曾国强 朱珠 葛良全 罗明涛 余鹏 杨剑 严磊 赖茂林 郭生良



水体γ放射性测量中高纯锗探测效率刻度

曾国强1朱珠1葛良全1罗明涛1余鹏1杨剑1严磊1赖茂林1郭生良2

1（成都理工大学四川省地学核技术重点实验室 成都 610059） 2（成都新核泰科科技有限公司 成都 610052）

水体放射性测量中要得到核素的活度，就必须知道核素的探测效率，而探测效率的影响因素较多，所以，对高纯锗探测装置进行效率刻度具有重要的实际意义。本文选用的高纯锗探测装置是基于一种水体放射性的实时在线监测系统，将待监测水域中的水样采样到低本底铅室中，利用高纯锗探测器对水中放射性核素进行探测。实验采用KCl配制了一定比活度的40K液体源，测量其γ能谱，并计算40K的探测效率。同时根据厂家给的具体参数，对整个水体监测系统进行了建模和计算，模拟计算了能量在59.5−2614.7 keV范围内的γ射线的全能峰探测效率并得到效率曲线。通过对比40K的探测效率，发现其实验测量结果和模拟计算结果的偏差为0.018%。验证了使用蒙特卡罗模拟高纯锗探测装置效率刻度方法的可行性和准确性。

HPGe探测器，探测效率，效率刻度，蒙特卡罗方法

本文选用的高纯锗探测装置是一种基于水体放射性的实时在线监测系统，将待监测水域中的水样采样到低本底铅室中，利用高纯锗探测器对水中放射性核素进行探测。高纯锗探测装置的效率刻度方法通常有两种：标准源刻度法和无源效率刻度法。一般实验中会涵盖很广的能量范围，若使用标准源刻度法，就需要选取多种不同能量的标准放射性溶液，增大了实验的工作量，延长了工作人员遭受的剂量照射时间。无源效率刻度法则是通过计算机来实现对核辐射探测器的效率刻度，从而得出相应可参考的数值。经调研，目前常用的无源效率刻度方法包括：Monte Carlo和ISOCS (In-Situ Object Count System)。ISOCS方法[1]采用的是堪培拉公司开发的刻度软件，用于高精度计算探测装置的探测效率。但是在该程序中，放射源及探测器的模型的种类及数量有限，在某些情况下不能使用，所以ISOCS刻度软件在使用中会受到一些限制，且因为实验条件有限，所以选择Monte Carlo方法。Monte Carlo方法是一种数值计算方法，既能解决确定性问题，也能解决随机性问题[2]。MCNP (Monte Carlo N Particle Transport Code)是蒙特卡罗方法发展的一种通用的中子、光子和电子的输运程序[3]，该程序模拟计算高纯锗探测装置对水体放射性的探测效率，进行效率刻度。

1 水体放射性实时在线监测系统简介

水体放射性实时在线监测系统是一套能够在非实验的情况下，无需取样、浓缩等操作，实现对河流水中的放射性核素识别、强度测量以及过阈值报警的监测系统。该系统能自动识别放射性核素，一旦强度超过设定阈值就会报警，探测到放射性核素会显示出能谱图，并且带有基本的谱图存储、调取、和数据分析结果显示等功能。该系统采用两个抽水泵对河流中的水进行采样，两个抽水泵交替工作。抽水泵将河流中的水抽取到沉淀池，通过沉淀去污后选取上层清水进行后续测量。沉淀池经过一个线性水阀连接到低本底铅室，该线性水阀可以控制水的流速。当铅室液位高于沉淀池时会通过溢水口将水排回到河流。低本底铅室中放入高分辨率的高纯锗探测器，在铅室中完成对水中放射性核素的检测，此时水流存在两个回路，若检测出一种或多种放射性核素超标的污染水体，则需要将污染水进行存储，供后续再检测以及分析。若检测的水体符合标准，则通过水阀将铅室中的水排回河流。

2 高纯锗探测装置

高纯锗探测装置主要包括屏蔽铅室和高纯锗探测器，屏蔽铅室可以屏蔽天然放射性核素对水体中放射性核素监测的影响，高纯锗探测器位于屏蔽铅室的中心。

2.1 屏蔽铅室体积的选择

以137Cs的特征峰能量0.661 MeV为标准计算γ射线在水中强度的衰减。射线强度衰减公式为：

通过查询γ射线在材料中的质量减弱系数可知，水对能量为0.661 MeV的γ射线的质量衰减系数μ/ρ=8.58×10−3 m2∙kg−1，水的密度ρ=1×103 kg∙m−3。积累因子B是描述散射光子影响的物理量，因不同的辐射量有不同的积累因子，忽略积累因子对γ射线在水中强度衰减的影响，即B=1。Xm为不同射线在物质中穿行的距离。利用式(1)计算γ射线衰减强度结果如表1所示。γ射线在水体中的衰减强度随射线穿过水体的距离变化趋势如图1所示。

选择铅室内径=25 cm、高=60 cm，探测器位于铅室内部中心，距离铅室顶部1=27 cm，距离铅室底部2=33 cm。由上述计算结果可知，当X=25cm、=88.3%；X=27 cm、=90.1%；X=33 cm、=94.1%时，当铅室体积扩大，射线强度衰减百分比增加缓慢，对探测器探测水中的放射性核素的影响不大，但铅室的成本相应增加，所以选择的铅室最佳体积为内腔直径50 cm、高60 cm。

屏蔽铅室为外径ø720 mm×875 mm、内径ø500mm×600 mm的圆柱形，最外层为1 cm的不锈钢，中间层为10 cm的低本底铅，内层覆2 mm的无氧铜，内部容积约为117 L。

表1 γ射线衰减强度

低本底铅室的屏蔽性能测试：在相同的实验条件下，分别对铅室外和铅室内进行环境本底测试，每次测量时间12 h，测量三次。铅室内外的本底计数对比如表2所示。由表2可知，铅室内全谱每秒平均计数是铅室外的0.3%，则铅室屏蔽了约99.7%的天然射线，为水体放射性测量提供了一个低本底环境。

表2 铅室内外本底计数对比

2.2 高纯锗探测器

实验中采用的高纯锗探测器是由美国ORTEC公司生产的XCOOLERIII系列电制冷高纯锗探测器GEM40P4-76，它所测的能量范围是20keV−10MeV，相对探测效率为40% (1.33 MeV60Co)，出厂时能量分辨率为1.85 keV (FWHM，1.33MeV60Co）；870 eV (FWHM，112 keV57Co)，峰康比为64:1 (60Co)，500W电制冷，厂家提供的晶体直径为67.7 mm，长度为65.2 mm。

3 探测效率的计算及模拟

探测器对γ射线的探测效率对不同的测量目的有不同的定义，本文测量全能峰效率（sp(γ)），其定义为：

式中：p为测量时间内全能峰内的脉冲计数，又称峰面积；为实验测量时所用放射源的放射性活度；γ为能量γ的γ射线分支比；为测量时间。

探测效率的模拟计算采用MCNPX程序，在计算中对光子和电子的所有次级过程均进行模拟跟踪，联合使用了F8和E8两个计数卡[4]，其中F8卡称为脉冲幅度卡，可计算γ射线在HPGe晶体中的脉冲高度能谱分布；E8卡称为计数能量卡，可划分一组能量沉积箱，每个能量箱记数对应相应道址的计数率，从而求得模拟效率值。

4 计算模型

高纯锗探测装置的模拟模型如图2所示，其中铅室的厚度为10 cm，铅室外有一层1 cm厚的不锈钢，内有一层2 mm厚的无氧铜，铅室外径为ø72cm×87.5 cm，内径为ø50 cm×60 cm。高纯锗探测器位于铅室中心，与铅室内的水通过有机玻璃隔开。高纯锗探测器的模拟模型如图3所示。

图2 高纯锗探测装置的模拟模型

图3 高纯锗探测器的模拟模型

5 结果与讨论

5.1 实验测量高纯锗探测装置的全能峰效率

实验使用粉末状的KCl配制了不同比活度的40K标准源溶液，通过溶液中40K的含量计算出KCl的质量，测试时先在铅室中装满纯净水，放入计算好质量KCl，从低比活度到高比活度的溶液依次测试，每种比活度溶液测量12 h，溶液体积为117 L，40K的γ射线分支比为0.1，记录40K全能峰的峰位及计数。测试过程中将铅室内装满溶液后密闭，在测量过最低比活度(0.2 Bg∙L−1)的溶液后，打开铅室并加入计算好质量的KCl、搅匀、密闭铅室继续测量，通过式(2)计算出不同比活度的40K放射源溶液探测效率（全能峰效率），结果如表3所示。由于数据存在统计涨落，不同比活度的40K溶液的全能峰探测效率不尽相同，且其标准偏差较小，计算各比活度溶液的探测效率的平均值为0.0005455，即实验测量得到的40K溶液探测效率[5]，40K标准源溶液的γ谱线如图4所示。

图4 实验测量40K标准源溶液的γ谱线图

5.2 模拟测量高纯锗探测装置的全能峰效率

通过改变MCNP输入文件中的能量设置值[6]，分别模拟计算了40K、137Cs、60Co、208Tl、241Am、133Ba、214Bi、57Co、152Eu、131I、192Ir、22Na、226Ra、235U、238U核素的探测效率，具体计算结果见表4。

表3 实验测量40K源峰效率计算结果

表4 蒙特卡罗模拟得出的不同核素的探测效率

从图5可以看出，高纯锗探测器的全能峰效率随能量呈单峰形变化关系，在中能区域全能峰效率最高（在140 keV左右达到了最大值），随后向低能、高能区域下降。主要因为低能光子在探测器入射窗、死层等部位衰减严重，而高能光子受到探测器灵敏体积的影响，故全能峰效率会在低能和高能区域下降[7]。同时高纯锗探测器的探测效率主要取决于光电效应的作用截面，在140 keV时，高纯锗探测装置中光电效应的作用截面较大，所以此时的源峰探测效率最大，随着γ射线的能量增大，康普顿效应和电子对效应的截面增大，光电效应截面减小，因此系统的探测效率也随之减小。

图5 高纯锗探测装置模拟计算的效率曲线

5.3 实验效率和模拟效率的比较

实验效率和模拟效率的相对偏差[8−9]按式(3)计算：

式中：为相对偏差；s为模拟效率；e为实验效率。实验计算得40K的全能峰探测效率为0.0005455，模拟计算得40K的全能峰探测效率为0.0005456，代入式(3)计算得相对偏差为0.018%，说明实验探测效率与模拟效率符合得较好，同时从表4中可以看出，模拟的其他核素探测效率的相对偏差较小，验证了使用蒙特卡罗模拟高纯锗探测装置效率刻度方法的可行性和准确性。

6 结语

本文分别通过实验测量和模拟计算了高纯锗探测装置的探测效率，实验采用KCl配制了一定比活度的40K液体源，测量低本底环境下的高纯锗探测器对40K放射源的能谱，求出实验源峰效率，通过实验得出高纯锗探测装置探测效率与γ光子能量之间的关系。并使用蒙特卡罗方法模拟计算了40K的探测效率，计算得实验效率和模拟效率的相对偏差为0.018%，验证了蒙特卡罗方法的可行性，同时通过模拟计算不同核素的探测效率，得到其探测效率的相对偏差均在1.0%左右，验证了其它核素探测效率的准确性，得到了能量-效率曲线，对高纯锗探测装置进行了效率刻度。

1 朱文凯, 陈军, 熊建平, 等. ISOCS系统无源效率刻度测量方法的准确性检验[J]. 核电子学与探测技术, 2005, 25(3): 287−290. ZHU Wenkai, CHEN Jun, XIONG Jianping,. Accumulation test of the measurement method of passive efficiency of ISOCS system[J]. Nuclear Electronics and Detection Technology, 2005, 25(3): 287−290.

2 唐碧华. γ射线探测效率及响应函数的蒙特卡罗方法研究[D]. 成都: 四川大学, 2006. TANG Bihua. Study on Monte Carlo method for γ ray detection efficiency and response function[D]. Chengdu: Sichuan University, 2006.

3 罗奇, 胡世鹏, 孙慧斌, 等. 高纯锗探测器的效率曲线和符合因子计算[J]. 核技术, 2011, 34(12): 901−904. LUO Qi, HU Shipeng, SUN Huibin,. Efficiency curve and coincidence factor calculation of high purity germanium detector[J]. Nuclear Techniques, 2011, 34(12): 901−904.

4 张斌全, 马吉增, 程建平, 等. 蒙特卡罗方法计算用于低能光子测量的高纯锗探测器的效率[J]. 核电子学与探测技术, 2005, 25(3): 274−277. ZHANG Binquan, MA Jizeng, CHENG Jianping,. Monte Carlo method is used to calculate the efficiency of high purity germanium detectors for low energy photon measurements[J]. Nuclear Electronics and Detection Technology, 2005, 25(3): 274−277.

5 张小林, 于功硕, 李元景, 等. HPGe探测器对圆形面源探测效率的研究[J]. 核技术, 2014, 37(7): 070404. DOI: 10.11889/j.0253-3219.2014.hjs.37.070404. ZHANG Xiaolin, YU Gongshuo, LI Yuanjing,. Study on detection efficiency of circular surface source by HPGe detector[J]. Nuclear Techniques, 2014, 37(7): 070404. DOI: 10.11889/j.0253-3219.2014.hjs.37.070404.

6 杨会丽, 陈杰. ORTEC GEM70P4-95 P型高纯锗γ谱仪的标定[J]. 核技术, 2012, 35(11): 854−858. YANG Huili, CHEN Jie. Calibration of GEMECP1GE-4 P-type high-purity germanium spectrometer[J]. Nuclear Techniques, 2012, 35(11): 854−858.

7 吴祥余. 不同尺寸γ射线探测器响应函数及探测效率的蒙特卡罗模拟[D]. 成都: 成都理工大学, 2009. WU Xiangyu. Monte Carlo simulation of response function and detection efficiency of γ ray detectors with different sizes[D]. Chengdu: Chengdu University of Technology, 2009.

8 Karamanis D, Lacoste V, Andriamonje S,. Experimental and simulated efficiency of a HPGe detector with point-like and extended sources[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, 2002, A487: 477−487.

9 Saraiva A, Oliveira C, Reis M,. Study of the response of an ORTEC GMX45 HPGe detector with a multiradio nuclide volume source using Monte Carlo simulations[J]. Applied Radiation and Isotopes, 2016, 113: 47−52.

Efficiency calibration of HPGe detector used in water γ radioactivity measurement

ZENG Guoqiang1ZHU Zhu1GE Liangquan1LUO Mingtao1YU Peng1YANG Jian1YAN Lei1LAI Maolin1GUO Shengliang2

1(Key Laboratory of Applied Nuclear Techniques in Geosciences of Sichuan Province, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059, China)2(Chengdu New Nuclear Tyco Technology Co., Ltd., Chengdu 610052, China)

To obtain the activity of nuclide in the radioactive measurement of water, it is necessary to know the detection efficiency of nuclide which may be influenced by many factors.It is of great practical significance to carry out the efficiency scale of high purity germanium detection device. The high purity germanium detection device selected is based on a real-time on-line monitoring system for the radioactivity of water bodies.The water samples in the monitored waters were sampled into the low-lead lead rooms, and the radionuclides in water were detected by high purity germanium detectors. The40K liquid source with a specific activity was prepared using KCl. The γ spectrum was measured and the detection efficiency of40K was calculated. At the same time, the whole water body monitoring system was modeled and calculated according to the specific parameters given by the manufacturers. The energy efficiency of the γ ray in the range of 59.5−2614.7 keV was simulated and the efficiency curve was obtained.The deviation of detection efficiency of40K is found to be 0.018% between the simulation and experimental results.The results verify the feasibility and accuracy of Monte Carlo method in simulating the efficiency scale of high purity germanium detection devices.

HPGe detector, Detection efficiency, Efficiency scale, Monte Carlo method

ZENG Guoqiang, male, born in 1980, graduated from Chengdu University of Technology with a doctoral degree in 2008, engaged in nuclear radiation detection and nuclear electronics research

2017-08-28,

2017-10-21

TL8

10.11889/j.0253-3219.2017.hjs.40.120402

曾国强，男，1980年出生，2008年于成都理工大学获博士学位，从事核辐射探测与核电子学研究

2017-08-28，

2017-10-21

Supported by National Natural Science Foundation of China (No.41474159),National Key R & D Projects (No.2017YFC0602100), Sichuan Science and Technology Project (No.2017GZ0390)

国家自然科学基金(No.41474159)、国家重点研发计划项目(No.2017YFC0602100)、四川省科技计划项目(No.2017GZ0390)