覃聃文，康明亮

PhreePlot绘制某些可变价核素Eh-pH图

覃聃文，康明亮*

U、Np、Pu、99Tc、79Se等放射性元素或核素对氧化还原条件敏感，存在多种价态，且锕系元素(U、Np、Pu)具有丰富的配位化学，其在生物圈和地质圈中的化学行为较为复杂。电势(Eh)-pH图对解决在水溶液中发生的一系列反应及平衡问题具有广泛的应用。本工作采用PhreePlot软件绘制了这些元素或核素在人体血清、唾液、胃液、DMEM培养基和北山地下水中的Eh-pH图以研究它们的主要氧化态和赋存形态。结果表明，U在生物圈中的主要氧化态是Ⅵ，Np是Ⅳ，Pu是Ⅳ和Ⅲ，99Tc是Ⅶ和Ⅳ，79Se是0和Ⅳ。相比其他元素或核素，pH对铀的赋存形态影响更大。在地质圈中，根据Eh-pH图来看，北山处置库有利于Np、Pu的长期储存而对于U、99Tc、79Se的储存不利。本工作的对比研究也表明，在热力学数据库一致的情况下，采用免费软件PhreePlot绘制的元素Eh-pH图与Geochemist’s Workbench(GWB)程序绘制的Eh-pH图具有高度的一致性。

核废物地质处置；可变价核素；PhreePlot；Eh-pH图

近年来我国核工业发展迅猛，然而核工业繁荣的背后，日益增多的核废物尤其是高放废物(HLW)对核安全和核工业的可持续发展提出了严峻挑战。目前国际上公认的处置高放废物的最有效可行的方法是深地质处置。然而，高放废物地质处置要求将放射性核素与人类环境隔离一万年以上，在长期的储存中，若出现包装破损，放射性核素将随地下水渗透扩散到围岩介质中，进而污染到人畜饮用水源以及生活环境，给人类健康带来潜在的风险[1]。U、Np、Pu、99Tc、79Se等元素或核素是核废料的重要组成部分，这些元素或核素对氧化还原条件敏感，在水溶液中拥有多个稳定化合价，其迁移行为受化学价态的影响极大：对于U、Np、Tc和Se而言，其在高价态时溶解度大，迁移性强，低价态时易沉淀或被吸附固定；……