唐峰华，张胜茂，吴祖立，王锦龙，杜金洲

1.农业部东海与远洋渔业资源开发利用重点实验室//中国水产科学研究院东海水产研究所，上海 200090；2.河口海岸学国家重点实验室//华东师范大学，上海 200062

核素137Cs在北太平洋典型生物体内的分布与富集

唐峰华1,2*，张胜茂1，吴祖立1，王锦龙2，杜金洲2

1.农业部东海与远洋渔业资源开发利用重点实验室//中国水产科学研究院东海水产研究所，上海 200090；2.河口海岸学国家重点实验室//华东师范大学，上海 200062

为了解日本福岛核泄漏对北太平洋公海渔场海洋生物的危害程度及影响状况，2011—2012年连续两年在北太平公海渔场采集典型生物样品，采用γ谱仪进行检测，发现所采样品均含有放射性核素137Cs。同时运用分类和分组织器官等处理方法，进行对照分析。结果显示，（1）2011年，137Cs在鲨鱼（Mustelus griseus）体内的分布最高，高达1.16 Bq∙kg-1，最低是日本海的太平洋褶柔鱼（Todarodes pacificus），仅为0.05 Bq∙kg-1。2012年整体上所有海洋生物体内的137Cs质量活度降低了1个数量级，137Cs最高质量活度出现在鲯鳅（Coryphaena hippurus）体内，达0.04 Bq∙kg-1，最低也是日本海的太平洋褶柔鱼，仅为0.001 Bq∙kg-1。（2）2011年中不同胴长组巴特柔鱼（Ommastrephes bartramii）的137Cs质量活度最高的是250～300 mm，达到了0.73 Bq∙kg-1。2012年中137Cs质量活度最高的胴长组是200～250 mm，达0.034 Bq∙kg-1。（3）从两年巴特柔鱼的不同组织部位的质量活度分布情况来看，内脏聚集的核素137Cs质量活度最高，其他3个部位（头部、躯干和鳍部）明显偏低。（4）通过两年的营养级分析，137Cs核素质量活度初步呈倒金字塔分布。所测得的生物体中的核素质量活度水平均未超过中国食品放射性核素质量活度的限制水平与通用水平。初步了解了核泄漏对北太平洋公海主要渔场核辐射的影响，以期为海洋放射性深入研究提供基础资料。

福岛核事故；放射性核素；北太平洋公海；巴特柔鱼；营养级

2011年3月11日的日本福岛核事故被国际原子能机构（IAEA）定为7级核事故，其泄漏放射性物质总量大约为切尔诺贝利核事故的10%～15%（Steinhauser，2014），福岛核事故泄漏的大量放射性物质直接进入海洋，对整个北半球（Thakur et al.，2013），甚至部分南半球地区（Orr et al.，2013）海洋环境产生影响，是迄今为止最为严重的海洋放射性核污染事故（Povinec et al.，2013；Buesseler，2014；Lin et al.，2015）。由于海洋监测具有复杂性，有关海洋排放的研究相对于大气排放的研究较少。福岛核事故后，环境外照射剂量率增高，主要来自福岛核电站泄露的134Cs和137Cs等放射性核素（Inoue et al.，2015）。其中核素137Cs是泄漏物质之一，核素137Cs为核弹、核武器试验和核反应堆内核裂变的主要副产品之一，会释放伽玛射线，具有30.17年的半衰期，同时也能够被海洋生物所吸收（Tsumune et al.，2012）。海洋生物不仅可以通过新陈代谢从环境中吸收和积累放射性物质，从而成为放射性物质的携带者与传播者，在受到核物质污染的区域，生物通过洄游或漂流可以将污染物质带到非污染海区，而且可以经由食物链传递，在高营养级生物中富集和传递（蔡福龙，1983）。

与日本本土东部专属经济区毗邻的北太平洋公海海域是中国最重要的远洋作业渔场——巴特柔鱼（Ommastrephes bartramii）渔场（Murata et al.，1993；Yamamoto et al.，2002），巴特柔鱼是该海域主要的经济品种。渔场分布范围广阔，位于北太平洋海域黑潮与亲潮交汇的混合区以及混合水向东延伸的亚极海洋锋面混合区（Yatsu et al.，1996；Chen et al.，2006；Fan et al.，2009），地理坐标145°E～165°W，35°N～45°N。中国于1994年开始对北太平洋海域的巴特柔鱼资源进行大规模的商业性开发利用，至2001年作业渔场已到达165°W海域，渔获产量稳步上升；至20世纪末，我国北太平洋年均渔获量达11万余吨（Chen，2010）。然而，作业渔场与福岛核泄露位置的直线距离非常短，且渔场处于核泄漏物质海洋传输路线上（Honda et al.，2012）。结合巴特柔鱼具有季节性洄游、周转速度快的特点（唐峰华等，2015），假定137Cs核素已经在海洋生物体内进行富集，并且不同营养级的鱼种对该物质有着不同程度的富集。为了验证该假设，于2011—2012年在该海域采集主要相关生物，采用γ能谱分析方法测定放射性物质，旨在了解日本福岛核事故对北太平洋公海主要渔场核辐射的影响。

1 材料与方法

1.1 采样方法

1.1.1 采样时间

采样时间分别为2011年8—12月以及2012年7—12月。样本采集于北太平洋公海海域的渔业生产区，作业方式为灯光鱿钓。记录所采样品的生物名、采样日期、采样空间位置等信息。

1.1.2 采样站位

采样站位如图1，红色框所示区域为北太平洋公海传统渔场采样海域，2011—2012年具体站位有所差异，见分图，但大致采样空间范围相近，位于150°E～160°E、39°N～45°N。另外，有1个站点位于日本海中南部海域。采样对象是巴特柔鱼，进行同样的记录。所有样品进行冷冻，带回实验室处理和检测。

图1 北太平洋海域采样站位图Fig.1 Sampling positions in the North Pacific ocean

1.2 前处理方法和检测

1.2.1 样品前处理

将各站位和各采样日期的海洋生物样品进行分类处理、检测，每站采集样品10～20条，其中巴特柔鱼样品按照体型的胴长组划分为150～200、200～250、250～300、300～350、350～400、＞400mm等6组进行处理；同时将巴特柔鱼分解为头部、内脏、躯干、鳍部等4个组织部位进行检测。其他生物样品由于取样数量和部位有限，进行整条处理。

1.2.2 生物样品中137Cs的活度测定

采用纯锗（high purity germanium，HPGe）无源效率刻度γ能谱分析来测定样品137Cs核素比活度（彭崇等，2008），其中放射性核素的测量精度用IAEA-414标样作为标准参考物（IAEA，2006）。称取样品于测量瓶中，制成与标准源几何形状相一致的测试样，活度计算公式为（Walling et al.，1993）：

式中，a为样品中137Cs的质量活度（Bq∙kg-1）；as为标准源137Cs全能峰净计数率（s-1）；ε（E）为标准源137Cs全能峰探测效率；P为137Cs 661.6 keV全能峰分支比；m为样品灰测量用量（g）；W为灰鲜比（g∙kg-1）；r为137Cs时间衰变校正系数。

1.2.3 食物链营养级

通过对摄食等级较高的生物样品胃含物成分的分析，发现柔鱼的饵料成分由头足类、鱼类和甲壳类组成，而其又是大型鱼类的捕食对象（陈新军等，2009）。以柔鱼为中间营养级，建立简单的三级营养级。

1.3 差异的显著性检验

数据分析在SPSS 19.0中完成。同一年中不同生物之间核素比活度差异显著性分析采用one-way ANOVA；不同年份物种核素质量活度差异显著性分析采用two-way ANOVA。

2 结果

2.1 核素137Cs在各站位的分布

各站位样本生物体137Cs核素质量活度的分布情况如图2所示。2011年，137Cs核素最高质量活度出现在154°51′E、43°12′N，为2.33 Bq∙kg-1；最低质量活度出现在日本海海域132°44′E、37.85°N，为0.05 Bq∙kg-1。在北太平洋公海海域，137Cs核素质量活度基本呈现从南到北逐渐降低的分布状态。2012年，137Cs核素最高质量活度出现在160°37′E、45°23′N，为0.046 Bq∙kg-1；最低质量活度出现在日本海海域131°47′E，36°50′N，为0.001 Bq∙kg-1。在北太平洋公海海域，137Cs核素质量活度从西到东呈现逐步升高的分布趋势。

2.2 核素137Cs在海洋生物体内的分布

在不同海洋生物体内，137Cs质量活度分布情况如图3所示。2011年，鲨鱼（Mustelus griseus）体内137Cs的质量活度最高，高达1.16 Bq∙kg-1；其次依次是虹光亮樱蛤（Moerella iridescens）、秋刀鱼（Cololabis saira Brevoort）、巴特柔鱼，最低是日本海的太平洋褶柔鱼（Todarodes pacificus），仅为0.05 Bq∙kg-1。而2012年，几乎所有海洋生物体内的137Cs质量活度都降低了1个数量级，其中最高的是鲯鳅（Coryphaena hippurus），达0.04 Bq∙kg-1，其次依次是巴特柔鱼、鲨鱼、秋刀鱼，最低还是日本海的太平洋褶柔鱼，仅为0.001 Bq∙kg-1。通过方差分析发现，在置信水平0.95下，不能否定零假设，即两年中不同海洋生物体内137Cs核素质量活度存在显著差异（P=0.025）。

图2 调查站位137Cs核素质量活度的分布Fig.2 Distribution of nuclide137Cs massic activity in positions

2.3 核素137Cs随采样时间的分布变化

137Cs核素随时间变化的分布情况如图4所示。2011年采样期内，137Cs核素质量活度最高的是8月16日，达6.21 Bq∙kg-1；最低的是12月3日，仅为0.05 Bq∙kg-1。2012年采样期内，137Cs核素质量活度最高的是10月1日，达0.046 Bq∙kg-1；最低的是12月7日，仅为0.001 Bq∙kg-1。核素137Cs随采样时间变化的分布均无明显变化规律。

2.4 核素137Cs在不同胴长组的巴特柔鱼体内分布

2011年，不同胴长组巴特柔鱼体内137Cs核素质量活度最高的是250～300 mm，达到了0.73 Bq∙kg-1；最低的是150～200 mm，为0.29 Bq∙kg-1。2012年，最高的胴长组是200～250 mm，达0.034 Bq∙kg-1；最低的是＞400 mm，仅为0.001 Bq∙kg-1。如图5所示，137Cs核素分布随胴长组的增加并未呈现明显线性规律。通过差异性分析发现，在置信水平0.95下，不能否定零假设，即两年中核素137Cs在不同胴长组的柔鱼体内的质量活度存在显著差异（P=0.013）。

2.5 核素137Cs在巴特柔鱼不同组织部位的质量活度分布

巴特柔鱼不同组织部位137Cs核素质量活度分布如图6所示。2011年，不同组织部位137Cs核素质量活度最高的是内脏，高达0.871 Bq∙kg-1，其次是头部、躯干、鳍部。2012年亦以内脏最高，达0.061 Bq∙kg-1，其他3个组织部位质量活度都比较低，比活度都在0.001 Bq∙kg-1左右。从两年的不同组织部位的质量活度分布情况来看，内脏聚集的核素137Cs质量活度最高。通过差异性分析发现，在置信水平0.95下，不能否定零假设，即两年中柔鱼体中不同组织器官的137Cs核素平均质量活度存在显著差异（P=0.045）。

2.6 核素137Cs在海洋生物食物链中的传递和富集

如图7所示，2011年，太平洋褶柔鱼和秋刀鱼体内137Cs平均比活度为0.17 Bq∙kg-1；作为中间营养级的巴特柔鱼的平均核素质量活度为0.23 Bq∙kg-1，再高一级的核素质量活度为1.16 Bq∙kg-1。2012年，太平洋褶柔鱼和秋刀鱼137Cs平均比活度为0.0022 Bq∙kg-1，作为中间营养级的巴特柔鱼为0.0132 Bq∙kg-1，而高营养级的为0.0236 Bq∙kg-1。通过两年的营养级分析，137Cs核素质量活度呈倒金字塔分布。

图3 海洋生物体内137Cs核素质量活度的分布Fig.3 Distribution of nuclide137Cs massic activity in marine organisms

3 讨论

3.1 核素137Cs在海洋及海洋生物中的分布

据统计福岛核泄露事故排放的放射性物质中有80%进入了太平洋，主要污染北太平洋临近海域，另有19%沉降于日本，近1%沉降于北美、欧亚大陆等地区（Morino et al.，2011；Saito et al.，2014；Yoshida et al.，2012）。相比之下，切尔诺贝利核事故中只有不到10%的放射性物质沉降于海洋且主要污染波罗的海、黑海等北欧海域，大部分放射性物质沉降于欧洲大陆（Evangeliou et al.，2014）。由于日本独特的地理环境，大部分放射性物质进入海洋，对海洋环境的影响较严重。事故之后，包括中国在内的较多国家相继开展海洋放射性物质监测工作，比如日本在近岸、北太平洋开展大量的海洋放射性监测工作，监测到海水137Cs最高质量活度达到6.8×106Bq∙m-3，事故后期海水中放射性核素的活度不断下降，开阔大洋中海水137Cs质量活度最高值为10 Bq∙m-3（Aoyama et al.，2012；Honda et al.，2012；Inoue et al.，2013）。俄罗斯作为日本的邻国立即开展海洋放射性物质监测工作，总共监测21个站位，研究结果表明核泄漏后日本以东海域海水137Cs储量比事故前高4.6倍（Ramzaev et al.，2014）。而美国联合日本、英国、西班牙等其他国家在西太平洋开展放射性物质监测，发现夏威夷附近海域的海水137Cs 质量活度范围为1～4 Bq∙m-3，是事故前的2～3倍（Kameník et al.，2013；Povinec et al.，2013）。同时中国国家海洋局开展大量海洋放射性物质监测工作，监测区域包含中国近海、西太平洋，其中监测到的核素有90Sr、134Cs、137Cs，超出原有本底值；部分科研院所也开展相关监测工作，发现了原有核素质量活度均高于核泄漏前，尤其是137Cs（Wu et al.，2013.）。国内另外一些报道涉及到内陆土壤、水质以及沿岸近海相关水产品的检测工作（王蕾等，2012；邬家龙等，2013；盛黎等，2014）。相比于国内样品的检测值，本研究所测定的北太平洋生物样品的核素平均质量活度明显偏高，2011年137Cs质量活度达到了0.1 Bq∙kg-1的数量级，而2012年降到了0.01 Bq∙kg-1的数量级，研究结果对福岛核泄漏事故的后续性影响具有一定补充意义，同时可为我国进行北太平洋远洋渔业生产提供一定的参考。

图4 随时间变化的137Cs核素分布Fig.4 Distribution change of nuclide137Cs with sampling time

福岛核泄露辐射源虽一直未被完全控制，但随着监测数据的不断积累，有关日本福岛核泄露的研究进展报道日渐增多。Kim et al.（2012）发现了在朝鲜半岛的干湿沉积物样品中有来自日本福岛核事故泄露的放射性核素I和Cs，而在其淡水与海洋生物中未发现大量放射性核素的增加情况。Buesseler（2012）的报告表示福岛核泄露附近海域中底层鱼类核素质量活度明显比中上层鱼类以及远洋鱼类高，尤其是放射性Cs核素。Madigan et al.（2012）分别在日本福岛核事故前后对在美国加利福尼亚州沿海捕获的蓝鳍金枪鱼做了检测，确定其体内放射性物质Cs质量活度的增加是来自日本福岛核泄露，说明类似金枪鱼这种高度洄游的海洋生物携带放射性物质穿越太平洋的速度要比风或水更快。

本研究发现2011—2012年连续两年中所有的站位137Cs质量活度均超过标样本底范围，2011年样品中核素137Cs的平均质量活度为0.499 Bq∙kg-1，2012年平均质量活度为0.013 Bq∙kg-1，但暂时不用担心的是所测核素质量活度水平均未超过中国食品中放射性核素质量活度的限制水平（300 Bq∙kg-1）与通用水平（1000 Bq∙kg-1）（武权等，2012）。检测结果相对于前期调查报告（唐峰华等，2013）呈现降低趋势，确定所检测出的核素137Cs是日本福岛核泄漏释放的污染物质，其在各站位分布不同的初步原因分析是黑潮、亲潮在该位置海域交汇，此消彼长的过程使海水中的放射性核素在该区域停留时间比较长，另外海洋生物具有快速移动的特点（Sugimoto et al.，1988）。

图5 不同柔鱼个体的137Cs核素质量活度分布Fig.5 Distribution of137Cs massic activity in squid with different mantle length

3.2 核素137Cs在柔鱼食物链及不同组织器官中的富集与传递

为了解不同营养级核素的富集情况，根据简单的食物链关系，将各营养级生物的137Cs核素质量活度进行均值化处理，发现随营养级上升，137Cs核素质量活度明显升高，在最高营养级中鲨鱼和鲯鳅的核素质量活度最高，由此初步推断137Cs核素在食物链的传递中有一定的富集作用，表现为越到高级营养级，核素富集越高，但只有两年的数据作为支撑，仅为初步结论。

食物链传递是污染物转移的一种重要方式，海洋生物经滤食或摄食的逐级作用，可将污染物高度浓缩于最高食性层次的生物中（Kusakabe et al.，2013）。如美国长岛河口区水中双对氯苯基三氯乙烷（DDT）的质量浓度为0.005 mg∙L-1，其在浮游生物体内的质量分数为0.04 mg∙kg-1，经食物链各个营养级的递增，到最高食性层次鸥鸟时，其质量分数达75.5 mg∙kg-1，相当于水中含量的151万倍。一些食腐的和在深海悬浮索饵的动物、深海底栖鱼类和底栖动物的幼体，都能把污染物载带到上层水域或转移到较高层次的食物链中，对污染物的再分布起着重要作用。另外，本研究通过对不同组织部位的核素分析，发现137Cs核素在巴特柔鱼内脏中的分布最高，而其头部、躯干和尾部明显相对较低，初步说明其内脏器官对核素有明显的富集浓缩效应。探其原因，海洋生态系统中，放射性核素在海洋有机体中的生物浓缩和组织分布，与吸收方式、生物因素及其他各种环境因素有关。有关报道（Ten et al.，2012）显示不同种类的生物对同一种核素，或同一种生物的不同器官对同一种核素，其浓缩因子差异很大。海洋生物通过各种方式吸收放射性物质，并将其大量浓缩在生物体内，但其在不同器官中的分布均不一样。

图6 不同柔鱼组织部位的137Cs核素质量活度分布Fig.6 Distribution of137Cs massic activity in different parts of squid

图7 营养级中核素137Cs质量活度的分布Fig.7 Distribution of137Cs massic activity in trophic level

通过对137Cs核素在相关生物食物链中的传递和富集研究，初步发现137Cs核素质量活度呈倒金字塔分布，越是高营养级核素质量活度越高。但是两年数据比较，相同营养级的核素质量活度呈现2012年明显比2011年低1个数量级，如鲨鱼在2011年137Cs平均质量活度达1.00 Bq∙kg-1以上，而2012年只有0.02 Bq∙kg-1左右。这与核素在生物体内随时间变化的富集规律并不符合，但由于研究样本数量偏少，且有些海洋生物如柔鱼类的寿命只有1年，以及整个太平洋海洋环境的影响因素众多，故不能简单地下结论。被海洋生物吸收的放射性物质，有的沿着食物链转移，有的则随生物在海洋中的洄游而转移和扩散，成为海域的新污染源（Hyoe et al.，2015）。为了使人类少受影响，免受危害，必须开展海洋环境的放射性物质监测及细化研究，提出保护措施，保护高端生物的健康。本研究积累了一定量的海洋放射性数据，可为新时期的海洋放射性本底数据库提供重要补充，有利于后期水文动力模型验证和海洋学过程的研究。不同的摄入途径包括水和食物对海洋生物积累放射性核素所起的作用，在有关海洋生物对放射性核素富集以及同种生物不同组织器官中的累积试验研究，是今后值得深入研究的方向。

4 结论

研究利用2011—2012年连续两年北太平洋公海典型鱼类体内的137Cs质量活度进行对比分析，在大部分生物样品中检出了相关的典型人工放射性核素，两年中所有的站位137Cs质量活度超过标样本底范围。2011年样品中核素137Cs的平均质量活度为0.499 Bq∙kg-1，2012年平均质量活度为0.013 Bq∙kg-1，所测核素质量活度水平均未超过中国食品中放射性核素质量活度的限制水平（300 Bq∙kg-1）与通用水平（1000 Bq∙kg-1）。通过137Cs核素在相关生物食物链中的传递和富集研究，发现核素质量活度呈倒金字塔分布，越是高营养级核素质量活度越高。但是通过两年的比较发现，相同营养级的核素质量活度表现为2012年明显比2011年低1个数量级。

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Enrichment and Distribution of Nuclide137Cs in Typical Organisms of North Pacific

TANG Fenghua1,2, ZHANG Shengmao1, WU Zuli1, WANG Jinlong2, DU Jinzhou2
1.Key Laboratory of East China Sea & Oceanic Fishery Resources Exploitation and Utilization, Ministry of Agriculture, East China Sea fisheries Research Institute, Chinese Academy of Fishery Sciences, Shanghai 200090, China; 2.State Key Laboratory of Estuarine and Coastal Research, East China Normal University, Shanghai, 200062, China

To understand the harm of Japan’s Fukushima nuclear leak to the high seas fisheries Marine life in North Pacific and its effect status, typical biological samples were approached in high sea fishing ground for two consecutive years from 2011—2012.It was found that all samples contained radionuclide137Cs by a gamma ray spectrometer.And cross-check analysis was carried out among different species, organs and tissues.The result indicated that.In 2011, the density of137Cs distribution in sharks was the highest with 1.16 Bq∙kg-1and Japanese flying squid was the lowest with 0.05 Bq∙kg-1.In 2011, the highest densities of137Cs, with value of 0.73 Bq∙kg-1, appeared in group with mantle length of 250～300 mm for neon flying squid.In 2012, the highest value of 0.034 Bq∙kg-1appeared in group with mantle length of 200～250 mm for neon flying squid.In terms of concentration density distribution of137Cs in different tissues, it reached highest values in viscera, while obviously low in other parts, including head, trunk and fin for neon flying squid.Through the analysis of trophic level in two years, the distributions of137Cs presented an opposite pyramid structure.All levels measured species does not exceed standard which were food limit concentration and the levels of radioactive nuclide in Chinese general level.Radiation effects was preliminary understood which came from the nuclear leak in the North Pacific high seas fishing grounds, and basic information for further research of marine radioactivity was provided.

fukushima nuclear accident; radionuclide; North Pacific high seas; neon flying squid; trophic level

10.16258/j.cnki.1674-5906.2016.10.013

X771; X171.5

A

1674-5906（2016）10-1684-09

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国家科技支撑计划项目（2013BAD13B01）；国家863计划项目（2012AA092303）；河口海岸学国家重点实验室开放基金项目（SKLEC201206）

唐峰华（1982年生），男，助理研究员，研究方向为海洋生态学及头足类渔业。E-mail: f-h-tang@163.com.com

*通信作者

2016-08-28