杜 鑫 ，贺 平，王 明，吕 加

(哈尔滨商业大学 基础科学学院，哈尔滨 150028)



晶体中相干声子量子拍频的飞秒TR-CARS研究

杜 鑫 ，贺 平，王 明，吕 加

(哈尔滨商业大学 基础科学学院，哈尔滨 150028)

建立了利用飞秒TR-CARS技术研究晶体中相干声子动力学的理论模型，针对两个声子模式被同时激发时，它们之间相干耦合的量子拍频现象进行了数值模拟，讨论了两个声子模式的波数差、振幅因子之比以及失相时间变化对量子拍频曲线的影响.为在飞秒时间尺度上研究晶体中相干声子动力学提供了理论依据，对于理解相干声子的属性具有重要意义.

飞秒时间分辨相干反斯托克斯拉曼散射；相干声子；量子拍频

声子对晶体的很多物理性质都有着重要的影响，对晶体中声子动力学行为的研究在非线性光学和固体物理学领域都具有重要的意义.长期以来，人们对晶体中声子动力学的研究一直停留在频域上，利用自发拉曼散射光谱技术研究其动力学信息，这种技术受到拉曼光谱线型非均匀展宽和线宽测量精度的限制[1-2].随着超短脉冲激光的诞生和超快光谱技术的发展，人们已经实现了在飞秒时间尺度上激发晶体中的相干声子，并在时域上探测其振动动力学过程.作为一种四波混频光谱技术，飞秒时间分辨相干反斯托克斯拉曼散射(飞秒TR-CARS)技术可用于研究晶体材料中相干声子动力学行为.但是，利用飞秒TR-CARS技术激发并探测晶体中相干声子时，对实验条件限制非常苛刻，实验操作也是极为困难的，所以这方面的研究报道还比较少.曾首次报道了利用飞秒TR-CARS技术对块状晶体中相干声子动力学行为的研究及缺陷浓度对相干声子失相时间的影响[3].目前，利用飞秒TR-CARS技术对晶体中相干声子动力学的理论研究还很匮乏，本文建立了利用飞秒TR-CARS技术对晶体中相干声子动力学研究的理论模型，并进行了数值模拟，分析了不同参数对相干声子动力学曲线的影响.

1 理论模型

相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)能级图如图1所示.两束频率分别为和ωp，ωs，波矢分别为kp和ks的超短脉冲激光同时入射到晶体上，作为泵浦光和斯托克斯光，当二者的频率差与某种声子模式的频率相同时，即ωp-ωs=ω0，在样品中共振激发出频率为ω0，波矢为k0的相干声子.第三束频率为ωpr，波矢为kpr的超短脉冲激光作为探测光入射到样品上，探测光被相干声子散射，在满足相位匹配条件的方向出射CARS信号光，其频率为ωc=ωp-ωs+ωpr，波矢为kc=kp-ks+kpr，CARS信号可以反映相干声子模式的信息.在CARS实验中，我们可以调节同时入射到晶体上的泵浦光和斯托克斯光的波长，使它们的频率差等于期望激发的声子模式的频率，这样就可以实现对晶体中不同声子模式的选择激发.当改变探测光相对同步的泵浦光和斯托克斯光的延迟时间τ时，便可得到CARS信号强度随探测光延迟时间的演变过程，进而获得相干声子受激后的动力学信息，这便是时间分辨相干反斯托克斯拉曼散射技术的原理.

图1 CARS过程能级图

在飞秒TR-CARS实验中，时间上同步的泵浦光和斯托克斯光作为激发光入射至晶体，激发出某种频率相匹配的相干声子，激发光停止作用后，相干声子开始弛豫.泵浦光、斯托克斯光、探测光光场分别表示为：

(1)

其中：ep,es，epr分别代表三束光偏振方向的单位矢量；c.c为相应前一项的复数共轭.

飞秒激光脉冲的脉冲宽度很短，相应的频谱宽度很宽.当某一波数附近存在频率差足够小的多个声子模式时，这些声子模式将被同时相干激发，它们相干耦合，使得我们可以在飞秒TR-CARS信号中观察到量子拍频现象，CARS信号动力学曲线的共振部分将呈现出具有复杂振荡结构的衰减过程.

当多个声子模式被同时激发时，相干集体振动可表示为每种声子模式，〈qj〉之和：

(2)

其中：Qj(t)为相干声子振幅，φj为相干声子的相位因子.

(3)

其中：mj为相干声子的约化质量，T2j为相干声子的失相时间.

激发光光场E为同步的泵浦光和斯托克斯光光场之和，可表示为：

(4)

(5)

式(5)可以简写为：

(6)

上式中振幅Q0j由跃迁矩阵元决定.可以看出，相干声子振幅Qj(t)随时间呈e指数衰减，衰减时间常数即为该模式相干声子的失相时间T2j.

CARS信号光的光场表示为：

(7)

ec代表CARS信号光偏振方向的单位矢量.CARS信号光场遵循下面的非线性波动方程[4-5]：

(8)

(9)

CARS信号光强度随探测脉冲延迟时间τ的变化可表示为：

(10)

其中：L为泵浦、斯托克斯和探测脉冲在介质中相互作用的有效长度，S=sin2(ΔkL/2)/(ΔkL/2)2.

通过上面的分析并根据式(6)和式(10)可知在TR-CARS实验中，当只有一个声子模式被激发时，可以看到时域CARS信号共振部分的强度随τ的演变呈现出简单的e指数衰减：

(11)

从衰减常数可以得到受激的声子模式的失相时间T2.当多个声子模式被同时激发时， 有

(12)

此时，多个声子模式之间的相干耦合，使得我们可以在飞秒TR-CARS信号中观察到量子拍频现象，量子拍频信号中包含了同时激发的所有声子模式的振动动力学信息，此时

(13)

2 数值模拟及分析

在飞秒TR-CARS实验中，飞秒激光脉冲的特点使得两个拉曼振动模式被同时激发的情况最为普遍.为了更好地理解和分析晶体中不同声子模式之间相干耦合产生的量子拍频现象，下面将对时域CARS信号共振部分的强度随探测光延迟时间τ的演化进行数值模拟，并对其结果进行讨论和分析.设两个声子模式的振幅因子分别为Q0a和Q0b，失相时间分别为T2a和T2b，由式(13)可得：

(14)

其中：Δω为两个声子模式的频率差，Δφ为两个声子模式的相位差.从式(14)可以看出，TR-CARS信号中包含了两个声子模式各自弛豫过程的贡献，都呈现出简单的e指数衰减，其衰减常数分别由失相时间T2a和T2b给出；还有一项贡献来源于两个声子模式之间的相干耦合，这调制了TR-CARS信号，导致量子拍频现象的出现，拍的频率对应的是两个受激声子模式的频率差.

我们对两个声子模式的振幅因子Q0a和Q0b相同，失相时间分别为T2a=2 000fs和T2b=1 000fs，波数差Δω分别为10cm-1(点划线)50cm-1(实线)100cm-1(虚线)的情况进行了数值模拟，如图2所示.可以看出，在其他参数都相同的条件下，两个声子模式之前频率差的不同对TR-CARS信号有很大影响，当频率差较大时，量子拍频现象比较明显，实验中更容易观测到，当频率差小到一定值时，将观测不到量子拍频现象，只能观察到TR-CARS信号的e指数衰减过程.

图2 波数差对量子拍频信号的影响

我们又对两个声子模式的失相时间分别为T2a=2 000 fs和T2b=1 000 fs，波数差Δω为50 cm-1，振幅因子之比Q0a/Q0b分别为0.5(虚线)，1(实线)，2(点划线)的情况进行了数值模拟，如图3所示.可以看出，在其他参数都相同的条件下，受激的两个声子模式的振幅因子之比不同也会导致信号的很大差异，当二者强度接近时，量子拍频现象较为明显.在飞秒TR-CARS实验中，信号有很宽的频谱范围，在CARS信号的不同波长位置处，受激声子模式的强度比是不同的，在实验中，应适当调节实验参数，使两个受激声子模式的强度接近.

图3 振幅因子之比对量子拍频信号的影响

本文对两个声子模式的波数差Δω为50 cm-1，振幅因子之比Q0a/Q0b为1时，失相时间变化的情况进行了数值模拟，图4中实线对应T2a=2 000 fs，T2b=1 000 fs，点划线对应T2a=1 500 fs，

T2b=750 fs，虚线对应T2a=1 000 fs，T2b=500 fs.可见，随着相干声子失相时间的减小，量子拍频现象逐渐减弱，直至观测不到.由于晶体中相干声子的失相时间是晶体的固有属性，所以实验中观测到的量子拍频现象的曲线受晶体本身特征的影响，可给出相干声子的振动动力学信息.

图4 失相时间对量子拍频信号的影响

3 结 语

本文给出了利用飞秒TR-CARS技术研究晶体中相干声子动力学的理论模型，对两种声子模式相干耦合的量子拍频现象进行了深入分析，数值模拟了当两个声子模式的波数差、振幅因子之比以及失相时间改变时对量子拍频曲线的影响并从理论上进行了讨论.本文工作为在时域上研究声子动力学及分析实验结果提供了理论依据.

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[3] DU X, ZHANG M, MENG Q,etal. Phonon dynamics in γ-ray irradiated sapphire crystals studied by fs-CARS technique [J]. Optics Express, 2010, 22(18): 22937-22943.

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[5] MUKAMEL S. Principles of nonlinear optical spectroscopy[M]. New York: Oxford University Press, 1995. 89-103.

Theoretical investigations of quantum beats of coherent phonons in crystal by femtosecond TR-CARS

DU Xin, HE Ping, WANG Ming, LV Jia

(School of Foundation Science, Harbin University of Commerce, Harbin 150028, China)

A theoretical model of studying the dynamics of coherent phonons in crystals was established by femtosecond TR-CARS technique, and the quantum beats of the simultaneously excited two phonon modes were imitated. The influence on the curves of quantum beats when altering the parameters of the wavenumber difference, the ratio of amplitude actor and the dephasing times of the two phonon modes were discussed. This paper put forward a theoretical basis to study coherent phonon dynamics in crystals on a femtosecond time scale, and was especially helpful for understanding the nature of coherent phonons.

femtosecond time-resolved CARS; coherent phonons; quantum beat

2016-05-30.

黑龙江省教育厅科学技术研究项目(12541206).

杜 鑫(1982-)，女，副教授，博士，研究方向：超快激光光谱.

O437

A

1672-0946(2016)06-0678-04