王兆利, 黄维秋, 纪 虹, 赵晨露, 李 丽, 张齐正

(1.常州大学 江苏省油气储运技术重点实验室， 江苏 常州 213016； 2.上海河图工程股份有限公司， 上海 200000)

拱顶罐收油过程中油气扩散排放的数值模拟

王兆利1, 黄维秋1, 纪 虹1, 赵晨露2, 李 丽1, 张齐正1

(1.常州大学 江苏省油气储运技术重点实验室， 江苏 常州 213016； 2.上海河图工程股份有限公司， 上海 200000)

拱顶罐收油过程中油品蒸发及油气扩散排放规律对环境污染控制及损耗评估具有重要意义。基于VOF模型、扩散传质模型和RNGk-ε湍流模型，对5000 m3拱顶油罐底部装汽油进行数值模拟研究，分析比较了不同装油速度、不同油罐初始油气质量分数下，罐内油气扩散及蒸发损耗规律。结果表明，增加装油速度，汽油蒸发率减小，损耗率变化不大，约为0.022%；增加油罐初始油气质量分数，汽油蒸发率减小，损耗率增大。建议API(美国石油学会)拱顶油罐收油蒸发损耗评估公式中考虑装油速度和初始油气质量分数的影响。

拱顶罐； 装油速度； 初始油气质量分数； 数值模拟； 排放规律

油罐收发及储存油品过程中会排放大量油气。如果油气挥发得不到有效控制，不但会造成能源浪费和经济损失，环境和安全也存在很大的隐患[1]。油气为典型的挥发性有机物(VOCs)，而VOCs是光化学烟雾、臭氧、PM2.5等污染物生成的关键前体物。近年来，VOCs污染及其带来的一系列社会问题已经引起人们的广泛关注。随着我国新修改的《中华人民共和国环境保护法》、《中华人民共和国大气污染防治法》的实施，以及出台相应的VOCs排污收费制度，VOCs生成机理、排放规律及其控制措施越来越受到全社会的高度重视。目前，汽油等轻质油品以内浮顶罐储存为主，但内浮顶罐储油方式也存在一些问题。我国2015年7月1日实施的《石油炼制工业污染物排放标准》[2]要求，挥发性有机液体应采用浮顶罐或带有油气回收处理系统的常压固定顶罐或压力罐储存。为此，拱顶罐收发轻质油品时的油气蒸发、传质扩散及排放损耗量等规律仍需要深入地研究。

笔者以拱顶罐底部装汽油为例，研究其气体空间的油气-空气传质过程。油罐底部装油是一种包含了传热、传质的非稳态多相湍流流动现象，需要模拟空气和油品的两相流动，使用VOF模型捕捉气-液界面来模拟该传质过程有广泛应用[3-5]。Waheed等[6]利用有限元法模拟了自然对流和强迫对流中的液滴的传质规律。Haelssig等[7]和Hassanvand等[8]分别采用VOF模型追踪气-液两相流的动态界面，研究了动态界面的传质规律。Hassanvand等[9]还模拟研究了卧式罐顶部进油过程中的进油速度、初始浓度和环境温度对汽油蒸发的影响。Banerjee[10-11]采用VOF模型研究了分层流动的质量和热量传递。上述各学者对表面传质现象的描述均采用了以费克定律为基础的传质方程。笔者采用VOF模型和质量传递模型模拟油罐底部装油过程，暂时忽略温度变化的影响，假设温度为定值300 K，并建立汽油装罐蒸发损耗实验平台验证以上数值模拟的合理性。之后，分别考察了5000 m3拱顶油罐的不同装油速度、不同油罐初始油气质量分数对罐内油气扩散规律的影响。最后讨论了油罐排放气/液比(λ)及装油损耗率(η)，为拱顶罐损耗评估提供重要参考。

1 固定顶油罐收油数值模拟方法

油罐底部装油的流动过程可以用VOF多相流模型计算。在VOF模型中，不同的流体组分共用一套动量方程，计算时在整个计算区域的每个计算单元内都记录下各相组分所占有的体积率或体积分数。所以，VOF模型通过计算体积分数的连续性方程捕捉气-液相界面，如式(1)所示。

(1)

当计算网格内全部充满气相时，α=1，相反则α=0。气-液相交界面可以在0<α<1时被捕捉到。

采用的连续性方程、动量守恒方程分别如式(2)、(3)所示。

(2)

(3)

式(2)、(3)中的ρ和μ由平均体积分数确定，见式(4)和式(5)。

ρ=αρg+(1-α)ρl

(4)

μ=αμg+(1-α)μl

(5)

气-液相界面的表面张力会产生一个压力梯度，在平衡状态下等于动量方程中的体积力。动量方程的计算针对整个计算区域，但这个体积力只在气-液相界面的过渡区比较明显，其表达式为式(6)[12]。

(6)

油罐底部装油属于湍流流动，其中RNGk-ε模型特别适用于VOF多相流模型[13]，因此，本模拟过程选择RNGk-ε模型作为湍流方程。该模型对流动分离和二次流有很好的表现，与标准k-ε模型相比，有两个主要不同点。一是RNGk-ε模型为湍流黏性增加了1个公式，二是为耗散率增加了新的传输方程，更准确的反映了主流的时均应变率[14]。RNGk-ε模型如式(7)～ (9)所示。

(7)

(8)

(9)

式(7)～(9)中，常数σk=1.0，σε=1.2，Cμ=0.09，C2ε=1.9，C1ε=1.44。

汽油油气是多组分混合物，传质过程较为复杂，为简化物理模型，将油气看成单一组分解算，气相组分输运标量方程如式(10)[15-16]所示。式(10)中的Deff由式(11)计算。

(10)

(11)

根据单相传质规律，质量通量与有效扩散系数和浓度梯度有关，如式(12)[17]所示。

(12)

控制方程(见式(1)～(3)、式(7)、式(8))用有限体积法离散，其中动量方程中对流项利用高阶差分格式离散[18]，扩散项通过上一步时间的计算值进行计算，并通过内部循环进行修正。为了计算气-液接触面的曲率和表面张力，Brackbill等[12]曾使用B样条插值函数对容积率进行光顺处理，笔者使用同样的处理方式。连续性方程(见式(1))中体积分率的值通过高阶离散格式进行计算。

标量输运方程(见式(10))中的对流项采用二阶迎风格式，非稳态项采用一阶显式时间积分方式。组分输运方程只在气相进行计算，所以会导致交界面组分梯度不连续。为了解决以上问题，需要通过UDF(用户自定义函数)在气-液交界面处(步骤3和步骤4中含有部分气体或液体的网格单元)指定一层饱和油气质量分数层(质量源项)[9]。单向扩散时，空气组分停滞不动，油气分子向上扩散后，其质量分数降低，分压减小，其后的空位将有饱和油气质量分数层扩散补充，以保证组分梯度的连续性。因而油气分子将持续产生向上的“流动”，促进了传质。其中油品的蒸发速率是由费克扩散定律确定，即油气扩散通量等于蒸发速率乘以浓度。具体通过以下6个步骤来计算汽油的蒸发损耗[8]。(1)通过VOF方程确定所有单元内液体的体积分数；(2)计算气相传输特性；(3)在含有部分或全部液体的单元内指定饱和气体质量分数；(4)在含有部分或全部气体的单元内计算气体质量分数(见式(10))；(5) 确定每一单元体积内的蒸发率(见式(12))；(6) 求解控制方程(见式(1)～(3)、式(7)、式(8))。

2 小型油罐收油损耗实验验证

建立小型汽油装罐蒸发损耗实验平台，如图1所示。汽油从储罐用泵从工作油罐上部装入，工作罐排放的气体由气体流量计计量。该工作罐的直径60 cm、壁高89.5 cm、总高120 cm，罐顶通气孔直径5 cm，装油口高度109.5 cm、直径1.5 cm。并在其内同一径向轴线上布置5个不同高度的油气采样点(T1～T5)，如图2所示。采样点T1～T5及总排放管的采样点T6(见图1)采集的油气-空气混合气采用带有FID的岛津气相色谱仪2010-Plus测定油气浓度。

图1 汽油装罐蒸发损耗实验流程示意图Fig.1 Experimental process diagram of evaporation loss in loading gasoline into tank

图2 汽油装罐实验工作罐内部采样点示意图Fig.2 Illustration of vapor sampling points inside working tank for experiment of loading gasoline into tank

图3为常温下(300 K)汽油以0.89 m/s进油时，不同时刻油罐内的油气质量分率的模拟云图，油罐初始油气质量分数为0。由图3可以看出，在装油口被油品浸没之前，罐内汽油的蒸发损耗主要以对流扩散为主，此时罐底油气质量分数相对较高；当装油口被油品浸没之后，罐内气体空间油气-空气的对流扩散强度逐渐削弱，因而油气空间的质量分数增加速率相对缓慢，总体上罐内油气质量分数不高，而且随着油罐装满程度越高，气体空间纵向质量分数差越小，油气质量分数分布越均匀，平均油气质量分数越接近饱和状态[1]。

图3 0.89 m/s装油速度下小型油罐内油气质量分数分布模拟结果Fig.3 Simulation result of vapor mass fraction distributions inside small tank at loading velocity of 0.89 m/s

图4对比了装油速度为0.89 m/s时，不同时刻罐内油气质量分率实验值与模拟值。其中横坐标H为罐内气体空间点与罐底的距离，纵坐标为罐内气体空间点油气质量分数。虽然温度变化对蒸发速率及饱和浓度影响较大，加之实验条件、仪器精度等因素的限制，模拟值与实际测量值不可避免地存在一定误差，但780 s内的温差变化较小，平均在27℃，保证了实验验证的准确度。由图4可以看出，实验值变化趋势与模拟曲线吻合良好，说明了单相扩散传质模型的正确性。

图4 小型油罐收油作业时罐内油气质量分数分布模拟值与实验值对比Fig.4 Comparison of vapor mass fractions from simulation and experiment of loading gasoline into small tank

3 大型拱顶罐收油损耗的数值模拟

为考察大型拱顶油罐进油速度及初始油气质量分数对油品蒸发损耗的影响，模拟了5000 m3拱顶油罐底部收油的过程。图5为拱顶罐的三维几何模型。油罐内直径2370 cm、罐壁高1270 cm，总高1530 cm，装油口直径20 cm、距罐底的距离40 cm，罐顶通气孔直径25 cm。该模型采用结构网格划分，共15134600个节点。为了使计算结果更精确，对油罐进油口和排放口以及油罐底部汽油喷溅区域进行加密，采用速度入口和压力出口以及无滑移壁面边界条件。

图5 三维拱顶罐几何模型示意Fig.5 Geometric model of three-dimensional dome roof tank

3.1 装油速度对蒸发质量及排放口油气质量分数的影响

图6表示装油速度对汽油蒸发总质量和油罐排放口油气质量分数的影响。装油速度(u)分别设为1.0、1.5和2.0 m/s，油罐初始油气质量分数为0，温度为300 K。图6(a)为不同装油速度下汽油蒸发总质量模拟值。由图6(a)可知，1.0 m/s装油速度下，装油时间(t)为40 h时油罐基本装满，此时汽油蒸发总质量约为1.5 t；1.5 m/s装油速度下，t为20 h时油罐基本装满，此时汽油蒸发总质量约为1.2 t。随着装油速度增加，汽油蒸发总质量减小，因为装油速度增加，油罐装满时间变短，从而传质时间变短，所以蒸发总质量减小。在t为0～4 h时，汽油蒸发总质量变化较大，主要是因为油品浸没装油口之前，汽油主要以对流扩散方式进行传质。油品浸没装油口之后，主要以分子扩散方式进行传质，曲线变化比较平缓。图6(b)为不同装油速度下油罐排放口油气质量分数模拟值。由图6(b)可知，装油速度越小，排放口油气质量分数变化曲线越平缓，并且随着装油速度的增大，排放口油气质量分数达到饱和程度的速率逐渐加快。随着油罐液面的不断上升，气体空间变小，导致混合油气受到压缩，排放口的油气质量分数随着装油过程的进行而不断增加，最终达到饱和状态。

图7表示1.5 m/s装油速度下，罐内初始油气质量分数(C)分别为0、0.1时，罐顶气体空间油气质量分数扩散运移规律二维切面图。t=5 h时，罐内液位高度为0.52 m，此时油品已没过装油口，罐内油气分子传质以自然扩散为主。由图7(a)可以看出，t=5 h时，罐内油气分子刚扩散至罐顶气体空间，此时排放口油气质量分数基本为0；t=10 h时，油气分子已经扩散至整个罐顶气体空间，此时排放口油气质量分数约为0.034。随着罐内液面高度的不断增加，罐顶油气质量分数越来越大，同时由于液面上升引起的气流会导致罐内油气质量分数的分布产生一定的波动，如t=20 h的情况。当t=25 h时，罐内汽油容量为4239 m3，罐顶油气质量分数基本达到饱和状态，此时罐顶排放口油气质量分率约为0.36。当罐内初始油气质量分率为0.1时，罐顶油气质量分数扩散运移规律如图7(b)所示，t=5 h时，罐顶排放口油气质量分率约为0.1；随着罐内汽油液面不断上升，罐顶气体空间油气质量分数逐渐增大，在t=20 h时基本达到饱和状态，此时罐内汽油容量为3391 m3。与图7(a)比较可以看出，油罐在收油作业时，初始油气质量分数越大，罐内油气质量分数梯度越小，达到饱和状态时间越短。

图6 装油速度(u)对汽油蒸发总质量和排放口油气质量分数的影响Fig.6 Effects of loading velocity(u) on total evaporated mass and vapor mass fraction at tank vent(a) Total evaporated mass； (b) Vapor mass fraction at tank vent

图7 大型拱顶罐收油作业时罐顶气体空间油气质量分数分布模拟结果Fig.7 Simulation result of vapor mass fraction contours inside top tank space for loading gasoline into large tank(a) C=0; (b) C=0.1C—Initial vapor mass fraction

3.2 初始油气质量分数对蒸发质量及排放口质量分数的影响

油罐装油过程中，汽油蒸发损耗速率会受罐内初始油气质量分数影响。设定常温下油罐初始油气质量分数分别为0、0.1、0.3，装油速度为1.5 m/s，初始油气质量分数对汽油蒸发总质量和油罐排放口混合气质量分数的影响示于图8。由图8可知，增加油罐初始油气质量分数，汽油蒸发损耗总质量减小。因为初始油气质量分数增加导致罐内油气质量分数梯度减小，从而使汽油蒸发速率减小，所以汽油蒸发损耗总质量减小。结合图7可以看出，随着罐内初始油气质量分数值增大，罐内油气质量分数梯度减小，所以初始油气质量分数越高，罐顶气体空间油气质量分数分布曲线越平缓。

图8 初始油气质量分数(C)对汽油蒸发总质量和排放口油气质量分数的影响Fig.8 Effects of initial vapor mass fraction(C) on total evaporated mass and vapor mass fraction at tank vent(a) Total evaporated mass; (b)Vapor mass fraction at tank vent

3.3 装油速度和初始油气质量分数对气/液体积比的影响

油罐排放气/液体积比由式(13)确定。

(13)

不同初始油气质量分数下油罐排放气液比随装油速度的变化如图9所示。从图9可以看出，油罐排放气/液比随装油速度的增加而降低。由于此时对流对油气蒸发及扩散的影响较小，装油速度越快，油气来不及附加蒸发扩散，排放出的油气质量分数低，因此排放出的混合气也相应少，故油罐排放气/液体积比变小。这一点与黄维秋等[19-20]所得数学模型结果完全一致。

由图9还可以看出，随罐内初始油气质量分数的增加，油罐排放气/液体积比减小。由于初始油气质量分数的增加会减小组分质量分数梯度，从而抑制汽油的蒸发速率，导致汽油蒸发总质量减小。所以，当罐内初始油气质量分率从0增加到0.3时，油罐排放气/液体积比减小。

图9 不同初始油气质量分数(C)下油罐排放气/液体积比(λ)随装油速度(u)的变化Fig.9 Emitting gas-liquid ratio(λ) of gasoline tank vsloading velocity(u) at different initial vapor mass fractions(C)

3.4 装油速度和初始油气质量分数对损耗率的影响

装油损耗率由式(14)确定。

(14)

油罐底部装油时，罐内气体空间油气-空气之间传质主要以自然扩散为主，油罐排放出的油气质量分数低，从而η值也相应很低。同时，增加装油速度，对流传质会适当加强，如图10所示，η值随装油速度的增加而增大；但随着装油速度继续增大，其η会相应变小，油气来不及扩散到罐口，故总体上η值变化不大。由图10还可以看出，当罐内初始油气质量分数从0增加到0.3时，η值也相应增加。虽然初始油气质量分数的增加会抑制汽油的蒸发速率，但油罐排放的油气-空气混合气总累积量要大于清洗罐排放气的总累积量，所以η值会随着罐内初始油气质量分数的增加而增加。

图10 不同初始油气质量分数(C)下油罐装油蒸发损耗率(η)随装油速度(u)的变化Fig.10 Gasoline evaporation loss rate(η) in filling tank vs loading velocity(u) at differentinitial vapor mass fractions(C)

综上所述，通过对拱顶油罐底部装油作业的数值模拟发现，装油速度和油罐初始油气质量分数对油罐收油作业过程中油气扩散排放有较大影响，因此，建议API(美国石油学会)的拱顶油罐大呼吸损耗计算公式[1]考虑装油速度和油罐初始油气质量分数对蒸发损耗的影响。

4 结 论

通过CFD软件综合计算连续性方程、动量方程、质量传递方程等，研究了不同装油速度、不同初始油气质量分数时，5000 m3拱顶油罐底部装油过程中油气扩散排放规律。结果表明，增加装油速度，油罐排放气/液比减少，装油损耗率变化不大，约为0.022%；增加初始油气质量分数，油罐排放气/液比减小，装油损耗率增大。初始油气质量分数增加会导致排放口混合气平均质量分数增大，同时也会减小组分质量分数梯度，从而抑制汽油的蒸发速率，导致汽油附加蒸发量减小。

装油速度和罐内初始油气质量分数对汽油蒸发总质量、排放口油气质量分数、油罐排放气/液比、装油损耗率影响较大，建议API的拱顶油罐大呼吸损耗计算公式考虑这二者的影响。

符号说明：

A——气-液相界面面积，m2；

C——油气质量分数；

DAB——分子扩散系数， 8.9×10-6m2/s；

Deff——有效组分扩散系数，m2/s；

fσ——体积力，N/(m3·s)；

Gb——浮力而产生的湍流动能。

Gk——层流速度梯度产生的湍流动能；

g——重力加速度，m/s2；

k——湍动能，m2/s2；

p——绝对压力，Pa；

S——质量通量，kg/(m2·s)；

Sct——紊流施密特数；

t——时间，s；

u——速度，m/s；

VG——油罐装油时排放的油气-空气混合气总累积量，m3；

VL——总进油量，m3；

υ——运动黏度，m2/s；

x——运动距离，m；

α——体积分率；

η——装油损耗率，‰；

λ——油罐排放气/液体积比；

μ——动力黏度，Pa·s；

ρ——密度，kg/m3；

σ——表面张力，N/m；

ω——油气质量浓度，kg/m3；

ε——耗散率，m2/s3；

下标

i，j——x轴，y轴；

g，l——气相，液相；

eff——有效；

v——坐标轴方向；

s——饱和。

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Numerical Simulation of Vapor Diffusion and Emission inLoading Gasoline Into Dome Roof Tank

WANG Zhaoli1， HUANG Weiqiu1， JI Hong1， ZHAO Chenlu2， LI Li1， ZHANG Qizheng1

(1.JiangsuKeyLaboratoryofOil&GasStorageandTransportationTechnology，ChangzhouUniversity,Changzhou213016,China;2.ShanghaiHotoEngineeringInc,Shanghai200000,China)

Study on the evaporation loss in loading gasoline into dome roof oil tank is of great significance for the environmental pollution control and the loss evaluation. Based on the models of volume of fluid (VOF), mass transfer, and RNGk-εturbulence, the gasoline evaporation loss was numerically simulated during the loading operation for the loading pipe exit near the 5000 m3dome roof tank bottom, and the oil vapor-air diffusion law was analyzed and compared at the different loading velocities and the different initial vapor mass fractions. The simulation results showed that the total evaporated mass decreased and the qualitative ratio had little change at around 0.022% with the increase of loading velocity, while the total evaporated mass decreased and the qualitative ratio increased with the increase of initial vapor mass fraction. It is recommended that the effects of loading velocity and the initial vapor mass fraction should be considered in API (American Petroleum Institute) loss formula.

dome roof tank; loading velocity; initial vapor mass fraction; numerical simulation; emission rule

2016-04-13

国家自然科学基金项目(51574044)； 江苏省高校“青蓝工程”项目(SCZ1409700002)； 江苏省油气储运重点实验室项目(SCZ1211200004/004)资助

王兆利，男，硕士研究生，研究方向为有机废气污染控制

黄维秋，男，教授，博士，主要研究方向为油气回收基础理论及其应用等；E-mail：hwq213@cczu.edu.cn

1001-8719(2017)02-0371-08

TE85

A

10.3969/j.issn.1001-8719.2017.02.024