郑顺安,周 玮,薛颖昊,尹建锋,黄宏坤,郑向群(.农业部农业生态与资源保护总站,北京 0025；2.农业部环境保护科研监测所,天津 3009)

模拟降雨条件下典型土壤汞淋溶风险研究

郑顺安1,2,周 玮1,薛颖昊1,尹建锋1,黄宏坤1,郑向群2*(1.农业部农业生态与资源保护总站,北京 100125；2.农业部环境保护科研监测所,天津 300191)

采集全国22种典型土壤,通过室内土柱试验,探讨雨水(pH 5.6)作用下污染土壤Hg(外源添加2mg/kg)的淋溶和释放特征,并对影响土壤Hg淋溶特性的因子进行分析.结果表明,22种土壤Hg的释放过程大致分为3类,第1类包括黑土､黑钙土､草毡土､水稻土､暗棕壤､福州黄壤､黄泥土､栗钙土,这8种土壤在整个淋溶过程中淋出液Hg浓度极低,未超过地下水III级标准(1 µg/L).第2类包括广西红壤､贵州黄壤､棕壤､灰钙土､黄绵土等5种土壤,淋溶前期(2～3L)Hg含量较低,到淋溶中期含量显著上升,随后出现下降,到淋溶末期(5～6L)淋溶液Hg含量降低到III级标准以下.第3类土壤包括砖红壤､黄棕壤､紫色土､褐土､赤红壤､潮土､盐碱土､江西红壤､棕漠土等9种土壤,淋溶过程呈现2个阶段,当淋溶体积在4L之内,淋出液中Hg浓度较高,且变化比较剧烈,对环境及地下水威胁较大,超出4L后,Hg释放速率明显变缓,浓度降低到III级标准以下.模拟降雨条件下22种土壤Hg的释放率为0.33%～5.95%,最高的是贵州黄壤,最低是吉林黑土,平均为1.55%.逐步回归分析的结果表明,土壤有机质(OM)､pH及土壤汞含量(THg)对降雨作用下土壤Hg累计释放量(q)有重要作用,三者累计的决定系数为0.5865,回归方程为lnq=1.8+0.62lnTHg-0.109pH-0.918lnOM

汞；淋溶；模拟降雨；影响因子；土柱

汞(Hg)是一种毒性很强的非生命必需元素,自20世纪50年代日本“水俣病”事件以来,被列为全球性环境污染物受到重点关注.外源 Hg进入土壤后,由于土壤的吸附和固持作用,可使 Hg积累于土壤表层中,在降雨､降雪及灌溉的作用下,土壤表层的 Hg可能会不同程度淋溶出,有一部分则渗滤进地下水中,给人类健康和环境带来潜在威胁[1].因此,明确降雨条件下 Hg在不同农田土壤中的淋溶特性和形态转化特征,有利于阐明 Hg在土壤中保蓄性能和迁移转化机制,并为污水灌溉后受Hg污染土壤的改良和治理利用提供理论依据.

影响污染物淋溶的因素很多,包括溶质本身的物理化学性质､土壤结构和性质等.已有研究表明[2-5],水溶性高的污染物,淋溶作用较强,有可能进入深层土壤而造成水体的污染;土壤性质不同,对污染物淋溶特征的影响也不同:土壤黏粒含量愈低,土壤的砂性愈重,则土壤中大孔隙所占的比例愈高,土壤持水量就愈低,这样就使单位体积土壤内的比表面积减少,降低了土壤对污染物的吸附性能,从而增强了污染物的运移性能;土壤有机质含量愈高,则吸附性能愈强,从而减弱了污染物的淋溶能力.土壤汞淋溶特征方面的研究仍不多见,主要集中在Hg淋溶的过程[6-7]或不同形态Hg淋溶特征的研究[8].不算我国地域辽阔,自然条件复杂,受地带性地理因素和人为活动的不同,各类农田土壤的酸碱性质､氧化还原状况､有机和无机胶体的种类和数量等均呈现明显差异,对进入土壤中的重金属的分布､富集及迁移转化有着重要制约作用.受限于课题设置或取土难度,目前在全国尺度范围内选取典型土壤并在统一条件下对土壤Hg淋溶特性及其影响因素的研究鲜见报道.本研究在相关课题的支持下,采集收集了全国 22种典型土壤,通过室内土柱试验,探讨雨水作用下污染土壤Hg的淋溶和释放特征,并对影响土壤Hg淋溶特性的因子进行分析.

1 材料与方法

1.1 供试土壤

表1 供试土壤相关理化性质Table 1 Selected properties of tested soil samples

续表1

供试土壤统一取自耕层(0～20cm),风干后磨碎过 2mm筛备用.采集地点及相关性质见表 1,各理化性质采用常规分析方法测定[9],土壤总汞采用GB/T 22105.1-2008[10]检测方法测定供试土壤pH值在4.46(重庆紫色土)～8.27(陕西黄绵土)范围内.其中酸性土壤8种(pH 4.46～6.08),分别为重庆紫色土､广西红壤､贵州黄壤､江西红壤､湖南水稻土､辽宁棕壤､吉林黑土和南京黄棕壤(按从低到高顺序,下同);中性土壤 4种(pH 6.72～7.41),分别为西藏草毡土､海南砖红壤､福建黄壤和吉林黑钙土;碱性土壤10种(pH 7.53～8.27),分别为广西刁江红壤､吉林暗棕壤､天津潮土､吉林双辽盐碱土､河北褐土､江苏黄泥土､甘肃灰钙土､内蒙古栗钙土､新疆棕漠土和陕西黄绵土.供试土壤有机质含量在 6.18(新疆棕漠土)～81.78g/kg(西藏草毡土)之间,平均值为23.46g/ kg;供试土壤中 CEC 在 3.61(海南砖红壤)～25.54cmol/kg(吉林黑土)之间,平均值为12.58cmol/kg;供试土壤中黏粒含量在 83.6(甘肃灰钙土)～425.0g/kg(福建黄壤)范围之内,平均值为241.2g/kg.

1.2 污染土壤制备

本研究设置外源添加 Hg2+以氯化盐的形式(HgCl2),污染水平为 2mg/kg,对应 2倍的土壤环境质量三级标准(GB15618-1995[11]).将原土按比例添加重金属,混匀采用逐级混匀的方法,先将重金属溶液与少量土壤混匀,再将少量土壤与大量土壤混匀,直到所有土壤.混匀后放置老化 180d后(经预备试验证明90d后污染土壤内重金属老化趋于稳定)自然风干,过2mm筛后保存,并检测土壤总Hg含量.

1.3 淋溶土柱填装

淋溶土柱为高 25cm,内径 5cm的有机玻璃管.根据实际野外土壤的容重及土壤的初始含水量进行装填.土柱分4次进行装填,每次装填5cm,每次装填所需要的土量根据下式计算:土壤总质量=[土柱容积×土壤容重×(1+初始质量含水量)],填装时用塑料压实器压实土壤,使其达到规定的高度,以保证实验土柱的容重与自然土壤的容重相同或接近,同时使土柱中颗粒均匀分布.土柱的上下两端均用厚度为1cm石英砂(事先用酸浸泡,去离子水冲洗)作为反滤层,并在反滤层之上加300目尼龙纱网和中速滤纸以防堵塞出水孔,示意图见图1(a).淋溶土柱设置4次重复.

1.4 淋溶液设置

供试农田土壤所在地区年降雨量为200～2500mm,扣除实际降雨地表径流的影响,每年进入土壤中雨水量约为年平均降雨量的 60%.本研究设定的淋溶量为6L,相当于各地土壤3年以上的降雨量,淋溶液用稀HCl调节pH值至5.6,模拟雨水的化学成分为[3]:Ca2+1.5mg/L､NH4+2.62mg/L､Mg2+1.00mg/L､SO42-10.00mg/L､CO32-2.61mg/L､Cl-11.17mg/L､K+1.78mg/L.

1.5 淋溶实验

试验开始时,先在土柱中加入少量去离子水浸湿土壤,达到田间持水量后,从顶端注入模拟雨水淋溶土壤,使用蠕动泵控制流速,土柱下端的出流液定量(0.2L)采集,记录时间并测定其中 Hg2+浓度(HJ694-2014检测方法[12],检出下限为 0.16 μg/L,北京吉天AFS930原子荧光分光光度计),直到淋溶量累计达到 6L停止.淋溶试验示意图见图1(b).

图1 淋溶土柱(a)及淋溶实验(b)示意Fig.1 Schematic diagram of soil column (a) and leaching experiment (b)

1.6 土壤Hg累计释放量

式中:q为模拟降雨作用下土壤Hg的累计释放量, μg/kg;Ci和v为第i次采样的淋溶液中重金属浓度,μg/L和淋溶液体积(本实验设定为0.2L),m为供试土壤质量,kg.

土柱内Hg释放率为:

式中:K为土柱内重金属释放率;q为模拟降雨作用下土壤Hg的累计释放量,μg/kg;S为土柱内重金属初始含量,μg/kg.

1.7 统计分析

制图及逐步回归分析拟合采用 Origin 8.6(美国Origin公司)软件.

2 结果与讨论

2.1 模拟降雨下土壤Hg的淋溶特征

模拟降雨作用下供试土壤Hg的淋溶特征见图1.可以看出,22种土壤Hg的释放过程大致分为3类,第1类包括黑土、黑钙土、草毡土、水稻土、暗棕壤、福州黄壤、黄泥土、栗钙土,这8种土壤在整个淋溶过程中淋出液中 Hg2+浓度极低,基本在1μg/L以下(未达到检出限的按照检出限的一半计算,下同),呈小幅振荡式变化,并无显著的上升或下降趋势.第2类包括广西红壤､贵州黄壤､棕壤､灰钙土､黄绵土等5种土壤,这类土壤的淋溶前期(前 2～3L)Hg2+含量较低,基本在1μg/L以下,到淋溶中期出现一个“跃迁”,含量显著上升,最高达到 5～15μg/L,随后出现下降,到淋溶末期(5～6L),淋溶液中 Hg2+含量降低到 1μg/L以下.第3类土壤包括砖红壤､黄棕壤､紫色土､褐土､赤红壤､潮土､盐碱土､江西红壤､棕漠土等其余9种土壤,淋溶过程呈现2个阶段,当淋溶体积在4L之内,淋出液中Hg2+浓度较高,且变化比较剧烈.超出4L后,Hg释放速率明显变缓.第一阶段(4L以内)释放的 Hg2+可能来源于土壤中的水溶及交换态 Hg,这些形态一旦有水淋洗就很容易释放出来,其释放速率主要由淋溶液在土柱中的迁移速率决定,与土柱高度､土壤容重､外源重金属的加入量和实验用土量有关[13-14].雨水中因有CO2的融入而呈弱酸性,H+的连续输入使得土壤溶液中 H+升高,增加了 H+对重金属的竞争吸附力,使吸附于土壤上的交换态 Hg易于解吸,同时土壤中的碳酸盐态､有机结合态等重金属在雨水的作用下也可被缓慢的释放出来,这就出现释放的第二个阶段,即相对稳定的缓慢释放阶段[15].Lestan等[16]的淋溶实验也表明了相似的重金属释放规律,但快速释放阶段所需的淋溶液量有所差异,这与研究的土壤和实验条件有关.另外,雨水中SO42-､NH4+､NO3-､Ca2+也会对土壤中Hg的释放产生影响,根据郭朝晖等[17]的研究,雨水中 SO42-､NH4+､NO3-､Ca2+可以激活重金属的活性,加速交换态重金属的溶出,使更多的交换态重金属被解吸溶出.NH4+､Ca2+浓度对重金属溶出的影响更为明显.Miller等[18]认为,土壤溶液中Ca2+离子可与重金属离子产生陪补效应,竞争土壤中的有效吸附点位,使重金属的吸附点位减少,从而增加了重金属的释放量;NH4+离子在土壤中发生硝化,产生 H+,使土壤酸度增大,从而促进重金属离子的释放.

图2 模拟降雨作用下Hg的淋溶特征Fig.2 Leaching characteristics of Hg in tested soils receiving simulated rain

根据我国地下水水质标准(GB/T 14848-93),Hg的III级标准为1μg/L (适用于集中式生活应用水水源及工农业用水).可以看出,第 1类土壤在整个淋溶过程中出流液中 Hg2+含量均未超过III级标准;第2类土壤和第3类土壤分别在淋溶中期和淋溶前期,淋溶液中Hg2+浓度超出了III级标准,对环境及地下水有一定威胁.进入淋溶后期后,淋出液中Hg2+浓度降低到III级标准以内.

2.2 土壤Hg累计释放量和释放率特征

表2 模拟降雨下土壤Hg的累计释放量及释放率Table 2 Accumulative release amounts and release ratesof Hg from tested soils

模拟降雨条件下土壤 Hg的释放率在0.33%～5.95%之间(表2),最高的是贵州黄壤,最低是吉林黑土,平均为 1.55%.白雪等[6]研究显示,使用pH 4.5的模拟酸雨淋溶Hg含量为2mg/kg的紫色土,淋出率不足 2%.Bollen 等[19]用L-Cysteine对汞污染土壤进行了淋溶,结果显示,用纯水做淋溶剂,仅能淋溶出总汞的 1%,而用L-Cysteine可以淋溶出42%的无机态汞,土壤Hg移除效率最大可提高到 75%,但淋溶效率高度取决于土壤 Hg的赋存形态.本研究未对模拟降雨淋溶前后土壤Hg形态进行测定.由于Hg在土壤中含量较低,且存在记忆效应,形态测定难度较大,另一方面,在连续提取及测定过程中不可避免出现挥发现象,造成连续提取法普遍性的回收率偏低[20-21].在之前我们的研究[22]中,连续提取法获得的各形态Hg含量之和相对土壤总Hg含量的回收率仅为 65%左右.未来我们将通过稳定同位素202Hg示踪技术,测定淋溶作用下土壤Hg可利用态的变化情况.此方法已在我们之前的研究中显示出强大的功能和效果[22-23].从表2来看,土壤不同,累计释放量及释放率相差巨大,有必要对影响因子进行进一步分析.

2.3 土壤Hg释放量影响因子分析

将土壤Hg的累计释放量q作为因变量,将表1中各土壤理化性质(含表2的土壤Hg含量)作为自变量(各性质间方差膨胀系数VIF ＜ 4,多元共线性不显著),判定那些性质是影响降雨条件下 Hg释放量的因子及所占权重(为缩小各性质差异性,避免异方差,将除 pH之外的各因素取对数).结果表明,有机质(OM)、pH和土壤Hg含量(THg)等因素对 Hg释放量的影响在逐步回归方程中达到了显著水平,而其余性质未达到显著性水平,因而排除.逐步回归方程为:

回归方程可解释模拟降雨下土壤Hg释放量的 58.65%的变异(Variance).通过分析有进有出逐步回归方程中的调整后的偏决定系数(Partial R2),可以判定各因素对土壤Hg释放量变化的影响权重.根据Origin输出的回归分析结果,对模拟降雨下土壤Hg释放量最大的决定因素土壤有机质,所占权重为 32.13%,作用为负,即有机质含量越高,释放量越低.有机质对 Hg具有较大的吸附容量,有机质中的腐殖质主要以有机颗粒或有机膜包被的形式与土壤中的黏粒矿物､氧化物等无机颗粒结合形成有机胶体或有机-无机杂化复合胶体,增大了土壤颗粒的比表面积和表面活性,使得土壤对Hg的吸附能力随着有机质含量的增加而增强,同时,土壤腐殖质属于大分子有机化合物,含有多种含氧、含氮的功能团,容易和Hg发生络合或螯合反映,显著提高土壤对 Hg的固持能力[24].回归分析的结果与 Haynes等[25]和 Linde等[26]报道相一致.Haynes等[25]利用同位素示踪199Hg离子研究了降水和土壤水分对汞在砂壤土中迁移性能的影响,显示降水强度和土壤初始含水量两者共同影响 Hg在土壤中的迁移(单一元素的作用是不显著).土壤有机质是影响汞迁移最重要的因素,超过 99%的添加汞被土壤有机质吸附在3cm的表层,仅低于0.5%的199Hg示踪离子被淋溶出土壤.Linde等[26]研究表明,对中度重金属污染土壤淋溶时,无论是普通雨水还是酸雨,重金属Cu、Cr和Hg的淋出量均与淋出液中溶解性有机质(DOC)含量关系密切,且 SHM-DLM模型分析显示,土壤有机质含量是决定这些污染物淋溶效率的关键因素.

土壤pH在回归方程中所占权重为13.65%,作用为负.pH是土壤化学性质的综合反映,土壤pH较高,则土壤中黏土矿物､水合氧化物及有机质表面的负电荷较多,对Hg2+的吸附能力也随之提高.高 pH值还有利于金属羟基复合物增加,降低了离子的平均电荷,使吸附反应的能障降低,有利于土壤对Hg2+的专性吸附;另外,OH-的增加也削弱了H+对交换位点的竞争,提高了土壤有机质-重金属络合物的稳定性,同样会提高土壤对Hg2+的吸附能力[24,27].土壤 Hg污染水平在回归方程中所占权重为12.87%,作用为正,即土壤Hg污染越严重释放越多.在 22种土壤中,释放量最大的是贵州铜仁地区的黄壤.贵州铜仁市受汞矿开发的影响,土壤重金属污染比较严重,Hg是主要污染重金属元素,已有调查表明[28],该市万山区土壤汞含量为24.31～347.52mg/kg,比全国平均值高出2～3个数量级,整个环境汞污染严重.从本研究的结果来看,在降雨等淋溶作用下该地区地下水受到比较严重的威胁,值得高度关注.

3 结论

3.1 22种土壤Hg的释放过程大致分为3类:

第 1类包括黑土､黑钙土､草毡土､水稻土､暗棕壤､福州黄壤､黄泥土､栗钙土,这8种土壤在整个淋溶过程中淋出液 Hg浓度极低,未超过地下水III级标准.

第2类包括广西红壤､贵州黄壤､棕壤､灰钙土､黄绵土等 5种土壤,淋溶前期 Hg含量较低,到淋溶中期含量显著上升,随后出现下降,到淋溶末期淋溶液Hg含量降低到III级标准以下.

第3类土壤包括砖红壤､黄棕壤､紫色土､褐土､赤红壤､潮土､盐碱土､江西红壤､棕漠土等 9种土壤,淋溶过程呈现2个阶段,当淋溶体积在4L之内,淋出液中Hg浓度较高,且变化比较剧烈,对环境及地下水威胁较大,超出4L后,Hg释放速率明显变缓,浓度降低到III级标准以下.

3.2 模拟降雨条件下22种土壤Hg的释放率为0.33%～5.95%,最高的是贵州黄壤,最低是吉林黑土,平均为1.55%.逐步回归分析的结果表明,土壤有机质(OM)、pH及土壤汞含量(THg)对降雨作用下土壤 Hg释放量(q)有重要作用,三者累计的决定系数为0.5865,回归方程为

lnq=1.8+0.62lnTHg-0.109pH-0.918lnOM

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Effect of simulated rain on leaching behavior of mercury from 22 typical soils and key influence factors identification.

ZHENG Shun-an1, ZHOU Wei1, XUE Ying-hao1, YIN Jian-feng1, HUANG hong-kun1, ZHENG Xiang-qun2*(1.Rural Energy & Environment Agency, Ministry of Agriculture, Beijing 100125, China；2.Agro-Environmental Protection Institute, Ministry of Agriculture, Tianjin 300191, China). China Environmental Science, 2017,37(9)：3489～3496

The leaching characteristics of mercury (2mg/kg Hg spiked in soil) and their influencing factors in 22 Chinese soils under simulated rain (pH 5.6) through soil column experiments were investigated in this study. The results indicated that the Hg release process of the studied soils could be divided into 3 classes. Firstly, concentrations of Hg in soil leachates from class 1 during leaching process was very low, and less than Groundwater Quality Standard for Class III (1µg/L), which included black soil from Jilin, chernozem from Jilin, felty soil from Tibet, paddy soil from Hunan, dark-brown soil from Jilin, yellow soil from Fujian, yellow soil from Jiangsu, chestnut soil from Inner Mongolia. Secondly, Hg in soil leachates from class 2 were comparatively low, less than Groundwater Quality Standard for Class III in the early of leaching process (2～3L), then it increased significantly at the middle of leaching process, and decreased from 5～15µg/L down to below Groundwater Quality Standard for Class III at the end of leaching process (5～6L), which included red soil from Guangxi, yellow soil from Guizhou, brown soil from Liaoning, sierozem from Gansu and loessal soil from Shanxi. Thirdly, The release mechanism of Hg in soils of class 3appears to be consisted of two phases involving the initial rapid process (leachate are less than 4L) followed by a slow continuous process (leachate exceeds 4L), which included the other 9soils (latosol from Henan, yellow-brown soil from Jiangsu, purple soil from Chongqing, cinnamon soil from Hebei, latosolic red soil from Guangxi, fluvo-aquic soil from Tianjin, salt-affected soil from Jilin, red soil from Jiangxi, brown desert soil from Xinjiang). It was also found that the cumulative release rates of Hg from studied soilswere accounted for 0.33% (yellow soil from Guizhou)-5.95% (black soil from Jilin), on an average of 1.55%. Stepwise multiple regression analysis showed that release of Hg from soils might be related to soil organic matter (OM), pH, and soil total Hg (THg) (lnq=1.8+0.62lnTHg-0.109pH-0.918lnOM) These 3factors could describe 58.65% of the variability in Hg release from soils.

mercury；leaching；simulated rain；influence factor；soil column

X53

A

1000-6923(2017)09-3489-08

2017-02-22

国家自然科学基金资助项目(41203084,41371463);国家水体污染控制与治理科技重大专项(2015zx07103-007);国家重点研发计划(2016YFD0201306)

* 责任作者, 研究员, xqzheng_aepi@163.com

郑顺安(1981-),男,副研究员,博士,从事耕地污染防治､产地环境调查监测等研究.发表论文30余篇.