张菊，何振芳，董杰，邓焕广，鲁长娟，郭娜

聊城大学环境与规划学院，山东 聊城 252059

东平湖表层沉积物重金属的空间分布及污染评价

张菊，何振芳，董杰，邓焕广，鲁长娟，郭娜

聊城大学环境与规划学院，山东 聊城 252059

为了解东平湖沉积物中重金属的污染特征，于2013年11月环湖采集了44个表层沉积物样品，分析了Al、Cd、Cr、Cu、Fe、Ni、Pb、Zn、Hg、As、有机质的含量和粒度，采用克里格（Kriging）插值法探讨了重金属的空间分布特征，并采用富集因子法和潜在生态风险指数法对其进行了污染评价。结果表明：东平湖表层沉积物有机质的平均质量分数为22.4 g∙kg-1；平均粒径为25.5 μm，以粘粒和粉粒为主；Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn、Hg和As的平均质量分数分别为0.299、78.7、43.8、37.3、22.4、100.0、0.030和17.3 mg∙kg-1。各重金属含量较高的区域主要位于大汶河入湖口即湖区的东部、东南部，其次位于南部湖区；Hg和As在湖区北部即出湖区部分区域含量也较高。以黄河干流沉积物化学元素的背景值为评价标准，Cd、Cu和Zn表现为中度污染，其他重金属元素为轻微污染；总体生态风险水平为中等，其中Cd和Hg是主要的生态危害因子，其对潜在生态风险指数的平均贡献率分别为46.5%和29.6%。大汶河入湖区和出湖区部分区域表层沉积物重金属具有强生态风险。Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn之间具有显著的正相关性，与受人类活动影响较小的Al和Fe亦呈显著正相关，结合其空间分布特征和污染水平，推断Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn的来源受到自然源和大汶河污染输入的双重影响；而Hg和As与其他重金属元素间的相关性不显著，其可能还来源于湖区的渔业养殖、化肥农药、垃圾和生活污水等面源污染，但具体成因仍有待进一步研究。

重金属；沉积物；空间分布；污染评价；东平湖

东平湖（35°30′～36°20′N，116°00′～116°30′E）是山东省第二大淡水湖泊，也是我国东部地区典型的浅水型湖泊，总面积627 km2，由老湖和新湖两部分组成。老湖区常年积水，湖盆平坦，面积约209 km2，多年平均水深1～2 m，为典型的浅水型湖泊。在黄河不滞洪的条件下，大汶河是东平湖唯一的入湖河流。东平湖是南水北调东线的主要调节湖和山东省西水东调的水源地，其水质状况直接关系到调水工程受水区的水质安全问题。由于长年受大汶河流域污染影响，以及水资源的不合理开发和利用，东平湖水体Cd、Hg和As等重金属污染问题日益凸显（张菊等，2011；Wang et al.，2015）。通过各种途径排入湖泊水体的重金属多数通过沉淀或絮凝作用逐步转移进入湖泊沉积物中，然而当水体环境条件改变时，重金属可从沉积物中重新释放造成二次污染，甚至通过食物链对人类健康造成威胁（关莹等，2014；伍恒赟等，2014114）。因此沉积物是研究湖泊重金属污染的重要介质。本研究对东平湖表层沉积物中重金属的含量水平、空间分布特征和来源进行了调查分析，并采用富集因子法和潜在生态风险指数法评价了东平湖表层沉积物中重金属的污染水平及其潜在生态风险，以期为东平湖的环境保护、管理和生态修复提供理论依据。

1 材料与方法

1.1 样品采集与预处理

于2013年11月采用抓斗式采泥器（ETC-200，中国）采集表层沉积物样品（厚度0～10 cm）。每个样点样品量均超过200 g，并在现场手持GPS定位，具体采样点见图1。采集的沉积物样品装入聚乙烯密封袋中，带回实验室后，用冷冻干燥机（CHRIST，德国）冻干后除杂、混匀，取部分保存于密封袋中用于测定粒度，剩余部分过100目尼龙网筛后保存于密封袋中用于测定重金属和有机质（Orgg anic Matter，OMM）的含量。

图1 采样点分布图Fig.1Distribution of saampling sites in Doongping Lake, Shandong Province

1.2 分析方法和实验室质量控制

采用激光粒度仪（LLS 13 320，美国贝克曼库尔特有限公司）测定样品粒径，有机质的测定采用重铬酸钾-外加热法。样品用HNO3-HHF-HClO4法消解定容后（张菊，2005），用原子吸收光谱仪（AANALYSST 800，Perkkin-Elmer）测定样品中AAl、Cd、Cr、Cuu、Fe、Ni、Pb和Zn的含量，其中Al、Cr、Cu、Fee、Ni和Zn用火焰法检测，Cd和Pbb用石墨炉法检测。Hg和AAs经王水消解后（陶征楷等，2014），用原子荧光光谱仪（AFS-99230，北京吉天公司）测定。在实验分析过程中，采用长江底部沉积物标准物质GBW 073309（GSD-9）和土壤标准物质GGBW 07406（GSS-6）作为质控标样，Al、Cr、Cu、Fe、Ni和Zn回收率均为92.5%～105.5%，Hgg和AAs为88.5%～94.3%，且在每批次实验中均做3个空白检测和3组平行，相对标准偏差均小于10%。

1.3 评价方法和数据分析方法

采用富集因子法和潜在生态风险指数法对东平湖表层沉积物重金属的污染程度及其潜在生态风险进行评价。富集因子法的计算公式为（关莹等，20114）：

式中，EF（Enrichmentt Factor）为单一重金属元素的富集系数，(M/Fe)sedimment是沉积物中该重金属元素质量分数与铁质量分数之比，(M/AAl)sediment是沉积物中重金属质量分数与铝质量分数之比，(M//Fe)ref是重金属元素与铁元素的地球化学背景值之比，(M/Al)reff是重金属元素与铝元素的地球化学背景值之比。

潜在生态风险指数法的计算公式为（Haakanson，1980）：

表1 1评价指标及其分级Table 1 GGrades of the assesssment index

采用SPSS18.0软件对数据进行处理和统计分析，采用Arc GIS 10.1的普通克里格（Ordinary Kriging）插值方法分析重金属空间分布特征并绘制其浓度分布图和污染评价图。

表2 东平湖表层沉积物重金属的含量水平Table 2 Statistic results of concentrations of heavy metals in surface sediments of Dongping Lake, Shandong Province mg∙kg-1

2 结果

2.1 东平湖表层沉积物重金属的含量水平

如表2所示，东平湖表层沉积物中各重金属的平均含量均高于黄河干流沉积物化学元素的背景含量，其中Cd、Cu、Zn、Hg、As的平均值分别为黄河干流沉积物背景值的3.9、3.4、2.5、2.0和2.3倍；除Al和Pb的平均值低于山东省土壤背景值外，其他重金属含量的平均值均高于山东省土壤元素背景值。经过T检验，上述东平湖沉积物各重金属平均含量与黄河干流沉积物背景值和山东省土壤背景值的差异均达到显著水平（P＜0.001）。变异系数（CV，Coefficient of variation）是反映变异程度的一个统计量，根据Wilding（1985）对变异程度的分类，Al、Cd、Cr、Fe、Ni和Zn为小变异（CV＜15%），Cu和Pb为中等变异（15%＜CV＜36%），而Hg和As均为高度变异（CV＞36%)。有机质和粒度是影响沉积物中重金属含量水平的两个重要理化性质指标。如表2所示，东平湖表层沉积物有机质含量在5.2～50.9 g∙kg-1之间，平均值为22.4 g∙kg-1，是山东省土壤有机质背景值的1.9倍；平均粒径在7.7～62.4 μm之间，平均值为25.5 μm，以粘粒和粉粒为主，63 μm以下的颗粒所占比例为75.4%～99.9%，平均值为90.9%；从变异系数来看，有机质和平均粒径均为高度变异（CV＞36%)。

2.2 东平湖表层沉积物重金属的空间分布特征

Al和Fe的空间变异系数均低于10%，为小变异，因此不对其进行空间分析。由图2所示，各重金属含量较高的区域主要位于大汶河入湖口附近区域，即湖区的东部、东南部；除Cr和Ni外，其他6种重金属在南部湖区的含量也明显较高；Hg和As的含量在湖区北部即出湖区的含量也较高。有机质含量的空间分布与重金属的分布较为一致，大汶河入湖区和湖的南部区域有机质含量较高，而湖心区和湖的西部区域含量较低。而平均粒径则表现为湖的南部区域和出湖区的较大，大汶河入湖区次之，湖心区和湖西区的较细。

2.3 东平湖表层沉积物重金属的污染评价

沉积物背景值的选取对重金属污染评价的计算结果具有决定性的影响。由于东平湖湖盆是黄河泛滥的泥沙淤塞而成（喻宗仁等，2004），因此采用黄河干流沉积物的地球化学基础资料作为东平湖沉积物的环境背景值（赵一阳等，1992），即表2中的参比值1。

由富集因子法可得东平湖各重金属的富集系数，其平均值表现为：Cd（3.17）＞Cu（2.74）＞Zn（2.04）＞As（1.90）＞Hg（1.66）＞N（i1.52）＞Pb（1.22）＞Cr（1.07），其中，Cd、Cu和Zn表现为中度污染，而其他5种重金属元素表现为轻微污染。从各重金属富集系数的分布情况来看（图3a），各点位沉积物中Cd均表现为中度污染，Cu和Zn也主要表现为中度污染，其次为轻微污染；Ni、Pb、Cr、As和Hg则主要表现为轻微污染。Hg和As富集系数的空间变异较大，因此对其空间分布进行进一步的分析，结果如图3b所示，沉积物中Hg、As表现为中等污染水平以上的水域主要位于大汶河入湖区附近、出湖口附近和湖区的南部。

r的点位中表现为强生态风险。Hg的潜在生态风险系数的空间变异较大，对其空间分布特征进行进一步的分析发现（图4b）：大汶河入湖区、出湖区附近及湖区南部水域沉积物中的Hg表现为强或很强生态风险。

图2 东平湖表层沉积物重金属、有机质和平均粒径的空间分布Fig.2 Thh e spatial distributtion of heavy metaal and organic mattter concentrationsand average particcle size in surface ssediments of Donggping Lake, SShandong Provincce

东平湖表层沉积物重金属的潜在生态风险指数（RI）在180.7～471.8之间，其中，RII值大于3000表现为强生态风险的点位所占比例为13.5%；RI平均值为261.3，总体表现为中等生态风险。Cd和Hgg对潜在生态风险的贡献最大，其平均贡献率分别为46.55%和29.6%；其次为AAs和Cu，其平均贡献率分别为8.9%和6.4%；Ni、Pb、Cr和ZZn总的平均贡献率为8.6%。如图4c所示，大汶河入湖口和出湖口部分区域表层沉积物重金属总体生态风险强，应引起关注。

2.4 东平湖表层沉积物重金属和理化性质的相关分析

如表33所示，Al、Cd、Cr、CCu、Fe、Ni、Pb和Zn两两之间存在显著的正相关性，Hg和AAs与其他重金属元素的相关性均不显著。从重金属元素与理化性质的相关性来看，Cd、Cu、NNi、Pb、Zn、As与有机质均呈显著正相关，但仅Fe与平均粒径呈显著负相关，有机质和平均粒径呈显著正相关。

图3 东平湖表层沉积物重金属富集系数的分布Fig.3 The disttribution of enrichmment factors of heaavy metals in surfface sediments of DDongping Lake, Shh andong Province

图4 4东平湖表层沉积物重金属潜在生态风险指数的分布Fig.44 The distributioon of potential ecollogical risk indicess of heavy metalsin surface sedimennts of Dongping LLaa ke, Shandong Proovince

表3 东平湖表层沉积物重金属和理化性质的Pearson相关系数Table 3Pearson correlatiion coefficients off heavy metal conccentrations and phyysiochemical properties in surface see diments of Dongpping Lake, SShandong Provincce

表4 东平湖与国内其他湖泊沉积物重金属含量比较Table 4 Comparison of heavy metal concentrations in surface sediments of Dongping Lake and other lakes in China

3 讨论

如表4所示，东平湖表层沉积物中Cd和Zn的含量水平与Wang et al.（2015）202的研究结果较为一致，而Cr、Cu、Pb、Hg和As的平均含量均低于Wang et al.（2015）202的研究结果，但各重金属尤其是Hg和As的含量范围和变异系数均大于Wang et al.（2015）202的研究结果，这可能与本次研究布点数较多有关。与南四湖相比，东平湖表层沉积物中Hg和Pb的平均含量较低，而其他6种重金属的含量较高；Cd、Pb、Zn和Hg的平均含量均显著低于太湖（除Zn）、巢湖、洞庭湖和鄱阳湖；As的平均含量与鄱阳湖处于同一水平，但显著低于洞庭湖；Cu的平均含量高于太湖和巢湖，但低于洞庭湖和鄱阳湖；Cr的平均含量高于鄱阳湖，但低于太湖和洞庭湖；Ni的含量与太湖和巢湖处于同一水平。

在黄河不滞洪的条件下，大汶河是东平湖唯一的入湖河流。由于近年来大汶河流域内社会经济发展和人口增长快速，工业废水和城镇生活污水的排放量也逐年增加。大量污染物质经大汶河汇入东平湖后，对东平湖水质造成较大影响。其中，重金属类污染物易于发生吸附、沉淀作用，随湖水流动的方向逐渐沉降、稀释、扩散，形成污染物浓度由大汶河入湖区向西逐渐降低的趋势（图2）。这与其他学者对东平湖水体重金属空间分布特征的研究结果较为一致（冯素萍等，2008；Wang et al.，2015）。

在一定区域内，沉积物中重金属元素间的相关性可反映其来源是否相同，相关性越大则来源越相似，反之，则说明其具有不同的来源（齐鹏等，2015）。东平湖表层沉积物中Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn两两之间显著相关，与平均粒径无显著相关性（表3），且具有较为一致的空间分布特征（图2）；从污染水平来看，Cd、Cu和Zn为中度污染，而Cr、Ni和Pb为轻微污染；同时，这6种重金属均与Fe和Al存在显著正相关，而Al和Fe受人类活动影响较小，因此可初步推断东平湖表层沉积物中的Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn除来自于自然源（如沉积母质）外，主要受到大汶河污染输入的影响。Hg和As与其他重金属间均不显著相关，其含量的空间变异显著高于其他重金属，总体表现为轻微污染水平；从Hg和As含量的空间分布特征来看，与其他重金属较为一致的是大汶河入湖口附近区域含量较高，但Hg和As的含量在湖区北部即出湖区附近含量也较高，且Hg和As在出湖区和南部湖区的含量分布也有较大差异（图3），由此说明Hg和As除来源于大汶河的输入外，还有其他的污染来源。根据本课题组的实地调研发现，东平湖水域有大量的网箱和围网养殖；湖区周边主要是村庄、鱼塘、耕地等，并无涉及金属开采、冶炼等方面的工业企业；同时伴随着东平湖旅游资源的开发，湖区周边酒店、餐饮娱乐等相关行业也逐渐发展起来。因此，初步分析Hg和As除来源于大汶河输入外，还可能来源于湖区的渔业养殖、农药化肥、垃圾和生活污水等面源污染，但具体来源还有待进一步研究。

根据富集因子法和潜在生态危害指数法的评价结果，东平湖表层沉积物已受到Cd、Cu和Zn的普遍污染，而Hg和As的污染主要位于大汶河入湖区、出湖口和湖区南部；Cd和Hg的毒性系数远高于其他重金属，其潜在生态危害强。Wang et al.（2015）203研究也发现As、Cd和Hg是东平湖表层沉积物的主要污染因子和生态危害因子。沉积物对上覆水有持久的影响力，张菊等（2011）111研究发现东平湖湖水中Hg浓度超标且As具有致癌风险，而湖水中的重金属极有可能来源于沉积物的“二次释放”。沉积物中重金属的迁移转化、毒性响应以及生物有效性主要取决于重金属的化学形态（孔明等，2015），因此在今后的研究中建议以Cd、Hg、As、Cu和Zn为重点监控因子，对其赋存形态进行研究，以期为东平湖沉积物重金属的生态风险评价和污染防治提供重要的科学依据。

4 结论

（1）东平湖表层沉积物中Cd、Cu、Zn、Hg和As的含量显著高于黄河干流沉积物化学元素的背景值和山东省土壤元素背景值，Hg和As含量的变异系数显著高于其他重金属元素。

（2）东平湖表层沉积物重金属的空间分布特征表现为：大汶河入湖口附近区域即湖区的东部、东南部各重金属含量明显较高，其次为南部湖区；湖区北部即出湖区部分区域Hg和As的含量较高。

（3）富集因子法和潜在生态风险指数法的评价结果表明：Cd、Cu和Zn表现为中度污染，其他重金属元素为轻微污染；8种重金属的总体生态风险水平为中等，其中，Cd和Hg是主要的生态危害因子；大汶河入湖区和出湖区部分区域表层沉积物重金属具有强生态风险。

（4）相关分析的结果表明：除Hg和As外，其他重金属之间具有显著的相关性；东平湖表层沉积物重金属受到自然源和大汶河污染输入的双重影响；Hg和As则可能还来源于湖区的渔业养殖、化肥农药、垃圾和生活污水等面源污染。

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Spatial Distribution and Pollution Assessment of Heavy Metals in the Surface Sediments of Dongping Lake

ZHANG Ju, HE Zhenfang, DONG Jie, DENG Huanguang, LU Changjuan, GUO Na
School of Environment and Planning, Liaocheng University, Liaocheng 252059, China

In order to understand the pollution characteristic of heavy metals in the surface sediments of Dongping Lake, 44 surface sediment samples were collected from Dongping Lake in November 2013, and the concentrations of heavy metals (Al, Cd, Cr, Cu, Fe, Ni, Pb, Zn, Hg and As) and organic matter as well as the particle size of the sediment were analyzed.The Ordinary Kriging interpolation method was applied to interpret the spatial distribution characteristics of heavy metal concentrations.Using the concentrations of heavy metals in Yellow River sediments as the background, the pollution assessment was carried out by the enrichment factor method and the potential ecological risk index method.The results showed that the average organic matter content was 22.4 g∙kg-1; and the surface sediments were mainly composed of clay and silt grain with an average particle size of 25.5 μm.The average concentrations of Cd, Cr, Cu, Ni, Pb, Zn, Hg and As were 0.299, 78.7, 43.8, 37.3, 22.4, 100.0, 0.030 and 17.3 mg∙kg-1respectively.In general, high concentrations of heavy metals were found in the inlet areas of Dawen River, i.e.the east and southeast areas of the lake, secondly in the south area of the lake.In addition, high concentrations of Hg and As were also found in part of the north areas which is near the outlet of the lake.The contamination of Cd, Cu and Zn were at the middle level, and the contamination of the others was low.The ecological risk of heavy metals in surface sediments was at middle level, in which Cd and Hg were the main ecological risk factors with average contribution ratios of 46.5% and 29.6%.Strong ecological risk was in surface sediments of the inlet areas of Dawen River and part of outlet areas of the lake.Cd, Cr, Cu, Ni, Pb and Zn were significantly positively correlated with each other, and also with Al and Fe which are generally less affected by human activities.Combining the above correlation analysis results with the spatial distribution characteristics and pollution levels of these metals, it could be inferred that the concentrations of Cd, Cr, Cu, Ni, Pb and Zn might be from both the natural sources such as the parent materials and the input of Dawen River.Neither of Hg and As had significant correlations with the other heavy metals, which suggested that the concentrations of Hg and As might be more associated with other non-point sources such as aquaculture, fertilizer and pesticide, garbage and domestic sewage in the lake area, but this still needs further study.

heavy metal; sediment; spatial distribution; pollution assessment; Dongping Lake

10.16258/j.cnki.1674-5906.2016.10.015

X14

A

1674-5906（2016）10-1699-08

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国家自然科学基金项目（41401563）；山东省自然科学基金项目（ZR2014JL028）；中国博士后科学基金项目（2015M571830）

张菊（1980年生），女，副教授，硕士，主要从事水环境与水生态研究。E-mail: mickyjuzi@lcu.edu.cn

2016-07-20