μm）；7100A 預浓缩仪（美国Entech 公司，配美国Entech 公司7016A 自动进样器）；4600A 气体动态稀释仪（美国Entech 公司）；3100 罐清洗仪（美国Entech 公司）；苏玛罐（美国Entech 公司）；TO15 标准气体、PAMS 标准气体、内部标准气体（φ=1×10-6，Linde Gas North America LLC）。

3 结果与分析

3.1 隧道进口和出口VOCs质量浓度

VOCs测定数据的结果显示，进口处VOCs浓度在22～120 μg/m3之间，出口处对应进口处VOCs浓度增加了7～53 μg/m3。与北京大学邵敏等人2004年对广州市珠江隧道（城市隧道）的测试结果[8]比较，康店高速隧道中重型车比例明显高于珠江隧道（图1），但车流量和进、出口处VOCs浓度均低于珠江隧道。高速公路的机动车排放因子具有不同的特点，其测试参数见表1。

将各参数代入公式（1）可得到VOCs各组分的排放因子，表2按照保留时间排序列出了尾气VOCs排放中占主要含量的31种化合物的排放因子。

31种化合物的排放因子由大到小分别为甲苯（8.74±6.12）mg/（km·辆），萘（8.06±7.04）mg/（km·辆），苯（5.63±2.88）mg/（km·辆），二甲苯（3.07±1.89）mg/（km·辆），异戊烷（2.94±1.01）mg/（km·辆），丙烯（2.80±1.6）mg/（km·辆），正己烷（2.21±1.19）mg/（km·辆）等。

本课题研究结果和文献中美国高速公路隧道实验结果基本一致，不一致的是美国隧道尾气中异戊烷最高；1993年Fort Mchenry隧道实验[10，11]中机动车（轻型车）首要排放物为异戊烷（31.9±2.5）mg/（km·辆），其次为甲苯（28.5±2.6）mg/（km·辆）和二甲苯（23.9±419）mg/（km·辆）。而2002年美国Gubrist隧道实验中机动车[12，13]排放因子研究显示，相比1993年VOCs排放因子下降了80%左右，异戊烷和甲苯的排放因子分别下降到（6.2±0.7）和（6.4±0.8）mg/（km·辆）。初步分析VOCs排放因子高低和燃料品质及发动机催化器有一定关系，本研究中高速公路排放因子和2002年美国的排放因子水平接近。endprint

目前，国内鲜少有关于高速公路隧道试验测定排放因子的研究结果，城市隧道试验中广州珠江隧道测试VOCs各组分以乙烯排放居首位，达到（52.9 ±7.4）mg/（km·辆），其次为异戊烷和甲苯。和广州珠江城市隧道试验相比，本次高速公路隧道实验结果明显偏低，这与车流量及车速、路况有直接关系，广州珠江城市隧道监测期间高峰期出现堵车，且车辆中有摩托车等高排量的城市动力车，而本研究监测的高速公路隧道在监测期间车辆行使速度均匀，未出现堵车等非正常运行状态，也没有摩托车和其他动力车。研究结果比较接近车辆正常运行的实际排放情况。

需要说明的是本课题采用的仪器设备分析的VOCs范围是C3～C12，因此分析结果不包括乙烷、乙烯和乙炔。

3.3 不同车型综合VOCs平均排放因子

由质量平衡计算得到隧道试验事例中机动车车组排放的污染物总质量M（g）后，机动车排放VOCs受车型影响。各个采样时段，由于机动车构成的差异，排放因子的值也是不相同的。因此，可以根据各个样本的排放因子和机动车构成比例，采用线性回归模型求解各类机动车的排放因子（图2）。可通过公式（2）计算得到隧道实验事例中所有机动车平均排放因子：

车辆平均排放因子反映隧道内不同采样时间机动车的平均排放水平，代表某种平均行驶速度、机动车组成、车龄分布和行驶里程分布情况的排放因子。大部分的隧道研究采用的方法是把机动车分为重型车和轻型车2类求解，考虑到载客大巴和重型车的区别，本课题将车型分为轻型车、重型车和客车三类来分担排放因子。连霍高速公路是我国公路交通的东西大动脉，本研究通过對高速公路隧道试验的尾气测定可以得到重型车、客车和轻型车的排放因子。由模型计算结果可知，对12个样本进行回归分析，得到小型车排放因子为4.89 mg/（km·辆），客车排放因子为8.46mg/（km·辆），货车排放因子为4.87 mg/（km·辆）（r2=0.737）。

3.4 动车尾气VOCs的T/B比值

探查环境空气中VOCs的污染来源时，常用甲苯和苯比值（T/B）关系来判断机动车尾气排放的贡献[14]。苯是机动车尾气VOCs的示踪化合物，而甲苯除机动车外，还受多种污染源的影响，有研究机动车发动机燃烧等发现，当T/B比值小于2.0表示受机动车尾气影响显著，而受溶剂挥发等其他VOCs排放源影响时，T/B则相对较大。本研究中高速隧道T/B统计结果是1.16±0.54，而监测期间车辆在进入隧道的速度在60～100 km/h间（高速公路隧道的限速为80 km/h），从监测结果可见，当车辆在正常行驶过程中，油料燃烧较为充分，特别是高速公路隧道处于远离城市外开阔环境，没有其他的污染源，隧道中VOCs成分和T/B比值更能反映机动车实际运行的尾气排放情况，T/B比值小于2规律明显，隧道内和隧道口大气具有明显的机动车尾气排放特征（表3）。

4 结论

（1） 连霍高速公路康店隧道测试机动车排放，得到31种C3～C12范围内的VOCs排放因子，和2002年美国的排放因子水平接近。由大到小前三位是甲苯（8.74±6.12）mg/（km·辆）、萘（8.06±7.04）mg/（km·辆）、苯（5.63±2.88）mg/（km·辆），二甲苯、异戊烷、丙烯、正己烷排放因子紧随其后。

（2） 康店高速公路隧道实验得到轻型车、重型车和客车的排放因子依次为：4.89 mg/（km·辆）、4.87 mg/（km·辆）和8.46 mg/（km·辆）（r2=0.737）。

（3） 本研究中高速隧道T/B统计结果是1.16±0.54，说明隧道内和隧道口大气VOCs的主要贡献为机动车尾气排放。

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Abstract： The emission of VOCs from vehicles under normal driving conditions is tested by the highway tunnel test to study the emission characteristics and emission factors of VOCs. Kangdian tunnel along Lian-Huo Expressway was selected to avoid some limiting factors， such as road traffic and vehicle types. The experiment results presented emission factors covering thirty-one species of VOCs from C3 to C12.Top 3 VOCs species with the highest emission factors were toluene， naphthalene and benzene andtheir emission factors were（8.74±6.12）mg·km-1·veh-1，（8.06±7.04）mg·km-1·veh-1 and（5.63±2.88）mg·km-1·veh-1， respectively. The emission factors for light duty vehicles， heavy duty vehicles and passenger vehicles were 4.89 mg·km-1·veh-1，4.87 mg·km-1·veh-1 and 8.46mg·km-1·veh-1， respectively. The results reflect the VOCsemissions of the motor vehicle under the condition of constant running， providing the research foundation for the pollution control to a certain extent.

Key words： expressway tunnel experiment； emission factors； vehicle exhaustendprint