马堃颉录有 张登红 蒋军 董晨钟

1)(黄山学院信息工程学院,黄山 245041)

2)(西北师范大学物理与电子工程学院,甘肃省原子分子物理与功能材料重点实验室,兰州 730070)

类钠离子光电子角分布的非偶极效应∗

马堃1)†颉录有2)张登红2)蒋军2)董晨钟2)‡

1)(黄山学院信息工程学院,黄山 245041)

2)(西北师范大学物理与电子工程学院,甘肃省原子分子物理与功能材料重点实验室,兰州 730070)

(2016年8月28日收到;2016年11月24日收到修改稿)

基于密度矩阵理论和多组态Dirac-Fock方法,系统地研究了不同入射光子能量下类钠离子(20≤Z≤92)3s,2p1/2和2p3/2子壳层的光电离过程,讨论了辐射场与电子相互作用的多极项对光电子角分布的影响,并给出了光电子角分布的偶极和非偶极参数.结果表明,非偶极项对光电子角分布的影响不仅与入射光子能量有关,而且与靶离子的原子序数、被电离电子的壳层等有着密切的关系.总体上,非偶极项对2p1/2,3/2子壳层光电子角分布的影响大于对3s子壳层光电子角分布的影响;电偶极近似下,入射光子能量、靶离子核电荷数对s子壳层光电子角分布轮廓影响不大,对p子壳层光电子角分布影响较大,在高能光子入射下,低Z离子的p子壳层光电子角分布出现反常的角分布情况;考虑非偶极项之后,p子壳层的反常光电子角分布消失.

类钠离子,光电子角分布,非偶极效应

1 引 言

原子光电离过程是光与物质相互作用的基本物理过程之一,广泛地存在于天体等离子体和实验室高温等离子体环境中.原子光电离过程的截面、速率系数等原子数据,对于模拟和诊断等离子体的温度、密度以及分析等离子体中的能量输运和等离子体平衡等性质是必不可少的[1-4].近年来,随着先进光源、离子源等实验装置的发展,特别是位置敏感测量技术的进步,除光电离的总截面外,人们更加关注光电子角分布实验测量和计算.与光电离总截面相比,光电子角分布携带了更加细致的光电离过程的动力学信息,这些信息不仅可以甄别光电离过程的量子力学通道,还可以揭示辐射场与物质相互作用的物理机制,同时,也是研究固体和材料表面的物理和化学性质的重要工具[5].

早期,人们主要在电偶极近似下分析光电子角分布的实验数据,并认为入射光子能量小于5 keV时,电偶极近似足以描述光电子角分布.在电偶极近似下,人们成功地解释了早期光电子角分布的一些实验测量[6].电偶极近似忽略了辐射场的非偶极项,如电四极(E2)、磁偶极(M1)等,我们把光电离过程这些非偶极项对的影响称为非偶极效应,非偶极效应随着入射光子能量的增加而增大.最近,人们在新的实验平台上观察到低能光子入射时光电子角分布违背电偶极近似的情况,如Krässig等[7]在美国阿贡国家实验室的APS平台上对Ar原子1 s光电子、Jung等[8]在布鲁克黑文国家实验室的同步辐射光源上对Ar原子K壳层和Kr原子L壳层光电子、Hemmers等[9]在ALS光源上对Ne原子2s和2p光电子的角分布进行了测量,这些测量结果中均出现了较为明显的非偶极效应;2014年,Holste等[10]在德国DORIS III同步辐射光源上,采用能量为93.1 eV的光子入射Kr原子,测量了Kr原子4p光电子的角分布,并观察到了更高的电八极贡献.人们在越来越低的光子入射能量下观察到了非偶极项对光电子角分布的影响.因此,系统地研究非偶极项对光电子角分布的影响以及电偶极近似的适用范围是十分必要的.

与光电离总截面不同[11,12],光电子角分布的计算不仅与跃迁矩阵元的振幅有关,而且与跃迁通道的相位有关,因此,光电子角分布的计算对理论模型的精确度要求更高.最近,我们课题组基于多组态Dirac-Fock(MCDF)理论框架[13-15]发展了计算原子光电离过程中产生的光电子角分布的相对论方法和计算程序,该程序可以系统地研究复杂原子体系光电离过程中光电子角分布,包括入射光极化性质、辐射场与电子相互作用中的多极干涉效应,电子关联效应以及高离化态离子中相对论效应、QED效应等对光电子角分布的影响[13].本文基于该计算方法和程序,系统地开展类Na离子态-态光电离过程中光电子角分布的研究,重点讨论光电离过程中的非偶极项对光电子角分布的影响与入射光子能量、电离壳层以及靶离子离化度等因素的相关性,我们期望目前的计算结果能够为实验测量提供理论支持.

2 理论方法

文献[16]详细地给出了计算原子光电离过程中产生的光电子角分布理论方法,这里仅给出主要的计算过程和计算公式.

考虑一频率为v的光束与靶离子Aq+相互作用,其光电离过程可以用下式表示

式中eph表示光电子,取入射光方向为Z轴方向,根据密度矩阵理论[17,18]和Racah代数方法[19],可以导出的光电子角分布的一般性计算式,

式中,σ是光电离总截面,和分别表示勒让德多项式和缔合勒让德多项式,θ是相对于入射光方向的极角,是相应的方位角.Bk和是含有光电离通道相位信息的动力学参数,其具体形式如下：

其中,λ=±1为光子的螺旋度,表示电(磁)多极辐射场.

从(3)式和(4)式可以看出,Bk来自非极化光和圆极化光的贡献,来自线极化光的贡献.需要指出的是,计算(2)式中的做了归一化处理,即在电偶极的贡献占主导的情况下,Bk和的数值相等.例如,对于k=2的纯电偶极贡献,有

令β=-2B2(E1E1),从而可以得到电偶极近似下光电子角分布的表达式

类似地,当k的值取到4时,可以得到二级非偶极近似下光电子角分布的参数化计算式[20,21]：

(6)式和(8)式中的θ是相对于入射光极化方向的极角;φ是相应的方位角;P2(cosθ)和P4(cosθ)分别表示二阶和四阶勒让德多项式,与光电离过程的几何关系有关;β,δ,γ,ξ,Δβ,η和µ是光电子角分布参数,反映了光电离过程中的动力学信息,它们与Bk和的具体关系式已在文献[16]中给出.

值得指出的是,光电子角分布的计算(2)式包括辐射场与电子相互作用展开中所有项的贡献,可以处理任意极化性质的入射光,任意复杂原子或者高电荷态离子的任意壳层光电子角分布,具有较为广泛的应用前景.

3 光电子角分布的计算

3.1 Bk和参数的理论计算

从光电子角分布的计算表达式(2)可以看出,Bk和参数是光电子角分布的关键性参数,它包含了光电子角分布的所有动力学信息.首先,利用我们课题组近期开发的用于计算光电子角分布的程序[16],具体计算了不同入射光子能量下类钠离子3s和2p子壳层光电子的角分布的动力学参数Bk和据我们所知,目前仅有光电子能量为v/c=0.4时类钠钡的数据可以参考,表1中给出了类钠钡离子3s子壳层光电子角分布的Bk和参数,第一行是本文计算的结果,第二行是文献[22]的结果,第三行是两者的绝对差.从表中可以看出,本文的计算结果与文献[22]的结果符合得很好,验证了本文计算方法和计算程序的可靠性.

表1 类钠离子3s子壳层光电子角分布Bk和B参数Table 1.BkandBparameters of 3s photoelectron distribution of sodium-like Ba45+ions.

表1 类钠离子3s子壳层光电子角分布Bk和B参数Table 1.BkandBparameters of 3s photoelectron distribution of sodium-like Ba45+ions.

B1B2Bφ2B3Bφ3B4Bφ4 Ours 0.672-0.725-0.940-0.607-0.653-0.260-0.265 Ref.[22] 0.673-0.707-0.947-0.584-0.662-0.247 —Diff.0.001 0.018 0.007 0.023 0.009 0.013 —

3.2 偶极和非偶极参数的理论计算

实验上,虽然不能直接测量光电子角分布的Bk和参数,但(8)式中偶极和非偶极参数是可以测量的.利用文献[16]中Bk和参数与(8)式中参数的对应关系,可以进一步得到类Na离子3s和2p子壳层光电子角分布的偶极和非偶极参数.

图1—图3分别给出了类Na离子3s和2p子壳层光电子角分布的电偶极参数、一级非偶极参数以及二级非偶极参数随核电荷数的变化关系.

图1给出了态-态光电离过程中3s和2p光电子角分布的β参数与靶离子核电荷数Z的变化关系,根据文献[16]的(14)式可知,β参数来自纯电偶极贡献,因此β也称为电偶极参数.从图1可以看出,类钠等电子系列离子体系(20≤Z≤92),s子壳层的β参数值在较低的光电子动能下(v/c=0.1)为1.9左右,在较高的光电子动能下(v/c=0.1)为1.75左右,且随核电荷数的增加,基本保持不变;p子壳层随核电荷数的增加而变大,低能时,从1逐渐增加到1.4—1.6,在高能时,从0增加到1.2,这说明p壳层的非偶极效应比s子壳层明显,且随着核电荷数和入射光子能量的增加,p子壳层非偶极效应变强.s和p子壳层光电子角分布的β参数随核电荷数变化规律的差异可能是由两者的电子云分布不同导致的,s壳层呈球对称性分布,而p壳层是纺锤形分布.

图1 (网刊彩色)类钠离子3s和2p光电子角分布电偶极参数 (上图v/c=0.1,下图v/c=0.4)Fig.1.(color online)Electric dipole parameters of the photo-electron angular distribution for Na-like ions.Upper panel with the photo-electron energy atv/c=0.1,bottom panel with the photo-electron energy atv/c=0.4.

图2 (网刊彩色)类钠离子3s和2p光电子一级非偶极参数 (上图v/c=0.1,下图v/c=0.4)Fig.2.(color online)Same as the Fig.1 expect for the if rst order non-dipole parameters.

图2给出了态-态光电离过程产生的3s和2p光电子角分布的γ和δ参数与靶离子核电荷数Z的变化关系,根据文献[16]的(16)和(17)式可知,δ参数来自磁偶极M1以及电四极E2与电偶极E1之间的干涉效应,γ参数来自电四极E2与电偶极E1之间的干涉效应,通常将δ和γ参数称为一级非偶极参数.从图2中可以看出,γ参数比δ参数对靶离子核电荷数敏感性更强,如随核电荷数的增加,低能时s子壳层光电子角分布的γ参数先减小再增大,p子壳层先增大再减小,高能时s子壳层光电子角分布的γ参数随核电荷数增大而减小,p子壳层光电子角分布的γ参数随核电荷数增大而增大,这说明在低能时,电四极E2项对光电子角分布的影响与核电荷数之间的关系是非单调的,而高能时,是单调的,我们分析认为这是由于在低能时光电子的动能较小,与靶态离子之间相互作用较强,而高能时,光电子具有足够的动能脱离靶离子的影响导致的;同时我们发现δ参数整体偏小,尤其对于s子壳层,其δ参数近似为零,但是,从光电子角分布的计算(8)式可以看出,δ与γcos2θ直接相加,因此,在具体计算时δ仍然是不可以忽略的.

图3 (网刊彩色)类钠离子3s和2p光电子二级非偶极参数 (上图v/c=0.1,下图v/c=0.4)Fig.3.(color online)Same as the Fig.1 expect for the second order non-dipole parameters.

图3给出了态-态光电离过程产生的3s和2p光电子角分布的二级非偶极参数Δβ,η和µ及其与靶电子核电荷数Z的变化关系,根据文献[16]的(19)式可知,ξ来自纯的电四极项E2以及电偶极E1和电八极E3之间的干涉项,Δβ比ξ多了纯的磁偶极项M1以及电四极E2和磁偶极M1干涉项的贡献,而η和µ参数在Δβ的基础上,又多了电偶极E1和磁四极M2干涉项的贡献,这些参数通常被称为二级非偶极参数.因为ξ=-η-µ,因此图3中并没有给出ξ的结果.与图2比较,可以看出二级非偶极参数普遍比一级非偶极参数小一个数量级,这是由于二级非偶极参数来自辐射场与电子相互作用展开式中更高阶项的干涉贡献.s子壳层光电子角分布的二级非偶极参数随着靶离子核电荷数的变化规律较为一致,低能时,s子壳层光电子的二级非偶极参数的数值随着Z的增加而增大,高能时,s光电子的二级非偶极参数的值随着Z的增加减小;p子壳层光电子角分布的各个二级非偶极参数随着靶离子核电荷数的变化规律各不相同,低能光子入射时,随着靶离子核电荷数的增加,p子壳层光电子的Δβ增大,η和µ减小,高能光子入射时,Δβ减小,η增大,µ基本保持不变.与电偶极参数β类似,s和p子壳层光电子角分布的二级非偶极参数随核电荷数变化规律的差异性,可能来源于s子壳层电子云呈球对称性分布,而p壳层是纺锤形分布.

3.3 类Na离子光电子的角分布

利用第2节中计算的光电子角分布偶极和非偶极参数,我们进一步给出类Na离子3s和2p光电子的角分布,为了展示光电离过程中辐射场与电子相互作用的非偶极项对光电子角分布的影响,分别给出了电偶极近似下的结果以及包括到二级非偶极项之后的结果.

图4给出了类Na离子3s光电子的角分布情况,其中图4(a)和图4(b)表示光电子动能为v/c=0.1的情况,图4(c)和图4(d)表示光电子动能为v/c=0.4的情况,左列的两幅图是仅考虑电偶极近似下的光电子分布,右列的两幅图是包括到二级非偶极项之后的光电子分布.可以看出,在电偶极近似下,入射光子能量、靶离子核电荷数对光电子角分布轮廓的影响不大,而考虑非偶极项之后,不同核电荷数的靶离子光电子角分布轮廓出现分离,且随着入射光子能量的增加差异变得更大;从光电子角分布强度来看,如果仅考虑电偶极近似,光电子角分布在90◦方向出现极小值,在0◦和180◦方向出现极大值,即此时光电子沿着入射光的极化方向做对称分布,且在极化方向光电子分布极大,入射光方向分布极小,而考虑非偶极项之后,在低能时,光电子角分布仍按照这个规律分布,但高能时光电子角分布在90◦方向出现极小值,而极大值出现在45◦和135◦附近,即光电子不再沿着入射光极化方向做对称分布,而是沿着入射光方向做前向不对称分布,这种不对称分布来源于非偶极效应,且随着原子序数的增加而变弱,这一点与图1的分析结果一致.

类Na离子2p子壳层电子被电离之后,靶离子产生3P2,3P1,3P0和1P1四个末态离子态,由于这四个态的角分布差别不大,因此在图5中仅给出了3P2末态的光电子角分布情况.其中图5(a)和图5(c)是电偶极近似下的结果,图4(b)和图4(d)是考虑非偶极项之后的光电子角分布.从图中可以看出,与3s子壳层光电子角分布不同,无论是否考虑非偶极项,靶离子的核电荷数对p壳层光电子角分布的轮廓均有较大的影响,且这种差异随着入射光子能量的增加而增大.

图5 (网刊彩色)与图4类似的类Na离子2p(光电离末态为3P2)光电子角分布Fig.5.(color online)Same as the Fig.4.expect for 2p(3P2)in sodium-like ions.

在光电子动能为v/c=0.4时,如果仅考虑电偶极近似,低离化度的靶离子p子壳层光电子近似各向同性分布,尤其在Z=20时,光电子角分布呈现反常分布,即光电子在入射光子方向附近散射分布最大,在入射光子极化方向散射分布极小,考虑非偶极项之后,这种光电子的反常分布消失,仍然在入射光子方向散射分布极小.同时我们还发现,非偶极项明显地加强了光电子的各向异性分布.

4 总 结

本文在我们基于密度矩阵理论和MCDF方法基础上开发的计算光电子角分布的方法和计算程序的基础上,系统地开展了类钠离子光电离过程中产生的光电子角分布的计算研究,具体计算了类钠离子(20≤Z≤92)3s,2p1/2和2p3/2子壳层光电子的角分布的电偶极、一级非偶极和二级非偶极参数,基于这些参数分别给出了电偶极近似下和包括非偶极项之后的角分布.重点讨论了辐射场与电子相互作用过程中非偶极项对光电子角分布的影响与靶原子的核电荷数、电离壳层以及入射光子能量的关系.

结果表明,非偶极项对光电子角分布的影响与靶离子离化度、被电离电子的壳层以及入射光子能量等因素有关.具体地,非偶极项对s壳层的影响比对p壳层影响小,较低能量的光子入射时,非偶极项对s和p子壳层光电子角分布的影响随着靶离子核电荷数的增大而增大,而高能时,非偶极项对光电子角分布的影响随着靶离子的原子序数的增大而增减小;另外,我们还发现,光电子能量在v/c=0.4时,如果仅考虑电偶极近似,低Z离子p子壳层光电子几乎是各向同性分布,随着Z的增加,逐渐地过度到各向异性分布.在Z=20时,p子壳层的光电子出现了反常分布,即光电子角分布在入射光子方向分布最大,这与光电子分布的一般规律不相符,而考虑非偶极项之后,光电子角分布出现明显的各向异性的特点,且反常分布消失,光电子分布的极大值在45◦和135◦附近,即沿着入射光方向做前向散射分布.这些规律为进一步深入研究原子光电子角分布的一般规律以及为解释相关实验提供一定的理论参考.

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PACS:32.80.Fb,33.60.+q DOI:10.7498/aps.66.043201

Non-dipole effects in the angular distributions of photoelectrons on sodium-like ions∗

Ma Kun1)†Xie Lu-You2)Zhang Deng-Hong2)Jiang Jun2)Dong Chen-Zhong2)‡
1)(School of Information Engineering,Huangshan University,Huangshan 245041,China)
2)(Key Laboratory of Atomic and Molecular Physics and Functional Materials of Gansu Province,College of Physics and Electronic Engineering,Northwest Normal University,Lanzhou 730070,China)

28 August 2016;revised manuscript

24 November 2016)

Photoionization processes widely exist in the astrophysical plasma and the high temperature laboratory plasma.Compared with the traditional photoelectron energy spectrum,the photoelectron angular distribution is not only related to the amplitude of the photoionization channels,but also sensitive to the phases of these channels.So the photoelectron angular distribution contains much more quantum information about the photoionization processes and is used to provide stringent tests of our understanding of basic physical processes underlying gas-and condensed-phase interaction with radiation,as well as a tool to probe physical and chemical structure in solids and surfaces.For a long time,the dipole approximation has been the basis in the study of the photoelectron angular distribution,but with the progress of light source,such as the fourth generation synchrotron facilities,more and more attention is paid to the non-dipole effect of the photoelectron angular distribution.In thispresent work,the photoionization processes of sodium-like ions(20≤Z≤92)are studied for the different incident photon energies based on the multiconfiguration Dirac-Fock method and the density matrix theory.The influences of the non-dipole terms on the photoelectron angular distributions,which arise from the multipole expansion of the electron-photon interaction,are discussed in detail.The relationship between the dipole and non-dipole parameters of the photoelectron angular distribution along with the atomic number is given.It is found that the influence of non-dipole terms on the photoelectron angular distribution is related to the incident photon energy and the atomic number of the target ion and the subshell of the ionized electron.In general,the influences of the non-dipole terms on the photoelectron angular distribution of p subshell are larger than those of the s subshell.In the electric dipole approximation,the s subshell photoelectron angular distribution is nearly independent of the photon energy and nuclear charge number,but this situation is not for the p subshell.With the increase of photon energy,an abnormal angular distribution is found for the p subshell photoelectron.However,if the non-dipole effects are included,the abnormal photoelectron angular distribution of p subshell disappears and the photoelectron distribution has maximum values respectively near 45◦and 135◦with respect to the polarization vector of incident light,that is,the photoelectron distribution has an obvious forward scattering characteristic.

sodium-like ion,the angular distribution of photoelectron,non-dipole effects

:32.80.Fb,33.60.+q

10.7498/aps.66.043201

∗国家自然科学基金(批准号：11274254,U1332206,U1331122,11464042,11564036)、安徽省高校优秀青年人才支持计划重点项目(批准号：gxyqZD2016301)、安徽省高校自然科学研究项目(批准号：KJHS2015B01)和黄山学院自然科学研究项目(批准号：2016xskq003)资助的课题.

†通信作者.E-mail：makun@hsu.edu.cn

‡通信作者.E-mail：dongcz@nwnu.edu.cn

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant Nos.11274254,U1332206,U1331122,11464042,11564036),the Key Project for Young Talents in College of Anhui Province,China(Grant No.gxyqZD2016301),the Natural Science Research Project of Anhui Province,China(Grant No.KJHS2015B01),and the Natural Science Research Project of Huangshan University,China(Grant No.2016xskq003).

†Corresponding author.E-mail：makun@hsu.edu.cn

‡ Corresponding author.E-mail：dongcz@nwnu.edu.cn